Tratamento de águas contaminadas com corantes azóicos pela aplicação de processos oxidativos avançados fotoquímicos, eletroquímicos e fotoeletroquímicos utilizando radiação UVA e solar
Ano de defesa: | 2018 |
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Resumo: | Os processos oxidativos avançados (POAs) são tecnologias promissoras para remediação ambiental. Estas tecnologias baseiam-se no elevado poder de oxidação dos radicais hidroxila (•OH), que têm uma alta reatividade para oxidar compostos orgânicos presentes nos efluentes líquidos. Nesta tese estudou-se a aplicação de diferentes POAs para tratar soluções sintéticas e reais contendo corantes azoicos. Estes compostos apresentam um grave risco socioambiental, uma vez que possuem alta toxicidade, e são resistentes aos métodos de tratamento convencionais. Os resultados obtidos são apresentados em quatro capítulos distintos. No capítulo 1 utilizaram-se dois valiosos recursos naturais do Brasil, nomeadamente, o sol da região Nordeste e o nióbio. Aliando-se estes dois bens verificou-se que a fotocatálise solar com óxido de nióbio (Nb2O5) é um método eficaz e econômico para descolorir corantes em baixas concentrações. A eficiência fotocatalítica do Nb2O5 foi avaliada através da variação das concentrações de corante, H2O2, Nb2O5 e pH. As melhores condições de tratamento foram 1 g L-1 de Nb2O5, 5 mg L-1 do corante, 0,20 M de H2O2 e pH 5. O fotocatalisador Nb2O5 foi reutilizado e ao final de cinco ciclos de tratamento, a eficiência permaneceu constante. No caso dos capítulos 2, 3 e 4 foram empregados tratamentos eletroquímicos e fotoeletroquímicos utilizando radiação UVA e solar. No capítulo 2, uma solução contendo o corante diazo Pounceau SS foi tratada usando uma planta de fluxo pré-piloto equipada com anodos de diamante dopado com boro (BDD) ou platina (Pt) e cátodo de difusão de ar conectados a um fotorreator contendo uma lâmpada UVA de 160 W. A oxidação anódica com H2O2 eletrogerado (AO-H2O2) foi mais eficiente com o BDD, devido à maior capacidade de oxidação dos radicais •OH heterogêneos formados na sua superfície. No eletro-Fenton (EF) e foto eletro-Fenton (FEF), os radicais •OH produzidos, pela reação de Fenton, foram mais reativos. O FEF teve um melhor desempenho devido à fotólise adicional de intermediários e fotodecarboxilação de complexos de Fe (III) com luz UVA. A grande influência da luz minimizou o efeito do anodo no processo, o qual é relevante na AO-H2O2 e EF. No capítulo 3 avaliou-se a influência da dureza da água no tratamento do corante preto de eriocromo T por meio do processo EF. A molécula do corante forma complexos com cálcio e magnésio. Estes complexos sendo estáveis dificultam o ataque eletrofílico dos radicais •OH. Assim, a dureza da água deve ser um parâmetro destacado no processo EF. No capítulo 4 teve-se em conta que atividades tão cotidianas como a lavagem de roupa geram corantes que precisam ser tratados. Uma alternativa viável é considerar um tratamento de água à escala doméstica. Um efluente real de máquina lavadora de roupa foi tratado por processos de oxidação eletroquímicos avançados, demostrando alta eficiencia e podendo ser aplicados como dispositivos descentralizados de tratamento em pequena escala. O FEF solar evidenciou ser um processo adequado para remoção completa de cor e matéria orgânica após 240 min de tratamento aplicando uma densidade de corrente de 66,6 mA cm-2. Os POAs estudados neste trabalho demonstraram ser tecnologias satisfatórias e sustentáveis para o tratamento de efluentes líquidos. |
