Polímeros de coordenação e seus óxidos derivados: da preparação a aplicação na descolorização de águas contaminadas com corantes orgânicos

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2019
Autor(a) principal: Silva Júnior, Olímpio José da
Orientador(a): Barros, Bráulio Silva
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Tese
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Universidade Federal do Rio Grande do Norte
Programa de Pós-Graduação: PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICA
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Brasil
Palavras-chave em Português:
Polímeros de coordenação
MOF
CuO
Azul de metileno
Adsorção
Degradação
Descoloração
Link de acesso: https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/30104
Resumo: Os polímeros de coordenação (CP) são uma nova classe de materiais híbridos formados por espécies ou clusters metálicos conectados por ligantes orgânicos e formando estruturas ao longo de uma, duas ou três dimensões. Neste trabalho foi proposto o uso de CPs e seus óxidos derivados na descolorização de águas contaminadas com corantes orgânicos. Três polímeros de coordenação de Cu2+ foram preparados através de um método eletroquímico usando os ligantes 1,3-H2BDC, 1,4-H2BDC e 5-NH2-H2BDC. As amostras obtidas foram calcinadas a 923 K em ar produzindo CuO poroso. Ca-MOFs foram preparadas via um método sonoquímico. Os principais parâmetros sintéticos foram estudados e o planejamento fatorial foi empregado para reduzir o número total de amostras produzidas. Todas as amostras obtidas foram caracterizadas por Difração de Raios-X de Pó (PXRD), Espectroscopia de Infravermelho por Transformada de Fourier com Refletância Total Atenuada (ATR-FTIR), Análise Térmica (TGA-DTA) e Microscopia Eletrônica de Varredura (SEM). Os resultados confirmaram tanto a cristalização dos polímeros de coordenação de Cu2+ quanto a formação do óxido de cobre após o tratamento térmico. O CuO poroso foi testado na degradação catalítica do azul de metileno na presença de H2O2, e o efeito de parâmetros como a massa do catalisador e o volume de H2O2 foram estudados. As condições ótimas de reação foram estabelecidas, com descoloração atingindo cerca de 94 e 100% a 308 e 311 K, respectivamente, após apenas 120 minutos. As amostras de Ca-MOFs foram testadas com sucesso na adsorção do corante azul de metileno em pH 5.6, apresentando adsorção máxima de 60,241 μmol.g-1 e alta eficiência no reuso, mantendo 97% da capacidade inicial de adsorção no segundo ciclo de reutilização. Os resultados sugerem que a presença da fase Ca(BDC) proporciona um aumento na capacidade de adsorção quando comparado a outra fase cristalina observada, Ca(BDC)(H2O)3. Ambos os materiais produzidos se mostraram promissores em processos de descolorização de águas contaminadas com corantes orgânicos.
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Três polímeros de coordenação de Cu2+ foram preparados através de um método eletroquímico usando os ligantes 1,3-H2BDC, 1,4-H2BDC e 5-NH2-H2BDC. As amostras obtidas foram calcinadas a 923 K em ar produzindo CuO poroso. Ca-MOFs foram preparadas via um método sonoquímico. Os principais parâmetros sintéticos foram estudados e o planejamento fatorial foi empregado para reduzir o número total de amostras produzidas. Todas as amostras obtidas foram caracterizadas por Difração de Raios-X de Pó (PXRD), Espectroscopia de Infravermelho por Transformada de Fourier com Refletância Total Atenuada (ATR-FTIR), Análise Térmica (TGA-DTA) e Microscopia Eletrônica de Varredura (SEM). Os resultados confirmaram tanto a cristalização dos polímeros de coordenação de Cu2+ quanto a formação do óxido de cobre após o tratamento térmico. O CuO poroso foi testado na degradação catalítica do azul de metileno na presença de H2O2, e o efeito de parâmetros como a massa do catalisador e o volume de H2O2 foram estudados. As condições ótimas de reação foram estabelecidas, com descoloração atingindo cerca de 94 e 100% a 308 e 311 K, respectivamente, após apenas 120 minutos. As amostras de Ca-MOFs foram testadas com sucesso na adsorção do corante azul de