Estudo computacional da adsorção de baicaleína em substratos de grafeno e ouro via DFT

• Ano de defesa: 2024
• Autor(a) principal: Santos, Thiago Ferreira
• Orientador(a): Piotrowski, Maurício Jeomar
• Tipo de documento: Dissertação
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: Universidade Federal de Pelotas
• Programa de Pós-Graduação: Programa de Pós-Graduação em Física
• País: Brasil
• Palavras-chave em Português: Teoria do funcional da densidade; Adsorção molecular; Ouro; Grafeno; Density functional theory; Molecular adsorption; Gold; Graphene
• Área do conhecimento CNPq: CIENCIAS EXATAS E DA TERRA
• Link de acesso: http://guaiaca.ufpel.edu.br/xmlui/handle/prefix/19143

Os flavonoides formam uma extensa categoria de metabólitos secundários pertencentes à classe dos polifenóis, encontrados em diversas espécies de plantas, como Scutellaria baicalensis Georgi, um fitoterápico que contém a molécula baicaleína (BCL), denotada por C 15 H 10 O , como o principal composto bioativo utilizado no auxílio de tratamento de doenças. É fundamental uma ampla compreensão dos efeitos da BCL em seres humanos, considerando parâmetros como a dosagem apropriada e potenciais efeitos associados à superdosagem. Assim, faz-se necessário desenvolver e/ou aprimorar mecanismos de detecção de BCL, que sejam simples, miniaturizados, de baixo custo e altamente sensíveis. Nesta dissertação de mestrado encontram-se as descrições de um estudo teórico da adsorção de baicaleína em substratos de grafeno e ouro via Teoria do Funcional da Densidade (DFT). Os sistemas baseados nos diferentes substratos de grafeno e superfície de metal de transição para adsorção de BCL foram: (i) grafeno pristino (GRPR); (ii) grafeno com monovacância (GRMV); (iii) grafeno dopado com oxigênio (GRDP); adicionalmente, (iv) superfície Au(111) (S1A). Inicialmente, este estudo foi balizado na confecção dos sistemas em regime isolado, nos quais a BCL, os substratos de grafeno e ouro foram analisados, seguido dos testes de convergência. A confecção dos sistemas isolados visa incorporar uma área de superfície adequada para acomodar a BCL no processo de adsorção. Após a definição, otimização via DFT e caracterização dos sistemas em regime isolado, compostos pelo adsorbato (BCL) e pelos substratos, procedeu-se com as adsorções de BCL sobre os substratos através de simulações de dinâmica molecular ab initio (AIMD). A partir das adsorções moleculares, foi possível verificar o comportamento das alterações relacionadas à interação ao nível atomístico entre molécula e substrato a fim de obter um conjunto de sistemas adsorvidos de maior estabilidade em termos energéticos. Os valores obtidos para as energias de adsorção e interação são energeticamente favoráveis em relação aos sistemas combinados. Ao verificar os principais comportamentos de interação, ressalta-se que o tipo de ligação atuante na adsorção de BCL nos substratos GRPR, GRDP e S1A são caracterizadas pela fisissorção, com BCL interagindo paralelamente em relação aos substratos. Em contrapartida, o tipo de ligação atuante na adsorção de BCL na estrutura GRMV é definida pela quimissorção, onde a molécula de estudo foi adsorvida via ligações químicas. A análise da interação e adsorção BCL nos diferentes substratos ressalta a relevância deste estudo na combinação das estruturas e no estabelecimento de mecanismos de detecção. Em última instância, a investigação da adsorção de BCL nos substratos GRPR, GRMV, GRDP e S1A contribui para a compreensão da interação molecular ao nível atomístico.