Degradação dos fármacos Cetoprofeno, Tenoxicam e Meloxicam por processos oxidativos avançados
| Ano de defesa: | 2021 |
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| Autor(a) principal: | |
| Orientador(a): | , |
| Banca de defesa: | |
| Tipo de documento: | Tese |
| Tipo de acesso: | Acesso aberto |
| Idioma: | por |
| Instituição de defesa: |
Universidade Federal de Pernambuco
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| Programa de Pós-Graduação: |
Programa de Pos Graduacao em Engenharia Quimica
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| Departamento: |
Não Informado pela instituição
|
| País: |
Brasil
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| Palavras-chave em Português: | |
| Link de acesso: | https://repositorio.ufpe.br/handle/123456789/41596 |
Resumo: | Os anti-inflamatórios são fármacos encontrados em efluentes e águas superficiais e subterrâneas. Assim sendo, este trabalho teve por objetivo avaliar a eficiência dos processos oxidativos avançados (POA) na degradação dos fármacos cetoprofeno, tenoxicam e meloxicam (solução multicomponente), visando aplicação em tratamento de efluentes. Os sistemas homogêneos estudados foram peroxidação foto-assistida e foto-Fenton (fonte de ferro: sulfato ferroso (SF) ou resíduo da palha de aço (FePA)), sob radiação UV-C e sunligth (sun). Um planejamento fatorial 2^3 foi realizado para o sistema com SF, obtendo-se como melhor condição de degradação 400 mg·L-1 de [H2O2], 1,75 mg·L-1 de [Fe] e pH 3. Por estudo univariado, definiu-se as condições de trabalho para o sistema com FePA, sendo 1,25 mg·L-1 de [Fe], 300 mg·L-1 de [H2O2] e pH≈2,5. As cinéticas de degradação, monitoradas por espectrofotômetro de UV/Vis e pela demanda química de oxigênio (DQO), foram melhor representadas pelos modelos de Nichela et al. e pseudo-primeira ordem, respectivamente. Após 90 min, os sistemas alcançaram uma degradação superior a 82 %, monitorando o comprimento de onda de 260 nm, e superior a 96 %, em 367 nm, enquanto a DQO foi reduzida em mais de 93%. Parte dos grupos funcionais presentes nas moléculas persistiram após o tratamento pelo sistema sun-foto-Fenton(SF), conforme analisado por cromatografia líquida de alta eficiência com espectrometria de massa acoplada. Porém as moléculas em suas formas originais foram degradadas, como constatado por cromatografia líquida de alta eficiência (CLAE-UV/Vis). Os testes de toxicidade frente às sementes de alface, bactérias e moluscos, indicaram a formação de intermediários, em geral, mais tóxicos. Os sistemas heterogêneos foram compostos pelo H2O2 e por fotocatalisadores à base de TiO2 (rutilo ou P25), impregnados com ferro e cobre e imobilizados em filmes de poliestireno de embalagens de iogurte. As análises de caracterização mostraram o recobrimento da superfície, a presença do TiO2 no material, as fases presentes no TiO2 (rutilo e anatase) e a composição dos fotocatalisadores (0,58 e 0,54 %peso de ferro nos catalisadores Fe-TiO2(rutilo) e Fe(3)- TiO2(P25), respectivamente). O sistema sun/H2O2/Fe-TiO2(rutilo) foi selecionado, alcançando 92% e 96% de degradação, nos λ 260 e 367 nm, respectivamente, fazendo uso de 500 mg·L-1 de [H2O2], 100 mg por 250 mL de solução de [Fe-TiO2] e pH 5. A cinética obteve um bom ajuste ao modelo de Nichela et al. indicando que existe contribuição do processo foto-Fenton. Não foi verificada toxicidade da solução tratada frente às sementes de agrião e alface, mas foi constada uma sensibilidade das sementes de tomilho aos compostos formados. No quinto ciclo, o fotocatalisador suportado conduziu a uma degradação > 82%. Os processos homogêneos sun-foto-Fenton(SF) e (FePA) foram aplicados para um efluente sintético. Após 270 min, a DQO foi reduzida em 89%, para ambos os sistemas, com ajuste ao modelo de Chan e Chu. Pelos estudos de CLAE-UV/Vis e testes de toxicidade, verificou-se a degradação dos compostos originais e formação de intermediários mais tóxicos, em relação à solução aquosa. Buscando uma forma de redução da toxicidade, a alta disponibilidade da radiação solar aliada a utilização de um resíduo (FePA) reduzem os custos do processo, colocando-o como alternativa viável de tratamento de águas contaminadas. |