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Santos, Alexsandro Jhones dosSilva, Djalma Ribeiro daWanderley Neto, Alcides de OliveiraSilva, Douglas do NascimentoZanta, Carmem Lucia de Paiva e SilvaCastro, Suely Souza Leal deHuitle, Carlos Alberto Martinez2018-05-16T21:19:51Z2018-05-16T21:19:51Z2018-01-29SANTOS, Alexsandro Jhones dos. Tratamento de águas contaminadas com corantes azóicos pela aplicação de processos oxidativos avançados fotoquímicos, eletroquímicos e fotoeletroquímicos utilizando radiação UVA e solar. 2018. 133f. Tese (Doutorado em Química) - Centro de Ciências Exatas e da Terra, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2018.https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/25222Os processos oxidativos avançados (POAs) são tecnologias promissoras para remediação ambiental. Estas tecnologias baseiam-se no elevado poder de oxidação dos radicais hidroxila (•OH), que têm uma alta reatividade para oxidar compostos orgânicos presentes nos efluentes líquidos. Nesta tese estudou-se a aplicação de diferentes POAs para tratar soluções sintéticas e reais contendo corantes azoicos. Estes compostos apresentam um grave risco socioambiental, uma vez que possuem alta toxicidade, e são resistentes aos métodos de tratamento convencionais. Os resultados obtidos são apresentados em quatro capítulos distintos. No capítulo 1 utilizaram-se dois valiosos recursos naturais do Brasil, nomeadamente, o sol da região Nordeste e o nióbio. Aliando-se estes dois bens verificou-se que a fotocatálise solar com óxido de nióbio (Nb2O5) é um método eficaz e econômico para descolorir corantes em baixas concentrações. A eficiência fotocatalítica do Nb2O5 foi avaliada através da variação das concentrações de corante, H2O2, Nb2O5 e pH. As melhores condições de tratamento foram 1 g L-1 de Nb2O5, 5 mg L-1 do corante, 0,20 M de H2O2 e pH 5. O fotocatalisador Nb2O5 foi reutilizado e ao final de cinco ciclos de tratamento, a eficiência permaneceu constante. No caso dos capítulos 2, 3 e 4 foram empregados tratamentos eletroquímicos e fotoeletroquímicos utilizando radiação UVA e solar. No capítulo 2, uma solução contendo o corante diazo Pounceau SS foi tratada usando uma planta de fluxo pré-piloto equipada com anodos de diamante dopado com boro (BDD) ou platina (Pt) e cátodo de difusão de ar conectados a um fotorreator contendo uma lâmpada UVA de 160 W. A oxidação anódica com H2O2 eletrogerado (AO-H2O2) foi mais eficiente com o BDD, devido à maior capacidade de oxidação dos radicais •OH heterogêneos formados na sua superfície. No eletro-Fenton (EF) e foto eletro-Fenton (FEF), os radicais •OH produzidos, pela reação de Fenton, foram mais reativos. O FEF teve um melhor desempenho devido à fotólise adicional de intermediários e fotodecarboxilação de complexos de Fe (III) com luz UVA. A grande influência da luz minimizou o efeito do anodo no processo, o qual é relevante na AO-H2O2 e EF. No capítulo 3 avaliou-se a influência da dureza da água no tratamento do corante preto de eriocromo T por meio do processo EF. A molécula do corante forma complexos com cálcio e magnésio. Estes complexos sendo estáveis dificultam o ataque eletrofílico dos radicais •OH. Assim, a dureza da água deve ser um parâmetro destacado no processo EF. No capítulo 4 teve-se em conta que atividades tão cotidianas como a lavagem de roupa geram corantes que precisam ser tratados. Uma alternativa viável é considerar um tratamento de água à escala doméstica. Um efluente real de máquina lavadora de roupa foi tratado por processos de oxidação eletroquímicos avançados, demostrando alta eficiencia e podendo ser aplicados como dispositivos descentralizados de tratamento em pequena escala. O FEF solar evidenciou ser um processo adequado para remoção completa de cor e matéria orgânica após 240 min de tratamento aplicando uma densidade de corrente de 66,6 mA cm-2. Os POAs estudados neste trabalho demonstraram ser tecnologias satisfatórias e sustentáveis para o tratamento de efluentes líquidos.Advanced oxidation processes (AOPs) are promising technologies for environmental remediation. These technologies are based on the high oxidation power of hydroxyl radicals (•OH), which have a high reactivity to oxidize organic compounds present in liquid effluents. In this work, the application of different AOPs to treat synthetic and real solutions containing azo dyes has been studied. These compounds present a serious socio-environmental risk since they have high toxicity and are resistant to conventional treatment methods. The obtained results were presented in four distinct chapters. In chapter 1, two valuable natural resources of Brazil were used, namely, the sun in the Northeast region and