Conciliação entre modelos de mecanismos avançados de oxidação eletroquímica

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2012
Autor(a) principal: Oliveira, Gustavo Rodrigues de
Orientador(a): Huitle, Carlos Alberto Martinez
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Dissertação
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Universidade Federal do Rio Grande do Norte
Programa de Pós-Graduação: Programa de Pós-Graduação em Química
Departamento: Físico-Química; Química
País: BR
Palavras-chave em Português:
Palavras-chave em Inglês:
Área do conhecimento CNPq:
Link de acesso: https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/17674
Resumo: Many pollutants dumped in waterways, such as dyes and pesticides, have become so ubiquitous that they represent a serious threat to human health. The electrochemical oxidation is presented as an alternative clean, efficient and economic degradation of wastewater containing organic compounds and a number of advantages of this technique is to just not make use of chemical reagents, since only electrical energy is consumed during the removal of pollutants organic. However, despite being a promising alternative, still needs some tweaking in order to obtain better efficiency in the elimination of persistent pollutants. Thus, this study sought a relationship between a recently discovered phenomenon that reflects the participation of dissolved oxygen in solution in the electrochemical oxidation process, as an anomaly, present a kinetic model that shows instantaneous current efficiency (ICE) above 100% limited by theory, manifested for some experiments with phenolic compounds with H2SO4 or HClO4 as supporting electrolyte with electrodes under anodic oxidation on boron doped diamond (BDD). Therefore it was necessary to reproduce the data ICE exposes the fault model, and thus the 2-naphthol was used as phenolic compound to be oxidised at concentrations of 9, 12 and 15 mmol L-1, and H2SO4 and HClO4 to 1 mol L-1 as a supporting electrolyte under a current density of 30 mA cm-2 in an electrochemical reactor for continuous flow disk configuration, and equipped with anodes DDB at room temperature (25 oC). Experiments were performed using N2 like as purge gas for eliminate oxygen dissolved in solution so that its influence in the system was studied. After exposure of the anomaly of the ICE model and investigation of its relationship with dissolved O2, the data could be treated, making it possible for confirmation. But not only that, the data obtained from eletranálise and spectroscopic analysis suggest the involvement of other strongly oxidizing species (O3 (ozone) and O radicals and O2 -), since the dissolved O2 can be consumed during the formation of new strong oxidizing species, not considered until now, something that needs to be investigated by more accurate methods that we may know a little more of this system. Currently the performance of the electrocatalytic process is established by a complex interaction between different parameters that can be optimized, so it is necessary to the implementation of theoretical models, which are the conceptual lens with which researchers see
id UFRN_0aeff304f0f227eb27623ac931fcf1ba
oai_identifier_str oai:https://repositorio.ufrn.br:123456789/17674
network_acronym_str UFRN
network_name_str Repositório Institucional da UFRN
repository_id_str
spelling Oliveira, Gustavo Rodrigues dehttp://lattes.cnpq.br/2020750631779872http://lattes.cnpq.br/2485073932883264Silva, Djalma Ribeiro dahttp://lattes.cnpq.br/2791074318745945Zanta, Carmem Lúcia de Paiva e Silvahttp://lattes.cnpq.br/2268382620314191Huitle, Carlos Alberto Martinez2014-12-17T15:42:00Z2013-04-022014-12-17T15:42:00Z2012-07-27OLIVEIRA, Gustavo Rodrigues de. Conciliação entre modelos de mecanismos avançados de oxidação eletroquímica. 2012. 