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Os sistemas homogêneos estudados foram peroxidação foto-assistida e foto-Fenton (fonte de ferro: sulfato ferroso (SF) ou resíduo da palha de aço (FePA)), sob radiação UV-C e sunligth (sun). Um planejamento fatorial 2^3 foi realizado para o sistema com SF, obtendo-se como melhor condição de degradação 400 mg·L-1 de [H2O2], 1,75 mg·L-1 de [Fe] e pH 3. Por estudo univariado, definiu-se as condições de trabalho para o sistema com FePA, sendo 1,25 mg·L-1 de [Fe], 300 mg·L-1 de [H2O2] e pH≈2,5. As cinéticas de degradação, monitoradas por espectrofotômetro de UV/Vis e pela demanda química de oxigênio (DQO), foram melhor representadas pelos modelos de Nichela et al. e pseudo-primeira ordem, respectivamente. Após 90 min, os sistemas alcançaram uma degradação superior a 82 %, monitorando o comprimento de onda de 260 nm, e superior a 96 %, em 367 nm, enquanto a DQO foi reduzida em mais de 93%. Parte dos grupos funcionais presentes nas moléculas persistiram após o tratamento pelo sistema sun-foto-Fenton(SF), conforme analisado por cromatografia líquida de alta eficiência com espectrometria de massa acoplada. Porém as moléculas em suas formas originais foram degradadas, como constatado por cromatografia líquida de alta eficiência (CLAE-UV/Vis). Os testes de toxicidade frente às sementes de alface, bactérias e moluscos, indicaram a formação de intermediários, em geral, mais tóxicos. Os sistemas heterogêneos foram compostos pelo H2O2 e por fotocatalisadores à base de TiO2 (rutilo ou P25), impregnados com ferro e cobre e imobilizados em filmes de poliestireno de embalagens de iogurte. As análises de caracterização mostraram o recobrimento da superfície, a presença do TiO2 no material, as fases presentes no TiO2 (rutilo e anatase) e a composição dos fotocatalisadores (0,58 e 0,54 %peso de ferro nos catalisadores Fe-TiO2(rutilo) e Fe(3)- TiO2(P25), respectivamente). O sistema sun/H2O2/Fe-TiO2(rutilo) foi selecionado, alcançando 92% e 96% de degradação, nos λ 260 e 367 nm, respectivamente, fazendo uso de 500 mg·L-1 de [H2O2], 100 mg por 250 mL de solução de [Fe-TiO2] e pH 5. A cinética obteve um bom ajuste ao modelo de Nichela et al. indicando que existe contribuição do processo foto-Fenton. Não foi verificada toxicidade da solução tratada frente às sementes de agrião e alface, mas foi constada uma sensibilidade das sementes de tomilho aos compostos formados. No quinto ciclo, o fotocatalisador suportado conduziu a uma degradação > 82%. Os processos homogêneos sun-foto-Fenton(SF) e (FePA) foram aplicados para um efluente sintético. Após 270 min, a DQO foi reduzida em 89%, para ambos os sistemas, com ajuste ao modelo de Chan e Chu. Pelos estudos de CLAE-UV/Vis e testes de toxicidade, verificou-se a degradação dos compostos originais e formação de intermediários mais tóxicos, em relação à solução aquosa. Buscando uma forma de redução da toxicidade, a alta disponibilidade da radiação solar aliada a utilização de um resíduo (FePA) reduzem os custos do processo, colocando-o como alternativa viável de tratamento de águas contaminadas.CAPESAnti-inflammatories are drugs found in effluents and surface and groundwater. Therefore, this work aimed to evaluate the efficiency of advanced oxidative processes (AOP) in the degradation of the drugs ketoprofen, tenoxicam and meloxicam (multicomponent solution), aiming application in wastewater treatment. The homogeneous systems studied were photo-assisted and photo-Fenton peroxidation (iron source: ferrous sulfate (SF) or steel wool residue (FePA)), under UV-C and sunligth (sun) radiation. A 2^3 factorial design was performed for the system with SF, obtaining as the best degradation condition 400 mg·L -1 of [H2O2], 1.75 mg·L -1 of [Fe] and pH 3. By univariate study, the working conditions for the system with FePA were defined, being 1.25 mg·L -1 of [Fe], 300 mg·L -1 of [H2O2] and pH≈2.5. The degradation kinetics, monitored by UV/Vis spectrophotometer and by chemical oxygen demand (COD), were better represented by the models by Nichela et al. and pseudofirst order, respectively. After 90 min, the systems achieved a degradation greater than 82%, monitoring the wavelength of 260 nm, and greater than 96%, at 367 nm, while the COD was reduced by more than 93%. Part of the functional groups present in the molecules persisted after treatment by the sun-foto-Fenton (SF) system, as analyzed by high performance liquid chromatography with coupled mass spectrometry. However, the molecules in their original forms were degraded, as verified by high performance liquid chromatography (HPLCUV/Vis). Toxicity tests against lettuce seeds, bacteria and molluscs indicated the formation of intermediates, in general, more toxic. The heterogeneous systems were composed of H2O2 and TiO2-based photocatalysts (rutile or P25), impregnated with iron and copper and immobilized on polystyrene films in yogurt packaging. The characterization analyzes showed the surface coating, the presence of TiO2 in the material, the phases present in TiO2 (rutile and anatase) and the composition of photocatalysts (0.58 and 0.54 wt% iron in Fe-TiO2 catalysts (rutile) and Fe(3)-TiO2(P25), respectively). The sun/H2O2/Fe-TiO2(rutile) system was selected, achieving 92% and 96% degradation, at λ 260 and 367 nm, respectively, using 500 mg·L -1 of [H2O2], 100 mg per 250 mL of [Fe-TiO2] solution and pH 5. The kinetics obtained adequate fit to the model by Nichela et al. indicating that there is a contribution from the photo-Fenton process. Toxicity of the treated solution against watercress and lettuce seeds was not verified, but a sensitivity of thyme seeds to the formed compounds was found. In the fifth cycle, the supported photocatalyst led to >82% degradation. The homogeneous sun-foto-Fenton(SF) and (FePA) processes were applied to a synthetic effluent. After 270 min, the COD was reduced by 89% for both systems, with adjustment to the Chan and Chu model. Through HPLC- UV/Vis studies and toxicity tests, it was verified the degradation of the original compounds and formation of more toxic intermediates, in relation to the aqueous solution. Seeking a way to reduce toxicity, the high availability of solar radiation combined with the use of waste (FePA) reduces the costs of the process, making it a viable alternative for treating contaminated water.porUniversidade Federal de PernambucoPrograma de Pos Graduacao em Engenharia QuimicaUFPEBrasilhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/info:eu-repo/semantics/openAccessEngenharia QuímicaAnti-inflamatóriosEfluente sintéticoFotocatáliseFoto-FentonImpregnação de MetaisTiO2 suportadoDegradação dos fármacos Cetoprofeno, Tenoxicam e Meloxicam por processos oxidativos avançadosinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisdoutoradoreponame:Repositório Institucional da UFPEinstname:Universidade Federal de Pernambuco (UFPE)instacron:UFPEORIGINALTESE Maressa Maria de Melo Santos Moura.pdfTESE Maressa Maria de Melo Santos Moura.pdfapplication/pdf6033077https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/41596/1/TESE%20Maressa%20Maria%20de%20Melo%20Santos%20Moura.pdf73f4ed191336e0b0602fcbca489b210aMD51LICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-81908https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/41596/3/license.txtc59d330e2c454f71974f5866a0e8a96aMD53CC-LICENSElicense_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; charset=utf-8811https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/41596/2/license_rdfe39d27027a6cc9cb039ad269a5db8e34MD52TEXTTESE Maressa Maria de Melo Santos Moura.pdf.txtTESE Maressa Maria de Melo Santos Moura.pdf.txtExtracted texttext/plain289445https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/41596/4/TESE%20Maressa%20Maria%20de%20Melo%20Santos%20Moura.pdf.txt3f15fc58b38604d4d920e8c2818d1eb7MD54THUMBNAILTESE Maressa Maria de Melo Santos Moura.pdf.jpgTESE Maressa Maria de Melo Santos Moura.pdf.jpgGenerated Thumbnailimage/jpeg1232https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/41596/5/TESE%20Maressa%20Maria%20de%20Melo%20Santos%20Moura.pdf.jpg81565516d4b6679f10b943eef08802adMD55123456789/415962021-11-12 02:12:30.377oai:repositorio.ufpe.br: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ório InstitucionalPUBhttps://repositorio.ufpe.br/oai/requestattena@ufpe.bropendoar:22212021-11-12T05:12:30Repositório Institucional da UFPE - Universidade Federal de Pernambuco (UFPE)false |
