Síntese de nanocompósitos a base de Fe2SiO4-Fe7Co3 dispersos na SBA-15: aplicação como adsorvente e fotocatalisador magneticamente separável

• Ano de defesa: 2020
• Autor(a) principal: Silva, Monickarla Teixeira Pegado da
• Orientador(a): Braga, Tiago Pinheiro
• Tipo de documento: Tese
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: Universidade Federal do Rio Grande do Norte
• Programa de Pós-Graduação: PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICA
• País: Brasil
• Palavras-chave em Português: Nanocompósito magnético; Liga de Fe7Co3; Óxido de Fe2SiO4; Adsorção; Fotocatálise; Corante; SBA-15
• Link de acesso: https://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/32474

O presente estudo descreve a síntese de um novo tipo de nanocompósito à base de Fe2SiO4- Fe7Co3 dispersos no material mesoporoso SBA-15 visando aplicar na adsorção de corantes e na degradação fotocatalítica do azul de metileno (AM) seguido por separação magnética. Os parâmetros estudados foram: a temperatura de redução e quantidade de hidrogênio usados na síntese e como estes afetavam nas propriedades físico-químicas da mistura óxido-liga a base de ferro e cobalto, bem como na capacidade de adsorção e fotodegradação do azul de metileno. Os materiais preparados foram caracterizados por difração de raios-X (DRX), espectroscopia Mössbauer (MS), espectroscopia de fotoelétrons de raios X (XPS), magnetometria de amostra vibrante (VSM), redução à temperatura programada (H2-TPR), adsorção e dessorção de N2 e Ar, microscopia eletrônica de Varredura (MEV-FEG) e Microscopia eletrônica de transmissão (TEM). Os resultados de DRX, juntamente com os perfis de TPR confirmaram a formação dos nanocompósitos a base de Fe2SiO4-Fe7Co3 nas temperaturas entre 690 e 720 °C e nos fluxos entre 0,5 e 2% de H2. O aumento da temperatura de redução e o aumento do teor de H2 na mistura redutora propiciaram a formação de uma maior quantidade de liga em relação ao óxido segundo os dados obtidos pelo refinamento Rietveld. O DRX de baixo ângulo, as isotérmicas de N2 e as imagens TEM mostram a formação do suporte mesoporoso a base da SBA-15 com uma elevada área específica de 640 m/g². Porém, a área especifica e a estrutura mesoporosa da sílica foi levemente alterada (para 420 m/g²) após inserção do Fe e Co devido ao preenchimento parcial dos mesoporos pelo compósito. Para as amostras contendo os metais dispersos na SBA-15 pode existir uma interconexão entre os mesoporos segundo o estudo da varredura dos loop de histerese provenientes das isotermas de N2 e Ar acompanhado de modelos matemáticos. Os testes de adsorção confirmaram que o material reduzido a 700 °C usando 2% de H2 apresentou a maior capacidade de adsorção para o corante azul de metileno 49 mg/g. Os nanocompósitos obtidos apresentam boa capacidade de adsorção para o corante AM e podem ser facilmente separados da dispersão final pela aplicação de um campo magnético externo após a adsorção. Os resultados da fotocatálise confirmaram que o suporte de sílica foi essencial para melhorar a atividade fotocatalítica das espécies de Fe e Co na degradação do corante AM, favorecendo a acessibilidade dos sítios ativos. A atração do corante pelo nanocompósito ocorre principalmente por interações do tipo π-π e a mistura das fases Fe2SiO4 e Fe7Co3 conduz a um efeito sinérgico o qual favorecem o processo de adsorção e a atividade fotocatalítica do azul de metileno comparado às mesmas fases isoladas. A degradação do AM ocorre através de uma sequência de reações que ocorre tanto na superfície do sólido quanto na solução aquosa.