Avaliação de catalisadores zeolíticos bifuncionais na conversão de hidrocarbonetos leves em hidrocarbonetos maiores, visando a produção de querosene de aviação sustentável

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2025
Autor(a) principal: Lyrio, Jéssica Oliveira
Orientador(a): Não Informado pela instituição
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Dissertação
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Universidade Federal do Rio de Janeiro
Brasil
Instituto de Química
Programa de Pós-Graduação em Química
UFRJ
Programa de Pós-Graduação: Não Informado pela instituição
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Palavras-chave em Português:
Link de acesso: http://hdl.handle.net/11422/28866
Resumo: The need to curb global warming makes the use of carbon dioxide (CO₂) for the production of sustainable fuels an important issue. One sector that is responsible for approximately 2% of global CO₂ emissions is the aviation sector, which is quite high. The study of CO₂ hydrogenation seeking to obtain hydrocarbons in the range of aviation kerosene is a good strategy to reduce the environmental impact of this fuel. A zeolite that stands out for its high selectivity in catalytic reactions, thermal stability and acidity is the ZSM-5 zeolite. In addition to these characteristics, it is one of the most used zeolites in industry. Ferrierite zeolite (FER) is another zeolite with potential for hydrocarbon conversion that has a two-dimensional microporous structure and high stability. The doping of metals such as gallium, zinc and molybdenum in zeolites has shown good capacity in catalytic activities in the aromatization of hydrocarbons. The study proposes to verify the effect of bifunctional zeolitic catalysts in the conversion of light hydrocarbons into longer chain hydrocarbons (C5+), which helps in the development of low environmental impact aviation fuel. These bifunctional catalysts were prepared from the acidic supports H-ZSM-5 and H-Ferrierite and incorporated into the metals gallium, zinc and molybdenum through wet impregnation. Different techniques were used to characterize the textural properties, chemical composition and acidity of the bifunctional catalysts. The catalyst activity was evaluated in an automated continuous flow unit and two sequential fixed bed reactors: the first containing a CO₂ hydrogenation catalyst, based on iron and/or cobalt and the second with the zeolitic catalysts prepared with the aim of increasing the production of C5+ chain hydrocarbons from the products generated in the first reactor. The products were analyzed by in-line coupled gas chromatography. Different bifunctional zeolitic catalysts were evaluated, considering the acidic supports (HZSM-5 and HFER) and the metals Ga, Zn and Mo. It was possible to verify the favoring of cracking over oligomerization at temperatures between 250 oC and 450 oC, while at medium temperature (200 oC), there was a better distribution of C5+ chain hydrocarbons. The best result was observed in the presence of Ga(5)/ZSM-5, which demonstrated activity lower than 10% and an increase in the fraction of C5+ hydrocarbons, in relation to the first reactor, of 5%.
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Ferrierite zeolite (FER) is another zeolite with potential for hydrocarbon conversion that has a two-dimensional microporous structure and high stability. The doping of metals such as gallium, zinc and molybdenum in zeolites has shown good capacity in catalytic activities in the aromatization of hydrocarbons. The study proposes to verify the effect of bifunctional zeolitic catalysts in the conversion of light hydrocarbons into longer chain hydrocarbons (C5+), which helps in the development of low environmental impact aviation fuel. These bifunctional catalysts were prepared from the acidic supports H-ZSM-5 and H-Ferrierite and incorporated into the metals gallium, zinc and molybdenum through wet impregnation. Different techniques were used to characterize the textural properties, chemical composition and acidity of the bifunctional catalysts. The catalyst activity was evaluated in an automated continuous flow unit and two sequential fixed bed reactors: the first containing a CO₂ hydrogenation catalyst, based on iron and/or cobalt and the second with the zeolitic catalysts prepared with the aim of increasing the production of C5+ chain hydrocarbons from the products generated in the first reactor. The products were analyzed by in-line coupled gas chromatography. Different bifunctional zeolitic catalysts were evaluated, considering the acidic supports (HZSM-5 and HFER) and the metals Ga, Zn and Mo. It was possible to verify the favoring of cracking over oligomerization at temperatures between 250 oC and 450 oC, while at medium temperature (200 oC), there was a better distribution of C5+ chain hydrocarbons. The best result was observed in the presence of Ga(5)/ZSM-5, which demonstrated activity lower than 10% and an increase in the fraction of C5+ hydrocarbons, in relation to the first reactor, of 5%.A necessidade de conter o aquecimento global torna o uso do dióxido de carbono (CO₂) para a produção de combustíveis sustentáveis um tema importante. Um setor que é responsável por aproximadamente 2% das emissões globais de CO₂ é o de aviação, sendo esse um valor muito alto. O estudo sobre hidrogenação de CO₂ buscando obter hidrocarbonetos na faixa do querosene de aviação é uma boa estratégia para reduzir o impacto ambiental desse combustível. Uma zeólita que se destaca pela sua alta seletividade em reações catalíticas, estabilidade térmica e acidez, é a ZSM-5. Além dessas características, ela é uma das zeólitas mais usadas na indústria. A zeólita Ferrierita (FER) é outra zeólita com potencial para conversão de hidrocarbonetos e que tem uma estrutura microporosa bidimensional e alta estabilidade. A impregnação de metais como gálio, zinco e molibdênio em zeólitas tem mostrado uma boa atividade na aromatização de hidrocarbonetos. O estudo propõe verificar o efeito de catalisadores zeolíticos bifuncionais na conversão de hidrocarbonetos leves em hidrocarbonetos de cadeia maiores (C5+), o que ajuda no desenvolvimento de combustível de aviação de baixo impacto ambiental. Esses catalisadores bifuncionais foram preparados a partir dos suportes ácidos H-ZSM-5 e H-Ferrierita e incorporados com gálio, zinco e molibdênio através da impregnação por via úmida. Para caracterizar foram utilizadas diferentes técnicas para avaliar as propriedades texturais, composição química e acidez dos catalisadores bifuncionais. A atividade do catalisador foi avaliada em uma unidade de fluxo contínuo automatizada e dois reatores com leito fixo e sequenciais: O primeiro contendo um catalisador de hidrogenação de CO₂, à base de ferro e/ou cobalto e o segundo com os catalisadores zeolíticos preparados com o objetivo de aumentar a produção de hidrocarbonetos de cadeia C5+ a partir dos produtos gerados no primeiro reator. Os produtos foram analisados por cromatografia em fase gasosa acoplada em linha. Diferentes catalisadores zeolíticos bifuncionais foram avaliados, considerando os suportes ácidos (HZSM-5 e HFER) e os metais Ga, Zn e Mo. Foi possível verificar o favorecimento do craqueamento em detrimento da oligomerização em temperaturas entre 250 oC e 450 oC, enquanto em temperatura mediana (200 oC), houve uma melhor distribuição de hidrocarbonetos de cadeia C5+. O melhor resultado foi observado na presença de Ga(5)/ZSM-5, que demonstrou atividade inferior a 10% e aumento da fração de hidrocarbonetos C5+, em relação ao primeiro reator, de 5%.Universidade Federal do Rio de JaneiroBrasilInstituto de QuímicaPrograma de Pós-Graduação em QuímicaUFRJMota, Claudio José de Araujohttps://lattes.cnpq.br/4303587017025599http://lattes.cnpq.br/2753155699011772Noronha, Daniella Rodrigues Fernandeshttps://lattes.cnpq.br/8912810520362715Ribeiro, Emerson Schwingelhttps://lattes.cnpq.br/4215461340747792Lima, Thiago de Melohttps://lattes.cnpq.br/8372774850175606Lyrio, Jéssica Oliveira2026-03-15T04:07:00Z2026-03-17T03:00:10Z2025-05-29info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisLYRIO, Jéssica Oliveira. Avaliação de catalisadores zeolíticos bifuncionais na conversão de hidrocarbonetos leves em hidrocarbonetos maiores, visando a produção de querosene de aviação sustentável. 2025. 99 f. Dissertação (Mestrado em Química) - Instituto de Química, Universidade Federal do Rio de Janeiro, Rio de Janeiro, 2025.http://hdl.handle.net/11422/28866porinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UFRJinstname:Universidade Federal do Rio de Janeiro (UFRJ)instacron:UFRJ2026-03-17T03:00:10Zoai:pantheon.ufrj.br:11422/28866Repositório InstitucionalPUBhttp://www.pantheon.ufrj.br/oai/requestpantheon@sibi.ufrj.bropendoar:2026-03-17T03:00:10Repositório Institucional da UFRJ - Universidade Federal do Rio de Janeiro (UFRJ)false
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