niobium, revealing that solar photocatalysis whith niobium oxide (Nb2O5) is an effective and economical method for discoloring dyes at low concentrations. The photocatalytic efficiency of Nb2O5 was evaluated varying the concentrations of dye, H2O2, Nb2O5 and pH. The best operating conditions achieved were 1 g L-1 of Nb2O5, 5 mg L-1 of dye and 0.20 M of H2O2 and pH 5. At the end of five treatment cycles, Nb2O5 photocatalyst efficiency remained constant. In the case of chapters 2, 3 and 4, electrochemical and photoelectrochemical treatments using UVA and solar radiation were used. In chapter 2, a solution containing the dye diazo Pounceau SS was treated using a pre-pilot flow plant equipped with a boron doped diamond (BDD) or platinum (Pt) anode and air diffusion cathode, connected to a photoreactor containing a 160 W UVA lamp. Anodic oxidation with electrogenerated H2O2 (AO-H2O2) was more efficient with BDD, due to the greater oxidation capacity of heterogeneous •OH radicals formed on its surface. In electro-Fenton (EF) and photo electro-Fenton (PEF), the •OH radicals produced by Fenton’s reaction were more reactive. The PEF had a better performance due to the additional photolysis of intermediates and photodecarboxylation of Fe (III) complexes with UVA light. The influence of light minimized the effect of the anode in the process, which is relevant in AO-H2O2 and EF processes. In chapter 3 was evaluated the influence of water hardness on the color treatment of eriochrome black T by means of the EF process. The dye molecule forms complexes with calcium and magnesium. These complexes being stable make difficult the electrophilic attack of •OH radicals. Thus, water hardness should be an highlihted parameter in the EF process. In chapter 4, it was taken into account that daily activities, as washing clothes, generate dye effluents that need to be treated. A viable alternative is to consider the wastewater treatment at a domestic scale. Thus, AOPs were applied to an actual laundry washing machine effluent, demonstrating high efficiency performance and that they could be used as decentralized small scale treatment devices. Solar PEF showed to be a suitable process for complete removal of color and organic matter after 240 min of treatment applying a current density of 66.6 mA cm-2. AOPs studied in this work proved to be satisfactory and sustainable technologies for the treatment of liquid effluents.Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES)porCNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICACorantes azoFotocatálise solarOxidação eletroquímicaEletro-FentonFoto eletro-Fenton solarTratamento de águas contaminadas com corantes azóicos pela aplicação de processos oxidativos avançados fotoquímicos, eletroquímicos e fotoeletroquímicos utilizando radiação UVA e solarinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisPROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICAUFRNBrasilinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UFRNinstname:Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)instacron:UFRNTEXTAlexsandroJhonesDosSantos_TESE.pdf.txtAlexsandroJhonesDosSantos_TESE.pdf.txtExtracted texttext/plain264761https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/25222/2/AlexsandroJhonesDosSantos_TESE.pdf.txt6a5edbbc7ea919241f7c4f4a0c5bf715MD52THUMBNAILAlexsandroJhonesDosSantos_TESE.pdf.jpgAlexsandroJhonesDosSantos_TESE.pdf.jpgIM Thumbnailimage/jpeg4764https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/25222/3/AlexsandroJhonesDosSantos_TESE.pdf.jpg8c71ce4c0e157052900b811edc991b21MD53ORIGINALAlexsandroJhonesDosSantos_TESE.pdfAlexsandroJhonesDosSantos_TESE.pdfapplication/pdf2938771https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/25222/1/AlexsandroJhonesDosSantos_TESE.pdfb7bde69e860d5962cd287edf8fbfbfa0MD51123456789/252222019-01-30 08:09:19.127oai:https://repositorio.ufrn.br:123456789/25222Repositório de PublicaçõesPUBhttp://repositorio.ufrn.br/oai/opendoar:2019-01-30T11:09:19Repositório Institucional da UFRN - Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)false |
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