Estrutura eletrônica da Perovskita dupla Sr2FeMoO6
| Ano de defesa: | 2014 |
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Resumo: | Orientador: Prof. Dr. Miguel Abbate |
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Universidade Federal do Paraná. Setor de Ciências Exatas. Programa de Pós-Graduação em FísicaAbbate, Miguel, 1960-Martins, Henrique Perin2025-02-12T17:14:51Z2025-02-12T17:14:51Z2014https://hdl.handle.net/1884/36034Orientador: Prof. Dr. Miguel AbbateDissertação (mestrado) - Universidade Federal do Paraná, Setor de Ciências Exatas, Programa de Pós-Graduação em Física. Defesa: Curitiba, 27/02/2014Inclui referênciasResumo: A estrutura eletrônica da perovskita dupla Sr2FeMoO6 foi estudada utilizando técnicas de espectroscopia, como fotoemissão de nível interno e de banda de valência (XPS), e fotoabsorção de raios X (XAS). Os métodos teóricos empregados na interpretação dos resultados experimentais foram: cálculo de estrutura de bandas, de multipletos atômicos e de modelo de cluster. Este composto é um meio-metal (half-metal) ferrimagnético e há um grande interesse em seu estudo em virtude de apresentar magnetorresistência de tunelamento a alta temperatura (TC _ 415 K). Além disso, sua estrutura eletrônica não foi elucidada na literatura. O cálculo de estrutura de bandas indicou a forte covalência das ligações entre o oxigênio e os metais de transição, especialmente no caso do Mo 4d. Além disso, também apontou a importância dos efeitos de campo cristalino e troca intra-atômica na estrutura eletrônica do composto. Há uma grande variedade de estudos quanto às valências dos íons de Fe e Mo no composto, mas ainda não houve um consenso. A fotoabsorção de raios X nos níveis de Fe 2p, Mo 2p3/2 e O 1s combinadas com o cálculo de multipletos atômicos possibilitou a determinação definitiva dos estados de valência dos metais como Fe3+ e Mo5+. A partir desse resultado foi possível a utilização do modelo de cluster para interpretar os espectros de fotoemissão de nível interno de Fe 2p e Mo 3p. O modelo de cluster utilizado é uma ideia original deste trabalho, e é baseado em um Hamiltoniano modelo do tipo p-d. A reprodução dos resultados da fotoemissão de nível interno levou a conclusões sobre a origem de todas suas estruturas e ao entendimento de como o composto reage à presença do buraco deixado pelo fotoelétron no nível interno. O estudo das contribuições dos metais de transição em torno do nível de Fermi é essencial para o entendimento do caráter de meio-metal do material, especialmente o papel dos estados de Mo 4d na banda de valência. A fotoemissão da banda de valência pôde ser reproduzida por meio de cálculo de estrutura de bandas, o qual assinalou a presença de apenas estados de Fe e Mo t2g# cruzando o nível de Fermi, o que explica o caráter meio-metálico do composto. A técnica de mínimo de Cooper utilizada por diversos autores para avaliar a contribuição dos estados de Mo 4d apresenta problemas fundamentais. As energias utilizadas são baixas, o que torna as medidas muito sensíveis à superfície. Em segundo lugar, as energias utilizadas variam em até 100%, o que introduz uma grande diferença na seção de choque de fotoionização dos elementos. Nesse trabalho, a técnica de fotoemissão ressonante no nível de Mo 2p3/2 permitiu uma determinação direta da contribuição de Mo 4d na banda de valência. Devido às altas energias utilizadas nesta técnica, os resultados são pouco sensíveis à superfície do composto. Além disso, as energias variam em menos de 1%, removendo o problema da variação na seção de choque de fotoionização. Esse estudo revelou a presença certa de estados Mo 4d na energia de Fermi e também fortemente misturados com estados de O 2p a mais altas energias. Palavras-chave: Sr2FeMoO6. Estrutura eletrônica. Espectroscopia. Cálculo de estrutura de bandas. Multipletos atômicos. Modelo de cluster.Abstract: The electronic structure of the double perovskite Sr2FeMoO6 was studied using spectroscopy techniques, such as core level and valence band X-ray photoemission (XPS) and X-ray absorption spectroscopy (XAS). Three theoretical methods were used to interpret the experimental results: band structure calculations, atomic multiplet calculations and cluster model. This compound is a half-metal and presents