Hidrogenação do ácido levulínico a gama-valerolactona empregando catalisadores de níquel suportado em nanotubos de carbono
| Ano de defesa: | 2018 |
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| Autor(a) principal: | |
| Orientador(a): | |
| Banca de defesa: | |
| Tipo de documento: | Dissertação |
| Tipo de acesso: | Acesso aberto |
| Idioma: | por |
| Instituição de defesa: |
Universidade Federal do Rio de Janeiro
Brasil Instituto Alberto Luiz Coimbra de Pós-Graduação e Pesquisa de Engenharia Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química UFRJ |
| Programa de Pós-Graduação: |
Não Informado pela instituição
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| Departamento: |
Não Informado pela instituição
|
| País: |
Não Informado pela instituição
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| Palavras-chave em Português: | |
| Link de acesso: | http://hdl.handle.net/11422/12851 |
Resumo: | Nickel and nickel phosphide catalysts supported on carbon nanotubes with loading of 10 wt% were synthesized, characterized and evaluated in the hydrogenation reaction of levulinic acid to γ-valerolactone. The catalysts were synthesized in situ by temperature programmed reduction of the precursors prepared by incipient wetness impregnation followed by calcination. In this dissertation, the nature of the nickel salt (nitrate, acetate and nickel hydroxide) used in the preparation and the positioning of the metallic particles (inside or outside the nanotubes) were evaluated. The samples were characterized by X ray diffraction, N2 physisorption at -196 ° C, inductively coupled plasma optical emission spectrometry, thermogravimetric analysis, programmed temperature desorption, Fourier-transform infrared spectroscopy, Raman spectroscopy, transmission electronic microscopy. The catalyts evaluation was carried out in a continuous reactor operated at 30 bar H2 and at a temperature of 180 °C. The Ni2P/CNT catalyst has shown the best catalytic performance with total conversion of levulinic acid and GVL selectivity higher than 99 %. The catalysts prepared with nitrate and nickel hydroxide presented similar catalytic activity and were higher than the catalysts prepared with nickel acetate. Regarding the positioning of nickel, the catalysts containing particles located mainly outside the channels of the nanotubes had higher activity. |
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Hidrogenação do ácido levulínico a gama-valerolactona empregando catalisadores de níquel suportado em nanotubos de carbonoHidrogenaçãoNíquel em nanotubos de carbonoCNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICANickel and nickel phosphide catalysts supported on carbon nanotubes with loading of 10 wt% were synthesized, characterized and evaluated in the hydrogenation reaction of levulinic acid to γ-valerolactone. The catalysts were synthesized in situ by temperature programmed reduction of the precursors prepared by incipient wetness impregnation followed by calcination. In this dissertation, the nature of the nickel salt (nitrate, acetate and nickel hydroxide) used in the preparation and the positioning of the metallic particles (inside or outside the nanotubes) were evaluated. The samples were characterized by X ray diffraction, N2 physisorption at -196 ° C, inductively coupled plasma optical emission spectrometry, thermogravimetric analysis, programmed temperature desorption, Fourier-transform infrared spectroscopy, Raman spectroscopy, transmission electronic microscopy. The catalyts evaluation was carried out in a continuous reactor operated at 30 bar H2 and at a temperature of 180 °C. The Ni2P/CNT catalyst has shown the best catalytic performance with total conversion of levulinic acid and GVL selectivity higher than 99 %. The catalysts prepared with nitrate and nickel hydroxide presented similar catalytic activity and were higher than the catalysts prepared with nickel acetate. Regarding the positioning of nickel, the catalysts containing particles located mainly outside the channels of the nanotubes had higher activity.Catalisadores de níquel e fosfeto de níquel suportado em nanotubos de carbono com teor de 10 % em massa foram sintetizados, caracterizados e avaliados na reação de hidrogenação do ácido levulínico a γ-valerolactona. Os catalisadores foram sintetizados in situ por redução à temperatura programada dos precursores preparados por impregnação ao ponto úmido seguida de calcinação. Nesta dissertação, a natureza do sal de níquel (nitrato, acetato e hidróxido de níquel) utilizado no preparo e o posicionamento das partículas metálicas (dentro e fora dos nanotubos) foram avaliados. As amostras foram caracterizadas por espectrometria de emissão ótica por plasma indutivamente acoplado, fisissorção de N2 a -196 °C, difração de raios X, análise termogravimétrica, dessorção à temperatura programada, espectroscopia na região do infravermelho com transformada de Fourier, espectroscopia Raman e microscopia eletrônica de transmissão. Os testes catalíticos foram realizados em um reator contínuo a 30 bar de H2 e temperatura de 180 °C. O catalisador Ni2P/NTC apresentou melhor desempenho catalítico com conversão total de ácido levulínico e seletividade a GVL maior que 99 %. Os catalisadores preparados com nitrato e hidróxido de níquel apresentaram atividade catalítica semelhante e que foi superior a dos catalisadores preparados com acetato de níquel. Já em relação ao posicionamento do níquel, os catalisadores que continham partículas localizadas preferencialmente fora dos canais dos nanotubos exibiram maior atividade.Universidade Federal do Rio de JaneiroBrasilInstituto Alberto Luiz Coimbra de Pós-Graduação e Pesquisa de EngenhariaPrograma de Pós-Graduação em Engenharia QuímicaUFRJSilva, Victor Luís dos Santos Teixeira dahttp://lattes.cnpq.br/7840852036536201http://lattes.cnpq.br/1018831351181799Souza, Priscilla Magalhães deSilva, Mônica Antunes Pereira daBorges, Luiz Eduardo PizarroSosa, Letícia Forrer2020-08-04T12:55:39Z2023-12-21T03:02:12Z2018-02info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesishttp://hdl.handle.net/11422/12851porinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UFRJinstname:Universidade Federal do Rio de Janeiro (UFRJ)instacron:UFRJ2023-12-21T03:02:12Zoai:pantheon.ufrj.br:11422/12851Repositório InstitucionalPUBhttp://www.pantheon.ufrj.br/oai/requestpantheon@sibi.ufrj.bropendoar:2023-12-21T03:02:12Repositório Institucional da UFRJ - Universidade Federal do Rio de Janeiro (UFRJ)false |
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