68 f. Dissertação (Mestrado em Físico-Química; Química) - Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2012.https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/17674Many pollutants dumped in waterways, such as dyes and pesticides, have become so ubiquitous that they represent a serious threat to human health. The electrochemical oxidation is presented as an alternative clean, efficient and economic degradation of wastewater containing organic compounds and a number of advantages of this technique is to just not make use of chemical reagents, since only electrical energy is consumed during the removal of pollutants organic. However, despite being a promising alternative, still needs some tweaking in order to obtain better efficiency in the elimination of persistent pollutants. Thus, this study sought a relationship between a recently discovered phenomenon that reflects the participation of dissolved oxygen in solution in the electrochemical oxidation process, as an anomaly, present a kinetic model that shows instantaneous current efficiency (ICE) above 100% limited by theory, manifested for some experiments with phenolic compounds with H2SO4 or HClO4 as supporting electrolyte with electrodes under anodic oxidation on boron doped diamond (BDD). Therefore it was necessary to reproduce the data ICE exposes the fault model, and thus the 2-naphthol was used as phenolic compound to be oxidised at concentrations of 9, 12 and 15 mmol L-1, and H2SO4 and HClO4 to 1 mol L-1 as a supporting electrolyte under a current density of 30 mA cm-2 in an electrochemical reactor for continuous flow disk configuration, and equipped with anodes DDB at room temperature (25 oC). Experiments were performed using N2 like as purge gas for eliminate oxygen dissolved in solution so that its influence in the system was studied. After exposure of the anomaly of the ICE model and investigation of its relationship with dissolved O2, the data could be treated, making it possible for confirmation. But not only that, the data obtained from eletranálise and spectroscopic analysis suggest the involvement of other strongly oxidizing species (O3 (ozone) and O radicals and O2 -), since the dissolved O2 can be consumed during the formation of new strong oxidizing species, not considered until now, something that needs to be investigated by more accurate methods that we may know a little more of this system. Currently the performance of the electrocatalytic process is established by a complex interaction between different parameters that can be optimized, so it is necessary to the implementation of theoretical models, which are the conceptual lens with which researchers seeMuitos poluentes jogados em cursos d'água, como corantes e pesticidas, tornaram-se tão onipresentes que representam uma séria ameaça a saúde humana. A oxidação eletroquímica se apresenta como uma alternativa limpa, eficiente e econômica à degradação de efluentes contendo compostos orgânicos e uma das várias vantagens desta técnica é justamente não fazer uso de reagentes químicos, uma vez que apenas a energia elétrica é consumida durante a eliminação dos poluentes orgânicos. Porém, apesar de ser uma alternativa promissora, ainda necessita de alguns ajustes a fim de se obter melhor eficiência na eliminação de poluentes persistentes. Assim este trabalho procurou alguma relação entre um fenômeno descoberto recentemente que evidencia a participação do oxigênio dissolvido em solução no processo de oxidação eletroquímica, com uma anomalia, presente no modelo cinético que apresenta corrente efetiva instantânea (CEI) acima dos 100% delimitados pela teoria, que se manifesta para alguns experimentos realizados com compostos fenólicos tendo H2SO4 ou HClO4 como eletrólito suporte sob oxidação anódica com eletrodos de diamante dopado em boro (DDB). Para tanto foi preciso reproduzir os dados de CEI que expõe a anomalia do modelo, sendo assim, o 2-naftol serviu como composto fenólico modelo, a ser oxidado nas concentrações de 9, 12 e 15 mmol L-1, tendo H2SO4 ou HClO4 à 1 mol L-1 como eletrólito de suporte, sob uma densidade de corrente de 30 mA cm-2 em um reator eletroquímico de fluxo contínuo em configuração de disco e equipado com ânodos de DDB, à temperatura ambiente (25 oC). Experimentos semelhantes foram realizados utilizando N2 como gás de purga para eliminar o oxigênio dissolvido em solução para que sua influência no sistema fosse estudada. Após a exposição da anomalia do modelo da CEI e da investigação de sua relação com O2 dissolvido, os dados puderam ser tratados, o que tornou possível sua confirmação. Mas não é só isso, os dados obtidos da eletroanálise e de análises espectrofotométricas sugerem a participação de outras espécies fortemente oxidantes, (O3 (ozônio) e radicais O e O2 -), uma vez que o O2 dissolvido pode ser consumido durante a formação das novas espécies fortemente oxidantes, não consideradas até agora, algo que precisa ser investigado por métodos mais precisos para que possamos conhecer um pouco mais deste sistema. Atualmente o desempenho do processo eletrocatalítico é estabelecido por uma interação