Síntese de óxidos mistos de CuFe2O4/ZnO para degradação de cefazolina sódica por fotocatálise heterogênea
| Ano de defesa: | 2020 |
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| Tipo de documento: | Dissertação |
| Tipo de acesso: | Acesso aberto |
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| Instituição de defesa: |
Universidade Federal de Pernambuco
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| Programa de Pós-Graduação: |
Programa de Pos Graduacao em Engenharia Quimica
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| Departamento: |
Não Informado pela instituição
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| País: |
Brasil
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| Palavras-chave em Português: | |
| Link de acesso: | https://repositorio.ufpe.br/handle/123456789/39129 |
Resumo: | A presença de fármacos residuais nos efluentes pode causar danos ao meio ambiente e contaminar as fontes de abastecimento de água. Os processos biológicos e físico-químicos convencionais para o tratamento de água e efluentes, geralmente, não são capazes de remover completamente esses poluentes. Faz-se necessária a utilização de tecnologias que sejam mais eficientes para a degradação de fármacos em água, tais como os processos oxidativos avançados (POA). Um exemplo é a fotocatálise heterogênea, que ocorre na presença de um catalisador sólido, o qual pode ser ativado por radiação UV e/ou visível, formando o par elétron/lacuna e, consequentemente, levando à produção de radicais oxidantes que degradam compostos orgânicos. A junção de dois semicondutores de band gap diferentes pode reduzir a recombinação do par elétron/lacuna, favorecendo uma maior formação de radicais oxidantes. O objetivo deste trabalho foi sintetizar e caracterizar óxidos mistos de CuFe2O4/ZnO, com diferentes proporções mássicas de CuFe2O4 (40, 50 e 60%), utilizando os métodos da coprecipitação e Pechini modificado para degradação do fármaco cefazolina sódica (CFZ), sob luz solar simulada. A caracterização das amostras preparadas foi realizada por análise termogravimétrica (TGA), difração de raios-X (DRX), espectroscopia no infravermelho com transformada de Fourier(FTIR), análise textural por adsorção/dessorção de N2, espectrometria de fluorescência de raios-X por energia dispersiva (EDXRF) e espectroscopia de reflectância difusa UV-vis (ERD). Os resultados mostraram que os óxidos mistos foram formados e possuem em suas estruturas as seguintes fases: espinélio da CuFe2O4, tenorita do CuO e wurtizita do ZnO. As proporções mássicas de CuFe2O4 e ZnO teóricas foram próximas àquelas obtidas experimentalmente. Os óxidos mistos preparados exibiram absorção tanto na região UV como no visível. Dentre os materiais sintetizados, a amostra com 60% em massa de CuFe2O4 (0,6-CuFe2O4/ZnO) foi selecionada como a de melhor desempenho, uma vez que demonstrou fácil recuperação pela aplicação de um campo magnético. A fotodegradação da CFZ em pH 6 com concentrações de [catalisador]= 0,25 g.L⁻¹ e [CFZ]= 5 mg.L⁻¹ levou à 75% de degradação do fármaco. A cinética da reação de degradação da CFZ foi avaliada utilizando o modelo de lei de potência, cuja ordem de reação foi de 2,22, em relação à concentração de CFZ. O catalisador 0,6-CuFe2O4/ZnO teve sua estabilidade química avaliada por meio de testes de reuso e após 4 ciclos consecutivos, diminuiu sua eficiência em 12%. |
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Faz-se necessária a utilização de tecnologias que sejam mais eficientes para a degradação de fármacos em água, tais como os processos oxidativos avançados (POA). Um exemplo é a fotocatálise heterogênea, que ocorre na presença de um catalisador sólido, o qual pode ser ativado por radiação UV e/ou visível, formando o par elétron/lacuna e, consequentemente, levando à produção de radicais oxidantes que degradam compostos orgânicos. A junção de dois semicondutores de band gap diferentes pode reduzir a recombinação do par elétron/lacuna, favorecendo uma maior formação de radicais oxidantes. O objetivo deste trabalho foi sintetizar e caracterizar óxidos mistos de CuFe2O4/ZnO, com diferentes proporções mássicas de CuFe2O4 (40, 50 e 60%), utilizando os métodos da coprecipitação e Pechini modificado para degradação do fármaco cefazolina sódica (CFZ), sob luz solar simulada. A caracterização das amostras preparadas foi realizada por análise termogravimétrica (TGA), difração de raios-X (DRX), espectroscopia no infravermelho com transformada de Fourier(FTIR), análise textural por adsorção/dessorção de N2, espectrometria de fluorescência de raios-X por energia dispersiva (EDXRF) e espectroscopia de reflectância difusa UV-vis (ERD). Os resultados mostraram que os óxidos mistos foram formados e possuem em suas estruturas as seguintes fases: espinélio da CuFe2O4, tenorita do CuO e wurtizita do ZnO. As proporções mássicas de CuFe2O4 e ZnO teóricas foram próximas àquelas obtidas experimentalmente. Os óxidos mistos preparados exibiram absorção tanto na região UV como no visível. Dentre os materiais sintetizados, a amostra com 60% em massa de CuFe2O4 (0,6-CuFe2O4/ZnO) foi selecionada como a de melhor desempenho, uma vez que demonstrou fácil recuperação pela aplicação de um campo magnético. A fotodegradação da CFZ em pH 6 com concentrações de [catalisador]= 0,25 g.L⁻¹ e [CFZ]= 5 mg.L⁻¹ levou à 75% de degradação do fármaco. A cinética da reação de degradação da CFZ foi avaliada utilizando o modelo de lei de potência, cuja ordem de reação foi de 2,22, em relação à concentração de CFZ. O catalisador 0,6-CuFe2O4/ZnO teve sua estabilidade química avaliada por meio de testes de reuso e após 4 ciclos consecutivos, diminuiu sua eficiência em 12%.CAPESThe presence of residual pharmaceuticals in effluents can cause damage to the environment and contaminate water supply sources. Conventional biological and physicochemical processes for water and effluent treatment are generally not able to completely remove these pollutants. It is necessary to use more efficient technologies for the degradation of drugs in water, such as advanced oxidative processes (AOP). For instance, the heterogeneous photocatalysis process, which occurs in the presence of a solid catalyst, can be activated by UV and/or visible radiation, generating an electron/hole pair, leading to the production of oxidizing radicals that degrade organic compounds. The junction of two different band gap semiconductors can reduce the recombination of the electron/hole pair, favoring a greater formation of oxidizing radicals. This work aimed to synthesize and characterize mixed oxides of copper ferrite and zinc oxide (CuFe2O4/ZnO), with different mass proportions of CuFe2O4 (40, 50 and 60%), using the combination of the methods of coprecipitation and modified Pechini for degradation of the drug sodium cefazolin (CFZ) under simulated sunlight. The characterization of the prepared samples was performed by thermogravimetric analysis (TGA), X-ray diffraction (XRD), Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR), textural analysis by N2 adsorption/desorption, energy dispersive X-ray fluorescence spectrometry (EDXRF) and diffuse reflectance spectroscopy UV-vis (ERD). The results showed that the mixed oxides were formed and have in their structure the following phases: spinel phases of related to CuFe2O4, tenorite from related to CuO, and wurtizite from related to ZnO. The theoretical proportions of CuFe2O4 and ZnO were similar to those obtained experimentally. The prepared mixed oxides exhibited absorption both in the UV and in the visible region. Among the synthesized materials, the sample with 60% by mass of CuFe2O4 (0.6-CuFe2O4/ZnO) was selected as the one with the best performance, as it demonstrated easy recovery by applying a magnetic field. The photodegradation of CFZ at pH 6 with concentrations of [catalyst]= 0.25 g.L⁻¹ and [CFZ]= 5 mg.L⁻¹ led to 75% drug degradation. The kinetics of the CFZ degradation reaction was evaluated using the power-law model, whose reaction order was 2.22, concerning CFZ concentration. The 0.6-CuFe2O4/ZnO catalyst had its chemical stability evaluated through reuse tests and after 4 consecutive cycles, its efficiency decreased by 12%.porUniversidade Federal de PernambucoPrograma de Pos Graduacao em Engenharia QuimicaUFPEBrasilAttribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazilhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/info:eu-repo/semantics/openAccessEngenharia QuímicaFotocatáliseÓxidos mistos de CuFe2O4/ZnOCefazolinaSíntese de óxidos mistos de CuFe2O4/ZnO para degradação de cefazolina sódica por fotocatálise heterogêneainfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesismestradoreponame:Repositório Institucional da UFPEinstname:Universidade Federal de Pernambuco (UFPE)instacron:UFPEORIGINALDISSERTAÇÃO Ana Elizabeth Rodrigues de Freitas.pdfDISSERTAÇÃO Ana Elizabeth Rodrigues de Freitas.pdfapplication/pdf2142194https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/39129/1/DISSERTA%c3%87%c3%83O%20Ana%20Elizabeth%20Rodrigues%20de%20Freitas.pdfe606fb284bf63704f985e3e2dd8323d1MD51CC-LICENSElicense_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; 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