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Os anti-inflamatórios são fármacos encontrados em efluentes e águas superficiais e subterrâneas. Assim sendo, este trabalho teve por objetivo avaliar a eficiência dos processos oxidativos avançados (POA) na degradação dos fármacos cetoprofeno, tenoxicam e meloxicam (solução multicomponente), visando aplicação em tratamento de efluentes. Os sistemas homogêneos estudados foram peroxidação foto-assistida e foto-Fenton (fonte de ferro: sulfato ferroso (SF) ou resíduo da palha de aço (FePA)), sob radiação UV-C e sunligth (sun). Um planejamento fatorial 2^3 foi realizado para o sistema com SF, obtendo-se como melhor condição de degradação 400 mg·L-1 de [H2O2], 1,75 mg·L-1 de [Fe] e pH 3. Por estudo univariado, definiu-se as condições de trabalho para o sistema com FePA, sendo 1,25 mg·L-1 de [Fe], 300 mg·L-1 de [H2O2] e pH≈2,5. As cinéticas de degradação, monitoradas por espectrofotômetro de UV/Vis e pela demanda química de oxigênio (DQO), foram melhor representadas pelos modelos de Nichela et al. e pseudo-primeira ordem, respectivamente. Após 90 min, os sistemas alcançaram uma degradação superior a 82 %, monitorando o comprimento de onda de 260 nm, e superior a 96 %, em 367 nm, enquanto a DQO foi reduzida em mais de 93%. Parte dos grupos funcionais presentes nas moléculas persistiram após o tratamento pelo sistema sun-foto-Fenton(SF), conforme analisado por cromatografia líquida de alta eficiência com espectrometria de massa acoplada. Porém as moléculas em suas formas originais foram degradadas, como constatado por cromatografia líquida de alta eficiência (CLAE-UV/Vis). Os testes de toxicidade frente às sementes de alface, bactérias e moluscos, indicaram a formação de intermediários, em geral, mais tóxicos. Os sistemas heterogêneos foram compostos pelo H2O2 e por fotocatalisadores à base de TiO2 (rutilo ou P25), impregnados com ferro e cobre e imobilizados em filmes de poliestireno de embalagens de iogurte. As análises de caracterização mostraram o recobrimento da superfície, a presença do TiO2 no material, as fases presentes no TiO2 (rutilo e anatase) e a composição dos fotocatalisadores (0,58 e 0,54 %peso de ferro nos catalisadores Fe-TiO2(rutilo) e Fe(3)- TiO2(P25), respectivamente). O sistema sun/H2O2/Fe-TiO2(rutilo) foi selecionado, alcançando 92% e 96% de degradação, nos λ 260 e 367 nm, respectivamente, fazendo uso de 500 mg·L-1 de [H2O2], 100 mg por 250 mL de solução de [Fe-TiO2] e pH 5. A cinética obteve um bom ajuste ao modelo de Nichela et al. indicando que existe contribuição do processo foto-Fenton. Não foi verificada toxicidade da solução tratada frente às sementes de agrião e alface, mas foi constada uma sensibilidade das sementes de tomilho aos compostos formados. No quinto ciclo, o fotocatalisador suportado conduziu a uma degradação > 82%. Os processos homogêneos sun-foto-Fenton(SF) e (FePA) foram aplicados para um efluente sintético. Após 270 min, a DQO foi reduzida em 89%, para ambos os sistemas, com ajuste ao modelo de Chan e Chu. Pelos estudos de CLAE-UV/Vis e testes de toxicidade, verificou-se a degradação dos compostos originais e formação de intermediários mais tóxicos, em relação à solução aquosa. Buscando uma forma de redução da toxicidade, a alta disponibilidade da radiação solar aliada a utilização de um resíduo (FePA) reduzem os custos do processo, colocando-o como alternativa viável de tratamento de águas contaminadas. |
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