Degradação termocatalítica de petróleo pesado utilizando SBA-15 contendo alumínio e cério

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2016
Autor(a) principal: Araújo, Larissa Cicianny Luz Ferreira de
Orientador(a): Não Informado pela instituição
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Tese
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Brasil
UFRN
PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM CIÊNCIA E ENGENHARIA DE PETRÓLEO
Programa de Pós-Graduação: Não Informado pela instituição
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Palavras-chave em Português:
Link de acesso: https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/23517
Resumo: Nanomaterials (catalysts) are microporous and mesoporous considered promising for obtaining light oil products from heavy oil fractions and adsorbents for environmental protection. This paper reported the synthesizes by hydrothermal method, and characterization of mesoporous heterogeneous catalysts, the SBA-15 type with addition of metals cerium and aluminum, evaluating their activity and selectivity in the thermal degradation of heavy oil. Samples of nanostructured materials were characterized by thermal gravimetric analysis (TG / DTG), X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), ray fluorescence spectroscopy X (XRF) spectroscopy, absorption in the infrared region Fourier transform (FTIR) and nitrogen adsorption (BET). The characterization showed that the synthesized materials resulted in a nanostructured catalyst and ordered pore diameter and surface area according to the literature. In order to check the catalytic activity of the same, we used a heavy oil sample (°API = 14), supplied by Petrobras, is performing through thermogravimetry the process of thermal and catalytic degradation of the oil. Through the thermogravimetric curves, it was observed a reduction in the opening of oil decomposition catalytic process temperature. Through non isothermal kinetic model Ozawa Flynn Wall (OFW) gave some parameters to determine the apparent activation energy of decomposition. Obtaining as results of X-ray diffraction showed through characteristic peaks that the hexagonal structure was formed, noting that the best reason was Si / Ce = 5 because of its intensity at a high angle. The infrared spectra showed absorptions family material characteristics SBA-15. The nitrogen adsorption, obtaining parameters compatible with those found in the literature which confer them to be promising in the field of oil degradation due to their mesopores facilitate access of large molecules. The average pore diameter varied significantly with the incorporation of aluminum and cerium. The wall thickness (Wt) was in the range from 2.96 to 4.07 nm, thus observing an increase in this parameter which is due to incorporation of the metals into the wall, indicating that the incorporation of cerium, did not block the mesopores. The addition of aluminum reduced the surface area (SBET) of 893 to 763 m2 g-1, however with the addition of cerium with aluminum this area increased to 826 m2 g-1. For the oil temperature and the initial end of weight loss; presenting only two events due to mercaptídico sulfur, which influences the appearance of the third event, since that content is measured by the amount of sulfur in aromatic rings (heavy HC). The mixture of oil + 12% of Ce5Al50SBA-15 showing the catalytic activity of this material.
id UFRN_71dd0699844f2f441afd8a2883265ebb
oai_identifier_str oai:repositorio.ufrn.br:123456789/23517
network_acronym_str UFRN
network_name_str Repositório Institucional da UFRN
repository_id_str
spelling Degradação termocatalítica de petróleo pesado utilizando SBA-15 contendo alumínio e cérioMeio ambienteCatáliseMateriais mesoporosos (SBA-15 e M-SBA-15)Petróleo pesadoTermogravimentriaOsawa Flynn WallCNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA::TECNOLOGIA QUIMICA::PETROLEO E PETROQUIMICANanomaterials (catalysts) are microporous and mesoporous considered promising for obtaining light oil products from heavy oil fractions and adsorbents for environmental protection. This paper reported the synthesizes by hydrothermal method, and characterization of mesoporous heterogeneous catalysts, the SBA-15 type with addition of metals cerium and aluminum, evaluating their activity and selectivity in the thermal degradation of heavy oil. Samples of nanostructured materials were characterized by thermal gravimetric analysis (TG / DTG), X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), ray fluorescence spectroscopy X (XRF) spectroscopy, absorption in the infrared region Fourier transform (FTIR) and nitrogen adsorption (BET). The characterization showed that the synthesized materials resulted in a nanostructured catalyst and ordered pore diameter and surface area according to the literature. In order to check the catalytic activity of the same, we used a heavy oil sample (°API = 14), supplied by Petrobras, is performing through thermogravimetry the process of thermal and catalytic degradation of the oil. Through the thermogravimetric curves, it was observed a reduction in the opening of oil decomposition catalytic process temperature. Through non isothermal kinetic model Ozawa Flynn Wall (OFW) gave some parameters to determine the apparent activation energy of decomposition. Obtaining as results of X-ray diffraction showed through characteristic peaks that the hexagonal structure was formed, noting that the best reason was Si / Ce = 5 because of its intensity at a high angle. The infrared spectra showed absorptions family material characteristics SBA-15. The nitrogen adsorption, obtaining parameters compatible with those found in the literature which confer them to be promising in the field of oil degradation due to their mesopores facilitate access of large molecules. The average pore diameter varied significantly with the incorporation of aluminum and cerium. The wall thickness (Wt) was in the range from 2.96 to 4.07 nm, thus observing an increase in this parameter which is due to incorporation of the metals into the wall, indicating that the incorporation of