Síntese e caracterização de catalisadores à base de cobre (Cu) e cério (Ce) suportados em nanotubos de carbono para aplicação na reação CO-PROX
| Ano de defesa: | 2019 |
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| Autor(a) principal: | |
| Orientador(a): | |
| Banca de defesa: | |
| Tipo de documento: | Dissertação |
| Tipo de acesso: | Acesso aberto |
| Idioma: | por |
| Instituição de defesa: |
Universidade Federal do Rio de Janeiro
Brasil Instituto Alberto Luiz Coimbra de Pós-Graduação e Pesquisa de Engenharia Programa de Pós-Graduação em Engenharia da Nanotecnologia UFRJ |
| Programa de Pós-Graduação: |
Não Informado pela instituição
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| Departamento: |
Não Informado pela instituição
|
| País: |
Não Informado pela instituição
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| Palavras-chave em Português: | |
| Link de acesso: | http://hdl.handle.net/11422/14020 |
Resumo: | H2-based technologies are an efficient alternative for producing sustainable energy. Fuel cells are electrochemical devices that work with pure H2. Industrially, reforming of fossil fuels is the most used technology for obtaining hydrogen, however, the synthesis gas derived has an inappropriate CO content. The CO-PROX reaction is used to treat these streams. Noble metals are used as catalyzed, however some transition metals are being employed due to their high potential. In this sense, CuO and CeO2 based metal catalysts supported on carbon nanotubes (NTCs) were synthesized by wet impregnation. The precursors (CuO and CeO2) were selectively deposited on the inner and/or outer surface of the NTCs. The physicochemical properties of the catalysts were evaluated by N2 Physisorption, TGA, XRD, RAMAN Spectroscopy, TPD-He, TPR-H2, TPSR, SEM, MET and XPS and were tested in the CO-PROX reaction. The results confirmed the deposition of the metal precursors. CeO2 and CuO phases were detected with interplanar distances of 0.32 and 0.27 nm, respectively, and mean particle sizes in the range 4.5 – 8.0 nm for CeO2 and CuO. On the surface of the catalysts the species Ce4+ , Ce3+, Cu2+ and Cu1+ were identified. The interaction between the metal oxides and the internal surface of the NTCs favored the catalytic activity. The catalysts showed good activity and catalytic stability. The synthesis methodology was efficient, being able to control the selective deposition (internal and/or external surface of the NTCs) of CeO2 and/or CuO precursors. |
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Síntese e caracterização de catalisadores à base de cobre (Cu) e cério (Ce) suportados em nanotubos de carbono para aplicação na reação CO-PROXSynthesis and characterization of catalysts based on copper (Cu) and cerium (Ce) supported in carbon nanotubes and its application in the co-prox reactionNanotubos de carbonoCatalisadores de cobre/cérioOxidação preferencial de COCNPQ::ENGENHARIASH2-based technologies are an efficient alternative for producing sustainable energy. Fuel cells are electrochemical devices that work with pure H2. Industrially, reforming of fossil fuels is the most used technology for obtaining hydrogen, however, the synthesis gas derived has an inappropriate CO content. The CO-PROX reaction is used to treat these streams. Noble metals are used as catalyzed, however some transition metals are being employed due to their high potential. In this sense, CuO and CeO2 based metal catalysts supported on carbon nanotubes (NTCs) were synthesized by wet impregnation. The precursors (CuO and CeO2) were selectively deposited on the inner and/or outer surface of the NTCs. The physicochemical properties of the catalysts were evaluated by N2 Physisorption, TGA, XRD, RAMAN Spectroscopy, TPD-He, TPR-H2, TPSR, SEM, MET and XPS and were tested in the CO-PROX reaction. The results confirmed the deposition of the metal precursors. CeO2 and CuO phases were detected with interplanar distances of 0.32 and 0.27 nm, respectively, and mean particle sizes in the range 4.5 – 8.0 nm for CeO2 and CuO. On the surface of the catalysts the species Ce4+ , Ce3+, Cu2+ and Cu1+ were identified. The interaction between the metal oxides and the internal surface of the NTCs favored the catalytic activity. The catalysts showed good activity and catalytic stability. The synthesis methodology was efficient, being able to control the selective deposition (internal and/or external surface of the NTCs) of CeO2 and/or CuO precursors.As tecnologias baseadas no H2 são uma alternativa eficiente para produzir energia sustentável. As células a combustível são dispositivos eletroquímicos que funcionam com H2 puro. Industrialmente, a reforma de combustíveis fósseis é a tecnologia mais empregada para a obtenção de hidrogênio, no entanto, o gás de síntese derivado apresenta um teor de CO inapropriado. A reação CO-PROX é usada para tratar estas correntes. Metais nobres são utilizados como catalisadores, contudo, alguns metais de transição estão sendo empregados devido ao seu alto potencial. Neste sentido, catalisadores metálicos à base de CuO e CeO2 e suportados em nanotubos de carbono (NTCs) foram sintetizados por impregnação ao ponto úmido. Os precursores (CuO e CeO2) foram depositados seletivamente na superfície interna e/ou externa dos NTCs. As propriedades físicoquímicas dos catalisadores foram avaliadas por Fisissorção de N2, TGA, DRX, Espectroscopia RAMAN, TPD-He, TPR-H2, TPSR, MEV, MET e XPS e foram testados na reação CO-PROX. Os resultados confirmaram a deposição dos precursores metálicos. Foram encontradas as fases de CeO2 e CuO com distâncias interplanares de 0,32 e 0,27 nm, respectivamente, e tamanhos médios de partícula na faixa de 4,5 – 8,0 nm para CeO2 e CuO. Na superfície dos catalisadores foram identificadas as espécies Ce4+ , Ce3+ , Cu2+ e Cu1+ . A interação entre os óxidos metálicos e a superfície interna dos NTCs favoreceu a atividade catalítica. Os catalisadores apresentaram boa atividade e estabilidade catalítica. A metodologia de síntese foi eficiente, conseguindo controlar a deposição seletiva (superfície interna e/ou externa dos NTCs) dos precursores de CeO2 e/ou CuO.Universidade Federal do Rio de JaneiroBrasilInstituto Alberto Luiz Coimbra de Pós-Graduação e Pesquisa de EngenhariaPrograma de Pós-Graduação em Engenharia da NanotecnologiaUFRJSchmal, Martinhttp://lattes.cnpq.br/4707025505903896http://lattes.cnpq.br/1277394069687126Toniolo, Fabio Souzahttp://lattes.cnpq.br/4183846294730007Balbino, Tiago AlbertiniSimoes, Rita De Cassia ColmanPinzón, Dayana Lizeth Sánchez2021-04-05T01:30:10Z2023-12-21T03:07:35Z2019-10info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesishttp://hdl.handle.net/11422/14020porinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UFRJinstname:Universidade Federal do Rio de Janeiro (UFRJ)instacron:UFRJ2023-12-21T03:07:35Zoai:pantheon.ufrj.br:11422/14020Repositório InstitucionalPUBhttp://www.pantheon.ufrj.br/oai/requestpantheon@sibi.ufrj.bropendoar:2023-12-21T03:07:35Repositório Institucional da UFRJ - Universidade Federal do Rio de Janeiro (UFRJ)false |
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