Emissão discreta e contínua de luz por conversão ascendente de energia em óxidos dopados com íons lantanídeos
Ano de defesa: | 2023 |
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Resumo: | Doutorado em cotutela com a Universidade de Aveiro. |
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RAMOS, Talita Jordanna de Souzahttp://lattes.cnpq.br/4022163649905256http://lattes.cnpq.br/8154218244924846http://lattes.cnpq.br/2942461081571505http://lattes.cnpq.br/1289512724651335MALTA, Oscar Manoel LoureiroCARLOS, Luís António Ferreira Martins DiasLONGO, Ricardo LuizANDRÉ, Maria Rute de Amorim e Sá Ferreira2023-08-25T11:11:59Z2023-08-25T11:11:59Z2023-07-28RAMOS, Talita Jordanna de Souza. Emissão discreta e contínua de luz por conversão ascendente de energia em óxidos dopados com íons lantanídeos. 2023. Tese (Doutorado em Ciências de Materiais) – Universidade Federal de Pernambuco, Recife, 2023.https://repositorio.ufpe.br/handle/123456789/52062Doutorado em cotutela com a Universidade de Aveiro.Em materiais inorgânicos, baseados ou dopados, com lantanídeos a luminescência por conversão ascendente de energia (UC) pode ser mediada por mecanismos distintos, como absorção de estado excitado, conversão ascendente por transferência de energia e processos de avalanche de fótons. No entanto, esses mecanismos levam à emissão UC caracterizadas por espectros discretos e, portanto, não podem explicar a geração de luz branca caracterizada por espectro contínuo observada em óxidos de lantanídeos puros, dopados, ou codopados perante excitação no infravermelho próximo (NIR). Apresentamos nesta tese nossa contribuição com a elucidação do mecanismo promotor da emissão de luz branca, caracterizada por espectro contínuo, mediante excitação no NIR, em função a composição das amostras, condutividade térmica, distribuição e tamanho de partículas, bem como as condições de excitação (comprimento de onda, ciclos e tempo de excitação). Elaboramos um estudo do comportamento fotofísico para misturas mecânicas de óxidos comerciais Gd2O3, Yb2O3 e Er2O3, e para nanopartículas sintetizadas com composições: Yb2O3 e Er2O3 (puros); (Gd0,99Er0,01)2O3 e (Gd0,99Yb0,01)2O3 (dopados); e (Gd0,89Yb0,10Er0,01)2O3 (codopado), em função da temperatura, umidade e pressão. As características espectrais e temporais observadas para a emissão caracterizada por banda larga, nomeadamente, os ajustes da emissão na região do visível à curva de emissão de corpo negro e a análise da dinâmica temporal mediante diferentes densidades de potência (que mostram os padrões consistentes com os tempos de aquecimento e resfriamento) sugerem que a emissão de luz branca tenha origem térmica. Isto é corroborado pelo comportamento da transição do espectro de emissão UC discreto para contínuo causada pelo aquecimento da amostra pelo laser. As nanopartículas sintetizadas (Gd0,89Yb0,10Er0,01)2O3 se comportam como termômetros luminescentes primários (após excitação em NIR) na faixa de 299–363 K, usando a razão de intensidade da emissão do Er3+ 2H11/2→4I15/2 / 4S3/2→4I15/2, e como termômetro luminescente secundário em 1949–3086 K, com base na curva de distribuição do corpo negro da emissão de luz branca observada. Os resultados referentes à relação entre a temperatura da região sob excitação com a densidade de potência utilizada para excitar a amostra serão úteis para o desenvolvimento de modelos teóricos e para a resolução das equações diferenciais que descrevem a emissão de luz branca por aquecimento a laser.CNPqCAPESFACEPEIn inorganic materials, based on or doped with lanthanides, energy upconversion (UC) luminescence can be mediated by different mechanisms, such as excited state absorption, energy transfer upconversion, and photon avalanche processes. However, these mechanisms lead to UC emission characterized by discrete spectra and, therefore, cannot explain the generation of white light characterized by continuous spectrum observed in pure, doped, or co-doped lanthanide oxides upon NIR excitation. In this thesis, we present our contribution to the elucidation of the mechanism that promotes the emission of white light, characterized by a continuous spectrum, upon excitation in the NIR, depending on the composition of the samples, thermal conductivity, distribution, and size of particles, as well as the conditions of excitation (wavelength, cycles, and excitation time). We elaborated a study of the photophysical behavior for mechanical mixtures of commercial oxides Gd2O3, Yb2O3 and Er2O3, and for synthesized nanoparticles with compositions: Yb2O3 and Er2O3 (pure); (Gd0,99Er0,01)2O3 and (Gd0,99Yb0,01)2O3 (doped); and (Gd0,89Yb0,10Er0,01)2O3 (co- doped), as a function of temperature, humidity, and pressure. The spectral and temporal behaviors observed for the emission characterized by broadband, namely, the fits of the emission in the visible region to the blackbody emission curve and the analysis of the temporal dynamics for different power densities (which show the patterns consistent with heating and cooling steps) suggest that the white light emission is of thermal origin. This is corroborated by the transition of the discrete to continuous UC emission caused by the optical heating of the sample. The synthesized nanoparticles (Gd0,89Yb0,10Er0,01)2O3 behave as primary luminescent thermometers (under NIR excitation) in the range of 299–363 K, using the Er3+ emission intensity ratio 2H11/2→4I15/2/4S3/2→4I15/2, and as a secondary luminescent thermometer in the range 1949–3086 K, based on the blackbody distribution curve of the observed white light emission. The results regarding the relationship between the temperature of the excitation region and the power density used to excite the sample will be useful for the development of theoretical models and for solving the differential equations that describe the emission of white light by laser heating.porUniversidade Federal de PernambucoPrograma de Pos Graduacao em Ciencia de MateriaisUFPEBrasilhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/info:eu-repo/semantics/openAccessIncandescênciaEmissão UCNanotermometriaConversores fotônicosManometriaEmissão discreta e contínua de luz por conversão ascendente de energia em óxidos dopados com íons lantanídeosinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisdoutoradoreponame:Repositório Institucional da UFPEinstname:Universidade Federal de Pernambuco (UFPE)instacron:UFPELICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-82362https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/52062/3/license.txt5e89a1613ddc8510c6576f4b23a78973MD53ORIGINALTESE Talita Jordanna de Souza Ramos.pdfTESE Talita Jordanna de Souza Ramos.pdfapplication/pdf6673025https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/52062/1/TESE%20Talita%20Jordanna%20de%20Souza%20Ramos.pdf6fb26d5dc489fdd5648675bbac3d1340MD51CC-LICENSElicense_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; 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