cerium, did not block the mesopores. The addition of aluminum reduced the surface area (SBET) of 893 to 763 m2 g-1, however with the addition of cerium with aluminum this area increased to 826 m2 g-1. For the oil temperature and the initial end of weight loss; presenting only two events due to mercaptídico sulfur, which influences the appearance of the third event, since that content is measured by the amount of sulfur in aromatic rings (heavy HC). The mixture of oil + 12% of Ce5Al50SBA-15 showing the catalytic activity of this material.Os nanomateriais (catalisadores) mesoporosos e microporosos são considerados promissores para obtenção de derivados leves a partir de frações pesadas do petróleo e como adsorventes para proteção ambiental. Este trabalho reportou a sintetize pelo método hidrotérmico, e caracterização de catalisadores heterogêneos mesoporosos, do tipo SBA-15, com adição dos metais cério e alumínio, avaliando sua atividade e seletividade na degradação térmica de óleo pesado. As amostras dos materiais nanoestruturados foram caracterizadas por análise termogravimétrica (TG/DTG), difração de raios X (DRX), microscopia eletrônica de varredura (MEV), espectroscopia de fluorescência de raios X (FRX), espectroscopia de absorção na região do infravermelho com transformada de Fourier (FTIR) e adsorção de nitrogênio (BET). A caracterização mostrou que os materiais sintetizados resultaram em um catalisador nanoestruturado, ordenado e com diâmetro de poros e área superficial de acordo com a literatura existente. Com o intuito de verificar a atividade catalítica dos mesmos, utilizou-se uma amostra de petróleo pesado (ºAPI=14), fornecido pela Petrobras, realizando-se através da termogravimetria o processo de degradação térmica e catalítica do óleo. Mediante as curvas termogravimétricas obtidas, observou-se uma redução na temperatura de início do processo de decomposição catalítica do petróleo. Através do modelo cinético não isotérmico de Ozawa Flynn Wall (OFW) obtiveram-se alguns parâmetros para determinação da energia de ativação aparente das decomposições. Os resultados obtidos das difrações de raio X mostraram através de picos característicos que a estrutura hexagonal foi formada, verificando que a melhor razão foi Si/Ce = 5 devido a sua intensidade em alto ângulo. Os espectros de infravermelho apresentaram absorções características de materiais da família SBA-15. Da adsorção de nitrogênio, obtendo-se parâmetros compatíveis aos encontrados na literatura, que lhes conferem serem promissores na área da degradação de petróleo, devido aos seus mesoporos facilitarem o acesso de grandes moléculas. O diâmetro médio dos poros variou significativamente com a incorporação do alumínio e do cério. A espessuras de parede (Wt) ficou na faixa de 2,96 a 4,07 nm, observando assim um aumento deste parâmetro que deve-se a incorporação dos metais na parede, indicando que a incorporação do cério, não bloqueou os mesoporos. O acréscimo de alumínio reduziu a area superficial (SBET) de 893 para 763 m2g-1, no entanto com o acréscimo do cério com o alumínio esta área aumentou para 826 m2g-1. Para o petróleo a temperatura inicial e final de perda de massa; apresentando apenas dois eventos devido ao teor de enxofre mercaptídico, o qual influencia no surgimento do terceiro evento, já que esse teor é medido pela quantidade de enxofre nos anéis aromáticos (HC pesados). A mistura do Petróleo + 12% de Ce5Al50SBA-15 evidenciando a atividade catalítica deste material.BrasilUFRNPROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM CIÊNCIA E ENGENHARIA DE PETRÓLEOAraújo, Antonio Souza dehttp://lattes.cnpq.br/2002191812048914http://lattes.cnpq.br/9770622597949866Gondim, Amanda Duartehttp://lattes.cnpq.br/6738828245487480Coriolano, Ana Catarina Fernandeshttp://lattes.cnpq.br/5552621403067808Araújo, Aruzza Mabel de Moraishttp://lattes.cnpq.br/4924374746045892Delgado, Regina Celia de Oliveira Brasilhttp://lattes.cnpq.br/1862313412291911Araújo, Larissa Cicianny Luz Ferreira de2017-06-19T11:40:01Z2017-06-19T11:40:01Z2016-08-26info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdfARAÚJO, Larissa Cicianny Luz Ferreira de. Degradação termocatalítica de petróleo pesado utilizando SBA-15 contendo alumínio e cério. 2016. 136f. Tese (Doutorado em Ciência e Engenharia de Petróleo) - Centro de Ciências Exatas e da Terra, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2016.https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/23517porinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UFRNinstname:Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)instacron:UFRN2019-01-30T03:46:46Zoai:repositorio.ufrn.br:123456789/23517Repositório InstitucionalPUBhttp://repositorio.ufrn.br/oai/repositorio@bczm.ufrn.bropendoar:2019-01-30T03:46:46Repositório Institucional da UFRN - Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)false
dc.title.none.fl_str_mv Degradação termocatalítica de petróleo pesado utilizando SBA-15 contendo alumínio e cério
title Degradação termocatalítica de petróleo pesado utilizando SBA-15 contendo alumínio e cério
spellingShingle Degradação termocatalítica de petróleo pesado utilizando SBA-15 contendo alumínio e cério
Araújo, Larissa Cicianny Luz Ferreira de
Meio ambiente
Catálise
Materiais mesoporosos (SBA-15 e M-SBA-15)
Petróleo pesado
Termogravimentria
Osawa Flynn Wall
CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA::TECNOLOGIA QUIMICA::PETROLEO E PETROQUIMICA
title_short Degradação termocatalítica de petróleo pesado utilizando SBA-15 contendo alumínio e cério
title_full Degradação termocatalítica de petróleo pesado utilizando SBA-15 contendo alumínio e cério
title_fullStr Degradação termocatalítica de petróleo pesado utilizando SBA-15 contendo alumínio e cério
title_full_unstemmed Degradação termocatalítica de petróleo pesado utilizando SBA-15 contendo alumínio e cério
title_sort Degradação termocatalítica de petróleo pesado utilizando SBA-15 contendo alumínio e cério
author Araújo, Larissa Cicianny Luz Ferreira de
author_facet Araújo, Larissa Cicianny Luz Ferreira de
author_role author
dc.contributor.none.fl_str_mv Araújo, Antonio Souza de

http://lattes.cnpq.br/2002191812048914

http://lattes.cnpq.br/9770622597949866
Gondim, Amanda Duarte

http://lattes.cnpq.br/6738828245487480
Coriolano, Ana Catarina Fernandes

http://lattes.cnpq.br/5552621403067808
Araújo, Aruzza Mabel de Morais

http://lattes.cnpq.br/4924374746045892
Delgado, Regina Celia de Oliveira Brasil

http://lattes.cnpq.br/1862313412291911
dc.contributor.author.fl_str_mv Araújo, Larissa Cicianny Luz Ferreira de
dc.subject.por.fl_str_mv Meio ambiente
Catálise
Materiais mesoporosos (SBA-15 e M-SBA-15)
Petróleo pesado
Termogravimentria
Osawa Flynn Wall
CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA::TECNOLOGIA QUIMICA::PETROLEO E PETROQUIMICA
topic Meio ambiente
Catálise
Materiais mesoporosos (SBA-15 e M-SBA-15)
Petróleo pesado
Termogravimentria
Osawa Flynn Wall
CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA::TECNOLOGIA QUIMICA::PETROLEO E PETROQUIMICA
description Nanomaterials (catalysts) are microporous and mesoporous considered promising for obtaining light oil products from heavy oil fractions and adsorbents for environmental protection. This paper reported the synthesizes by hydrothermal method, and characterization of mesoporous heterogeneous catalysts, the SBA-15 type with addition of metals cerium and aluminum, evaluating their activity and selectivity in the thermal degradation of heavy oil. Samples of nanostructured materials were characterized by thermal gravimetric analysis (TG / DTG), X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), ray fluorescence spectroscopy X (XRF) spectroscopy, absorption in the infrared region Fourier transform (FTIR) and nitrogen adsorption (BET). The characterization showed that the synthesized materials resulted in a nanostructured catalyst and ordered pore diameter and surface area according to the literature. In order to check the catalytic activity of the same, we used a heavy oil sample (°API = 14), supplied by Petrobras, is performing through thermogravimetry the process of thermal and catalytic degradation of the oil. Through the thermogravimetric curves, it was observed a reduction in the opening of oil decomposition catalytic process temperature. Through non isothermal kinetic model Ozawa Flynn Wall (OFW) gave some parameters to determine the apparent activation energy of decomposition. Obtaining as results of X-ray diffraction showed through characteristic peaks that the hexagonal structure was formed, noting that the best reason was Si / Ce = 5 because of its intensity at a high angle. The infrared spectra showed absorptions family material characteristics SBA-15. The nitrogen adsorption, obtaining parameters compatible with those found in the literature which confer them to be promising in the field of oil degradation due to their mesopores facilitate access of large molecules. The average pore diameter varied significantly with the incorporation of aluminum and cerium. The wall thickness (Wt) was in the range from 2.96 to 4.07 nm, thus observing an increase in this parameter which is due to incorporation of the metals into the wall, indicating that the incorporation of cerium, did not block the mesopores. The addition of aluminum reduced the surface area (SBET) of 893 to 763 m2 g-1, however with the addition of cerium with aluminum this area increased to 826 m2 g-1. For the oil temperature and the initial end of weight loss; presenting only two events due to mercaptídico sulfur, which influences the appearance of the third event, since that content is measured by the amount of sulfur in aromatic rings (heavy HC). The mixture of oil + 12% of Ce5Al50SBA-15 showing the catalytic activity of this material.
publishDate 2016
dc.date.none.fl_str_mv 2016-08-26
2017-06-19T11:40:01Z
2017-06-19T11:40:01Z
dc.type.status.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/publishedVersion
dc.type.driver.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
format doctoralThesis
status_str publishedVersion
dc.identifier.uri.fl_str_mv ARAÚJO, Larissa Cicianny Luz Ferreira de. