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Novas rotas químicas e físicas para o preparo de hidrogéis baseados em polissacarídeos para potencial uso como biomateriais

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2023
Autor(a) principal: Quadrado, Rafael Fonseca Neves
Orientador(a): Fajardo, André Ricardo
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Tese
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Universidade Federal de Pelotas
Programa de Pós-Graduação: Programa de Pós-Graduação em Química
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Brasil
Palavras-chave em Português:
Hidrogéis
Polissacarídeos
Rotas de reticulação
Biomateriais
Área do conhecimento CNPq:
CIENCIAS EXATAS E DA TERRA
Link de acesso: http://guaiaca.ufpel.edu.br/xmlui/handle/prefix/14706
Resumo: Hidrogéis são materiais poliméricos amplamente utilizados como biomateriais. Parte das características apresentadas por esses materiais são decorrentes do seu modo de preparo e hidrogéis com propriedades específicas ou aprimoradas podem ser obtidos ao se otimizar seu processo de obtenção. Nesta Tese, metodologias alternativas e inovadoras para preparo de hidrogéis são avaliadas e descritas. Por exemplo, uma estratégia para a obtenção de um hidrogel constituído por quitosana (QT) e um polímero sintético funcionalizado com grupos metacrilatos (PVA-MA) foi desenvolvida. O hidrogel foi formado via adição de aza-Michael utilizando o ácido bórico como catalisador. Esta nova metodologia, além de viável, permitiu a obtenção de um hidrogel robusto e mecanicamente estável. Nesse sentido, um hidrogel de pectina (Pct) reticulado por ligações dissulfeto, as quais podem ser rompidas (e refeitas) sob certas condições, foi também preparado. Logo, a metodologia resulta em um material dinâmico, responsivo e com a propriedade de self-healing. Um hidrogel in situ reticulado por ligações imina entre carboximetil quitosana (CMQT) e hidroxietil celulose funcionalizada com grupos aldeídos (HEC-Ald) foi também sintetizado. A funcionalização desse último polímero ocorreu pela inserção de grupos acetal e posterior hidrólise ácida, evitando-se a quebra da estrutura sacarídica. Por esse processo, um hidrogel com rápida gelificação, com self-healing e sensível ao pH foi preparado. Por fim, um hidrogel formado pela complexação polieletrolítica entre QT e Pct foi também sintetizado. O hidrogel foi preparado pelo novo método de semidissolução/acidificação, obtendo-se materiais mecanicamente estáveis e homogêneos, em contraste com o método tradicional de simples mistura das soluções, logo, revelando a eficiência do método proposto. Em resumo, nesta Tese, novas rotas de reticulação foram investigadas e sua eficiência no preparo de hidrogéis com interessantes propriedades visando sua aplicação como biomateriais foi comprovada.
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spelling 2024-12-26T09:53:12Z2024-12-26T09:53:12Z2023-12-11QUADRADO, Rafael Fonseca Neves. Novas rotas químicas e físicas para o preparo de hidrogéis baseados em polissacarídeos para potencial uso como biomateriais. 2023. 233 f. Tese (Doutorado em Química) - Centro de Ciências Químicas, Farmacêuticas e de Alimentos, Universidade Federal de Pelotas, Pelotas, 2023.http://guaiaca.ufpel.edu.br/xmlui/handle/prefix/14706Hidrogéis são materiais poliméricos amplamente utilizados como biomateriais. Parte das características apresentadas por esses materiais são decorrentes do seu modo de preparo e hidrogéis com propriedades específicas ou aprimoradas podem ser obtidos ao se otimizar seu processo de obtenção. Nesta Tese, metodologias alternativas e inovadoras para preparo de hidrogéis são avaliadas e descritas. Por exemplo, uma estratégia para a obtenção de um hidrogel constituído por quitosana (QT) e um polímero sintético funcionalizado com grupos metacrilatos (PVA-MA) foi desenvolvida. O hidrogel foi formado via adição de aza-Michael utilizando o ácido bórico como catalisador. Esta nova metodologia, além de viável, permitiu a obtenção de um hidrogel robusto e mecanicamente estável. Nesse sentido, um hidrogel de pectina (Pct) reticulado por ligações dissulfeto, as quais podem ser rompidas (e refeitas) sob certas condições, foi também preparado. Logo, a metodologia resulta em um material dinâmico, responsivo e com a propriedade de self-healing. Um hidrogel in situ reticulado por ligações imina entre carboximetil quitosana (CMQT) e hidroxietil celulose funcionalizada com grupos aldeídos (HEC-Ald) foi também sintetizado. A funcionalização desse último polímero ocorreu pela inserção de grupos acetal e posterior hidrólise ácida, evitando-se a quebra da estrutura sacarídica. Por esse processo, um hidrogel com rápida gelificação, com self-healing e sensível ao pH foi preparado. Por fim, um hidrogel formado pela complexação polieletrolítica entre QT e Pct foi também sintetizado. O hidrogel foi preparado pelo novo método de semidissolução/acidificação, obtendo-se materiais mecanicamente estáveis e homogêneos, em contraste com o método tradicional de simples mistura das soluções, logo, revelando a eficiência do método proposto. Em resumo, nesta Tese, novas rotas de reticulação foram investigadas e sua eficiência no preparo de hidrogéis com interessantes propriedades visando sua aplicação como biomateriais foi comprovada.Hydrogels are extensively used as biomaterials due to their versatile nature. The unique characteristics of hydrogels are closely tied to their crosslinking methods, and their properties can be fine-tuned by optimizing the preparation process. This thesis explores novel routes for creating hydrogels with specific properties. In the first Chapter, we introduce a fresh approach for preparing a chitosan (CHT) and methacrylated synthetic polymer (PVA-MA) hydrogel through aza-Michael crosslinking with boric acid as a catalyst. This method is not only straightforward but also results in a mechanically robust and stable hydrogel. The second Chapter details the creation of a pectin (Pct) hydrogel crosslinked by disulfide bonds, which can be broken and reformed in response to the redox conditions of the environment. This hydrogel exhibits redox responsiveness and self-healing properties, making it a potential candidate for drug release applications. Chapter three outlines the preparation of an imine-crosslinked hydrogel using carboxymethyl chitosan (CMCHT) and aldehyde-functionalized hydroxyethyl cellulose (HEC-Ald). This unique approach involves acetal grafting and subsequent acid hydrolysis to reveal the aldehydes, ensuring saccharide monomer preservation. The resulting hydrogel possesses in situ forming capabilities, self-healing properties, and pH-responsiveness. The final chapter presents a hydrogel formed through polyelectrolyte complexation between QT and Pct. This hydrogel is prepared using a novel semi-dissolution/acidification method, resulting in mechanically stable and uniform materials, highlighting the efficiency of this approach. In summary, this thesis investigates novel crosslinking methods and demonstrates their effectiveness in producing hydrogels with valuable properties for biomedical applications.Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPESporUniversidade Federal de PelotasPrograma de Pós-Graduação em QuímicaUFPelBrasilCC BY-NC-SAinfo:eu-repo/semantics/openAccessCIENCIAS EXATAS E DA TERRAQUIMICAHidrogéisPolissacarídeosRotas de reticulaçãoBiomateriaisNovas rotas químicas e físicas para o preparo de hidrogéis baseados em polissacarídeos para potencial uso como biomateriaisNovel chemical and physical routes for the synthesis of polysaccharide-based hydrogels for their potential use as biomaterialsinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesishttp://lattes.cnpq.br/7365764595014776https://orcid.org/0000-0001-5362-6478http://lattes.cnpq.br/5914976951761736Oliboni, Robson da Silvahttp://lattes.cnpq.br/8914138534189677Fajardo, André RicardoQuadrado, Rafael Fonseca Nevesreponame:Repositório Institucional da UFPel - Guaiacainstname:Universidade Federal de Pelotas (UFPEL)instacron:UFPELORIGINALtese_rafael_fonseca_neves_quadrado.pdftese_rafael_fonseca_neves_quadrado.pdfapplication/pdf8892931http://guaiaca.ufpel.edu.br/xmlui/bitstream/prefix/14706/1/tese_rafael_fonseca_neves_quadrado.pdf4b5ee3ebbdcf75759baa80655c67f133MD51open accessLICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; 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