metileno em pH 5.6, apresentando adsorção máxima de 60,241 μmol.g-1 e alta eficiência no reuso, mantendo 97% da capacidade inicial de adsorção no segundo ciclo de reutilização. Os resultados sugerem que a presença da fase Ca(BDC) proporciona um aumento na capacidade de adsorção quando comparado a outra fase cristalina observada, Ca(BDC)(H2O)3. Ambos os materiais produzidos se mostraram promissores em processos de descolorização de águas contaminadas com corantes orgânicos.Coordination polymers (CP) are a new class of hybrid materials consisting of species or metal clusters connected by organic linkers and forming structures along one, two, or three dimensions. In this research, the use of CPs and their derived oxides in the discoloration of water contaminated with organic dyes is proposed. Three Cu2+ coordination polymers were prepared by an electrochemical method using the following linkers: 1,3-H2BDC, 1,4-H2BDC, and 5-NH2-H2BDC. The samples obtained were calcined in air at 923 K yielding porous CuO. The synthesis of Ca-MOFs was performed using a sonochemical method. The main synthetic parameters were studied, and the factorial planning was employed to reduce the total number of samples produced. All the prepared samples were characterized by X-ray powder diffraction (PXRD), Fourier Transform Infrared Spectroscopy with Attenuated Total Reflectance (ATRFTIR), Thermal Analysis (TGA-DTA) and Scanning Electron Microscopy (SEM). The results confirmed both the crystallization of the Cu2+ coordination polymers and the formation of the copper oxide after the heat treatment. The porous CuO was tested for the catalytic degradation of methylene blue in the presence of H2O2, and the effect of reaction parameters such as catalyst mass and H2O2 volume were studied. The optimum reaction conditions were established, with discoloration reaching about 94 and 100% at 308 and 311 K, respectively, after only 120 minutes of reaction. Regarding the Ca-MOFs samples were applied in the adsorption of the methylene blue dye at pH 5.6, obtaining maximum adsorption of 60.241 μmol.g-1 and high efficiency in the reuse, reaching 97% of the initial adsorption capacity in the second reuse cycle. The results suggest that the presence of the Ca(BDC) phase does not increase the adsorption capacity when compared to the other obtained crystalline phase, Ca(BDC)(H2O)3. Both materials are promising in the discoloration of water contaminated with organic dyes.Universidade Federal do Rio Grande do NortePROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICAUFRNBrasilPolímeros de coordenaçãoMOFCuOAzul de metilenoAdsorçãoDegradaçãoDescoloraçãoPolímeros de coordenação e seus óxidos derivados: da preparação a aplicação na descolorização de águas contaminadas com corantes orgânicosinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisinfo:eu-repo/semantics/openAccessporreponame:Repositório Institucional da UFRNinstname:Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)instacron:UFRNTEXTPolimeroscoordenacaooxidos_SilvaJunior_2019.pdf.txtPolimeroscoordenacaooxidos_SilvaJunior_2019.pdf.txtExtracted texttext/plain244228https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/30104/2/Polimeroscoordenacaooxidos_SilvaJunior_2019.pdf.txt3bd4cb147487658cc64033a983c406afMD52THUMBNAILPolimeroscoordenacaooxidos_SilvaJunior_2019.pdf.jpgPolimeroscoordenacaooxidos_SilvaJunior_2019.pdf.jpgGenerated Thumbnailimage/jpeg1403https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/30104/3/Polimeroscoordenacaooxidos_SilvaJunior_2019.pdf.jpg4edf40c01296c942a5e5d66a091a743aMD53ORIGINALPolimeroscoordenacaooxidos_SilvaJunior_2019.pdfapplication/pdf21265317https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/30104/1/Polimeroscoordenacaooxidos_SilvaJunior_2019.pdf55724ee0a90a25f5317ead6a93ae418cMD51123456789/301042020-09-20 04:50:37.939oai:https://repositorio.ufrn.br:123456789/30104Repositório de PublicaçõesPUBhttp://repositorio.ufrn.br/oai/opendoar:2020-09-20T07:50:37Repositório Institucional da UFRN - Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)false
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