complexa entre diferentes parâmetros que podem ser otimizados, por isso faz-se necessário a implementação de modelos teóricos, que são as lentes conceituais com que os pesquisadores enxergamCoordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superiorapplication/pdfporUniversidade Federal do Rio Grande do NortePrograma de Pós-Graduação em QuímicaUFRNBRFísico-Química; QuímicaEletrocatálise. Oxidação anódica. Tratamento de efluentesElectrocatalysis. Anodic oxidation. Wastewater treatmentCNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICAConciliação entre modelos de mecanismos avançados de oxidação eletroquímicainfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UFRNinstname:Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)instacron:UFRNORIGINALGustavoRO_DISSERT.pdfapplication/pdf3063056https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/17674/1/GustavoRO_DISSERT.pdfe0fe7867cfaf62acb3ba439a1526cef3MD51TEXTGustavoRO_DISSERT.pdf.txtGustavoRO_DISSERT.pdf.txtExtracted texttext/plain121107https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/17674/6/GustavoRO_DISSERT.pdf.txt31d1b670bdfc1c1b069ff148bdf5f2e8MD56THUMBNAILGustavoRO_DISSERT.pdf.jpgGustavoRO_DISSERT.pdf.jpgIM Thumbnailimage/jpeg6090https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/17674/7/GustavoRO_DISSERT.pdf.jpgd7275b8378e63617c9774a0c2088464fMD57123456789/176742017-11-04 11:28:19.458oai:https://repositorio.ufrn.br:123456789/17674Repositório de PublicaçõesPUBhttp://repositorio.ufrn.br/oai/opendoar:2017-11-04T14:28:19Repositório Institucional da UFRN - Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)false
dc.title.por.fl_str_mv Conciliação entre modelos de mecanismos avançados de oxidação eletroquímica
title Conciliação entre modelos de mecanismos avançados de oxidação eletroquímica
spellingShingle Conciliação entre modelos de mecanismos avançados de oxidação eletroquímica
Oliveira, Gustavo Rodrigues de
Eletrocatálise. Oxidação anódica. Tratamento de efluentes
Electrocatalysis. Anodic oxidation. Wastewater treatment
CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA
title_short Conciliação entre modelos de mecanismos avançados de oxidação eletroquímica
title_full Conciliação entre modelos de mecanismos avançados de oxidação eletroquímica
title_fullStr Conciliação entre modelos de mecanismos avançados de oxidação eletroquímica
title_full_unstemmed Conciliação entre modelos de mecanismos avançados de oxidação eletroquímica
title_sort Conciliação entre modelos de mecanismos avançados de oxidação eletroquímica
author Oliveira, Gustavo Rodrigues de
author_facet Oliveira, Gustavo Rodrigues de
author_role author
dc.contributor.authorID.por.fl_str_mv
dc.contributor.authorLattes.por.fl_str_mv http://lattes.cnpq.br/2020750631779872
dc.contributor.advisorID.por.fl_str_mv
dc.contributor.advisorLattes.por.fl_str_mv http://lattes.cnpq.br/2485073932883264
dc.contributor.referees1.pt_BR.fl_str_mv Silva, Djalma Ribeiro da
dc.contributor.referees1ID.por.fl_str_mv
dc.contributor.referees1Lattes.por.fl_str_mv http://lattes.cnpq.br/2791074318745945
dc.contributor.referees2.pt_BR.fl_str_mv Zanta, Carmem Lúcia de Paiva e Silva
dc.contributor.referees2ID.por.fl_str_mv
dc.contributor.referees2Lattes.por.fl_str_mv http://lattes.cnpq.br/2268382620314191
dc.contributor.author.fl_str_mv Oliveira, Gustavo Rodrigues de
dc.contributor.advisor1.fl_str_mv Huitle, Carlos Alberto Martinez
contributor_str_mv Huitle, Carlos Alberto Martinez
dc.subject.por.fl_str_mv Eletrocatálise. Oxidação anódica. Tratamento de efluentes
topic Eletrocatálise. Oxidação anódica. Tratamento de efluentes
Electrocatalysis. Anodic oxidation. Wastewater treatment
CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA
dc.subject.eng.fl_str_mv Electrocatalysis. Anodic oxidation. Wastewater treatment
dc.subject.cnpq.fl_str_mv CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA
description Many pollutants dumped in waterways, such as dyes and pesticides, have become so ubiquitous that they represent a serious threat to human health. The electrochemical oxidation is presented as an alternative clean, efficient and economic degradation of wastewater containing organic compounds and a number of advantages of this technique is to just not make use of chemical reagents, since only electrical energy is consumed during the removal of pollutants organic. However, despite being a promising alternative, still needs some tweaking in order to obtain better efficiency in the elimination of persistent pollutants. Thus, this study sought a relationship between a recently discovered phenomenon that reflects the participation of dissolved oxygen in solution in the electrochemical oxidation process, as an anomaly, present a kinetic model that shows instantaneous current efficiency (ICE) above 100% limited by theory, manifested for some experiments with phenolic compounds with H2SO4 or HClO4 as supporting electrolyte with electrodes under anodic oxidation on boron doped diamond (BDD). Therefore it was necessary to reproduce the data ICE exposes the fault model, and thus the 2-naphthol was used as phenolic compound to be oxidised at concentrations of 9, 12 and 15 mmol L-1, and H2SO4 and HClO4 to 1 mol L-1 as a supporting electrolyte under a current density of 30 mA cm-2 in an electrochemical reactor for continuous flow disk configuration, and equipped with anodes DDB at room temperature (25 oC). Experiments were performed using N2 like as purge gas for eliminate oxygen dissolved in solution so that its influence in the system was studied. After exposure of the anomaly of the ICE model and investigation of its relationship with dissolved O2, the data could be treated, making it possible for confirmation. But not only that, the data obtained from eletranálise and spectroscopic analysis suggest the involvement of other strongly oxidizing species (O3 (ozone) and O radicals and O2 -), since the dissolved O2 can be consumed during the formation of new strong oxidizing species, not considered until now, something that needs to be investigated by more accurate methods that we may know a little more of this system. Currently the performance of the electrocatalytic process is established by a complex interaction between different parameters that can be optimized, so it is necessary to the implementation of theoretical models, which are the conceptual lens with which researchers see
publishDate 2012
dc.date.issued.fl_str_mv 2012-07-27
dc.date.available.fl_str_mv 2013-04-02
2014-12-17T15:42:00Z
dc.date.accessioned.fl_str_mv 2014-12-17T15:42:00Z
dc.type.status.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/publishedVersion
dc.type.driver.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/masterThesis
format masterThesis
status_str publishedVersion
dc.identifier.citation.fl_str_mv OLIVEIRA, Gustavo Rodrigues de. Conciliação entre modelos de mecanismos avançados de oxidação eletroquímica. 2012. 68 f. Dissertação (Mestrado em Físico-Química; Química) - Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2012.
dc.identifier.uri.fl_str_mv https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/17674
identifier_str_mv OLIVEIRA, Gustavo Rodrigues de. Conciliação entre modelos de mecanismos avançados de oxidação eletroquímica. 2012. 68 f. Dissertação (Mestrado em Físico-Química; Química) - Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2012.
url https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/17674
dc.language.iso.fl_str_mv por
language por
dc.rights.driver.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/openAccess
eu_rights_str_mv openAccess
dc.format.none.fl_str_mv application/pdf
dc.publisher.none.fl_str_mv Universidade Federal do Rio Grande do Norte
dc.publisher.program.fl_str_mv Programa de Pós-Graduação em Química
dc.publisher.initials.fl_str_mv UFRN
dc.publisher.country.fl_str_mv BR
dc.publisher.department.fl_str_mv Físico-Química; Química
publisher.none.fl_str_mv Universidade Federal do Rio Grande do Norte
dc.source.none.fl_str_mv reponame:Repositório Institucional da UFRN
instname:Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)
instacron:UFRN
instname_str Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)
instacron_str UFRN
institution UFRN
reponame_str Repositório Institucional da UFRN
collection Repositório Institucional da UFRN
bitstream.url.fl_str_mv https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/17674/1/GustavoRO_DISSERT.pdf
https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/17674/6/GustavoRO_DISSERT.pdf.txt
https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/17674/7/GustavoRO_DISSERT.pdf.jpg
bitstream.checksum.fl_str_mv e0fe7867cfaf62acb3ba439a1526cef3
31d1b670bdfc1c1b069ff148bdf5f2e8
d7275b8378e63617c9774a0c2088464f
bitstream.checksumAlgorithm.fl_str_mv MD5
MD5
MD5
repository.name.fl_str_mv Repositório Institucional da UFRN - Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)
repository.mail.fl_str_mv
_version_ 1796767136621789184