ferrimagnetism, and the interest in its study is based on the presence of high-temperature tunneling magnetoresistance (TC _ 415 K). Moreover, its electronic structure is not well understood in the literature. The band structure calculations indicated a strong covalence effect between the oxygen and transition metal states, specially in the Mo 4d case. Furthermore, the calculations indicated a relatively strong presence of both crystal field and intratomic exchange effects for each metal ion. While there are a wide variety of studies on the valence states of Fe and Mo, no consensus has been reached in the literature. In this work, the Fe 2p and Mo p3/2 X-ray absorption edges were combined with atomic multiplet calculations. These comparations enabled a definitive determination of the valence states as Fe3+ and Mo5+. Using these results, cluster model calculations were carried out. The cluster model used in this work is specially suited for double perovskites, and it is based on a model Hamiltonian of p-d type. Due to the highly complex calculations involved in these type of calculations, the model was parcially implemented in a computer software. The core level photoemission results were succesfully reproduced using the cluster model, and all its structures' origins were entirely explained. The source of the compound's half-metalicity is still a subject of controversy. The study of the transition metal contributions around the Fermi level is essential to its understanding, specially the role of the Mo 4d states in the valence band. The valence band photoemission was understood in terms of band structure calculations, which pointed out the presence of only Fe and Mo t2g# crossing the Fermi level. This explains the half-metallic character of the compound. To further understand the role of the Mo 4d states in the valence band, it is important to known where they contribute. The Cooper minimum technique was used by a variety of authors to access the Mo 4d contribution, but this technique presents a bunch of fundamental problems. First of all, the photon energies used in this method are low, which results in a strong surface sensitivity. Secondly, there is a high variation in the photon energies, which introduce differences in the photoionization cross sections between the obtained spectra, making this technique very unreliable. In this work, high energy resonant photoemission technique was employed. The high energies guarantee bulk-sensitive results, and their variation is less than 1%, which translates to almost equal photoionization cross sections between the experiments. This study revealed experimentally the presence of Mo 4d states crossing the Fermi level, and a strong hybridization between Mo 4d and O 2p states at higher energies. Keywords: Sr2FeMoO6. Electronic structure. Spectroscopy. Band structure calculations. Atomic multiplets. Cluster model.104f. : il. algumas color., grafs., tabs.application/pdfDisponível em formato digitalFísicaOxidosEspectroscopia de raio XEstrutura eletronicaEstrutura eletrônica da Perovskita dupla Sr2FeMoO6info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisporreponame:Repositório Institucional da UFPRinstname:Universidade Federal do Paraná (UFPR)instacron:UFPRinfo:eu-repo/semantics/openAccessORIGINALR - D - HENRIQUE PERIN MARTINS.pdfapplication/pdf5313241https://acervodigital.ufpr.br/bitstream/1884/36034/1/R%20-%20D%20-%20HENRIQUE%20PERIN%20MARTINS.pdf50df13b51488e39c3f64c539f0cbb0f9MD51open accessTEXTR - D - HENRIQUE PERIN MARTINS.pdf.txtExtracted Texttext/plain194939https://acervodigital.ufpr.br/bitstream/1884/36034/2/R%20-%20D%20-%20HENRIQUE%20PERIN%20MARTINS.pdf.txt8f486e1f3b4f1ab1936b2a719d8ec6f3MD52open accessTHUMBNAILR - D - HENRIQUE PERIN MARTINS.pdf.jpgGenerated Thumbnailimage/jpeg1292https://acervodigital.ufpr.br/bitstream/1884/36034/3/R%20-%20D%20-%20HENRIQUE%20PERIN%20MARTINS.pdf.jpgbee72238e5d5a3fbf30900d66b888e83MD53open access1884/360342025-02-12 14:14:51.249open accessoai:acervodigital.ufpr.br:1884/36034Repositório InstitucionalPUBhttp://acervodigital.ufpr.br/oai/requestinformacaodigital@ufpr.bropendoar:3082025-02-12T17:14:51Repositório Institucional da UFPR - Universidade Federal do Paraná (UFPR)false |
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