Avaliação da dessulfurização de diesel utilizando adsorventes mesoporosos modificados pós-situ com íons metálicos
Ano de defesa: | 2015 |
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Resumo: | A emissão de compostos sulfurados provenientes da queima de combustíveis derivados do refino do petróleo, como óleo diesel e gasolina, é responsável por ocasionar danos ambientais, à saúde humana e aumento de custos industriais. Neste trabalho, foram estudados processos adsortivos de compostos sulfurados do diesel proveniente da Refinaria Potiguar Clara Camarão, RPCC, com elevado teor de enxofre, utilizando sílicas mesoporosas do tipo MCM-41, que foram obtidas por método hidrotérmico, a partir de duas sílicas amorfas, sílica MP1, novo material avaliado neste trabalho e uma sílica comercial, utilizada para comparação. Para os adsorventes mesoporosos MCM-41, sintetizados, foi avaliada a capacidade de adsorção de enxofre em colunas de leito fixo e, posteriormente, os mesmos foram modificados, pós-situ, com cátions metálicos por impregnação úmida e dispersão física. Diferentes composições químicas dos compostos metálicos foram testadas, com a utilização de óxidos e sais, para a obtenção de sítios ativos e avaliação da complexação, entre o enxofre dos compostos orgânicos e os cátions metálicos inseridos nos adsorventes, favorecendo a adsorção. Os adsorventes sintetizados, puros e modificados, foram caracterizados através das técnicas de difratometria de raios X - DRX, espectroscopia de infravermelho com transformada de Fourier - FTIR, análises termogravimétricas - TG/DTG, análises texturais pelo método de BET/BJH e microscopia eletrônica de varredura – MEV com espectroscopia de energia dispersiva (EDS). Um planejamento fatorial do tipo 23, foi aplicado para o estudo do processo de adsorção onde blends dos cátions metálicos foram testados na adsorção dos compostos sulfurados existentes. O monitoramento do teor de enxofre no diesel, durante o processo de adsorção, ocorreu por técnica de Espectrometria de Fluorescência na Região do Ultravioleta (FUV). A cinética e o equilíbrio de adsorção foram avaliados, onde isotermas de equilíbrio foram obtidas para a avaliação da capacidade máxima de adsorção de compostos sulfurados, nos sistemas adsorventes desenvolvidos neste trabalho. Foram obtidas capacidades máximas de adsorção, em mg.g-1, de 16,64 e 14,98, respectivamente, para os adsorventes testados: 2AgS/MCM-41(M) e 1NiS1AgS/MCM-41(M). Os dados experimentais foram ajustados aos modelos de equilíbrio de Langmuir e Freundlich. A remoção de enxofre presente no diesel foi significante, atingindo o máximo de adsorção de 94,9%, em relação à concentração inicial deste contaminante. Através do estudo estatístico, constatou-se que os blends preparados a partir dos adsorventes modificados por sais apresentaram uma capacidade de adsorção maior em relação aos preparados por impregnação de óxidos metálicos, o que pode contribuir para a redução de custos industriais, uma vez que o método de impregnação úmida dispensa uma segunda calcinação. |
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Sales, Rafael Vianahttp://lattes.cnpq.br/0732488382474688Souza, Miguel Angelo Fonseca dehttp://lattes.cnpq.br/3530941218204965Braga, Renata Martinshttp://lattes.cnpq.br/4603529162393328Gomes, Alexandre de Castro Leirashttp://lattes.cnpq.br/1292921100356049Santos, Luciene da Silva2017-04-05T19:14:13Z2017-04-05T19:14:13Z2015-12-21SALES, Rafael Viana. Avaliação da dessulfurização de diesel utilizando adsorventes mesoporosos modificados pós-situ com íons metálicos. 2015. 115f. Dissertação (Mestrado em Química) - Centro de Ciências Exatas e da Terra, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2015.https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/22560A emissão de compostos sulfurados provenientes da queima de combustíveis derivados do refino do petróleo, como óleo diesel e gasolina, é responsável por ocasionar danos ambientais, à saúde humana e aumento de custos industriais. Neste trabalho, foram estudados processos adsortivos de compostos sulfurados do diesel proveniente da Refinaria Potiguar Clara Camarão, RPCC, com elevado teor de enxofre, utilizando sílicas mesoporosas do tipo MCM-41, que foram obtidas por método hidrotérmico, a partir de duas sílicas amorfas, sílica MP1, novo material avaliado neste trabalho e uma sílica comercial, utilizada para comparação. Para os adsorventes mesoporosos MCM-41, sintetizados, foi avaliada a capacidade de adsorção de enxofre em colunas de leito fixo e, posteriormente, os mesmos foram modificados, pós-situ, com cátions metálicos por impregnação úmida e dispersão física. Diferentes composições químicas dos compostos metálicos foram testadas, com a utilização de óxidos e sais, para a obtenção de sítios ativos e avaliação da complexação, entre o enxofre dos compostos orgânicos e os cátions metálicos inseridos nos adsorventes, favorecendo a adsorção. Os adsorventes sintetizados, puros e modificados, foram caracterizados através das técnicas de difratometria de raios X - DRX, espectroscopia de infravermelho com transformada de Fourier - FTIR, análises termogravimétricas - TG/DTG, análises texturais pelo método de BET/BJH e microscopia eletrônica de varredura – MEV com espectroscopia de energia dispersiva (EDS). Um planejamento fatorial do tipo 23, foi aplicado para o estudo do processo de adsorção onde blends dos cátions metálicos foram testados na adsorção dos compostos sulfurados existentes. O monitoramento do teor de enxofre no diesel, durante o processo de adsorção, ocorreu por técnica de Espectrometria de Fluorescência na Região do Ultravioleta (FUV). A cinética e o equilíbrio de adsorção foram avaliados, onde isotermas de equilíbrio foram obtidas para a avaliação da capacidade máxima de adsorção de compostos sulfurados, nos sistemas adsorventes desenvolvidos neste trabalho. Foram obtidas capacidades máximas de adsorção, em mg.g-1, de 16,64 e 14,98, respectivamente, para os adsorventes testados: 2AgS/MCM-41(M) e 1NiS1AgS/MCM-41(M). Os dados experimentais foram ajustados aos modelos de equilíbrio de Langmuir e Freundlich. A remoção de enxofre presente no diesel foi significante, atingindo o máximo de adsorção de 94,9%, em relação à concentração inicial deste contaminante. Através do estudo estatístico, constatou-se que os blends preparados a partir dos adsorventes modificados por sais apresentaram uma capacidade de adsorção maior em relação aos preparados por impregnação de óxidos metálicos, o que pode contribuir para a redução de custos industriais, uma vez que o método de impregnação úmida dispensa uma segunda calcinação.The emission of sulfur compounds from the burning of oil products, such as diesel and gasoline, is responsible for causing environmental damage to human health and increase industrial costs. In this work, adsorptive processes of sulfur compounds from the diesel provided by the refinery Potiguar Clara Camarão, RPCC, with high sulfur content, were studied using MCM-41 type of mesoporous silica which were obtained by hydrothermal method, from two amorphous silicas, MP1 silica, a new material evaluated in this work and a commercial silica, used for comparison. For MCM-41 mesoporous adsorbents, synthesized, it was evaluated the capability of sulfur adsorption in fixed bed columns, and later they were modified post-situ with metal cations by wet impregnation and physical dispersion. Different chemical compositions of metal compounds were tested with the use of oxides and salts, to obtain active sites and evaluation of complexing, between the sulfur of organic compounds and the metal cations inserted on the adsorbent, favoring adsorption. The synthesized adsorbents, pure and modified, were characterized by the techniques of X-ray diffraction - XRD, Fourier transform infrared spectroscopy - FTIR, thermogravimetric analysis - TG / DTG, textural analysis by the method of BET / BJH and scanning electron microscopy - SEM with energy dispersive spectroscopy (EDS). A 23 factorial plan was applied to study the adsorption process which metal cations blends were tested in the adsorption of existing sulfur compounds. The sulfur content monitoring in diesel fuel during the adsorption process occurred by ultraviolet fluorescence Spectrometry (UVF). The adsorption kinetics and equilibrium were evaluated, where equilibrium isotherms were obtained for the evaluation of the maximum adsorption capacity of sulfur compounds in adsorbent systems developed in this work. Maximum adsorption capacities were obtained ,at mg.g-1, 16,64 and 14,98, respectively, for the tested adsorbent: 2AgS/MCM-41(M) e 1NiS1AgS/MCM-41(M. The experimental data were fit to a Langmuir balance models and Freundlich. The removal of sulfur present in the diesel was significant, ranging from 54.3% to 88.9% compared to the initial concentration of contaminant. By statistical analysis it was found that blends prepared from the adsorbent modified by salts showed a higher adsorption capacity than the ones prepared by impregnation of metal oxides, which may contribute to the reduction of industrial costs, since the wet impregnation method dispenses a second calcination.porCNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICADessulfurizaçãoMCM-41Sílica MP1AdsorçãoComplexaçãoAvaliação da dessulfurização de diesel utilizando adsorventes mesoporosos modificados pós-situ com íons metálicosinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisPROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICAUFRNBrasilinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UFRNinstname:Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)instacron:UFRNORIGINALRafaelVianaSales_DISSERT.pdfRafaelVianaSales_DISSERT.pdfapplication/pdf3522317https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/22560/1/RafaelVianaSales_DISSERT.pdf9b85c3c63f085b75e7978d8262be44d9MD51TEXTRafaelVianaSales_DISSERT.pdf.txtRafaelVianaSales_DISSERT.pdf.txtExtracted texttext/plain200633https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/22560/4/RafaelVianaSales_DISSERT.pdf.txtd3c0d27c67b360cd56f405586326cef5MD54THUMBNAILRafaelVianaSales_DISSERT.pdf.jpgRafaelVianaSales_DISSERT.pdf.jpgIM Thumbnailimage/jpeg4763https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/22560/5/RafaelVianaSales_DISSERT.pdf.jpgdfd9837d2bfc2112df1cba6907fb0d6bMD55123456789/225602017-11-03 22:58:53.392oai:https://repositorio.ufrn.br:123456789/22560Repositório de PublicaçõesPUBhttp://repositorio.ufrn.br/oai/opendoar:2017-11-04T01:58:53Repositório Institucional da UFRN - Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)false |
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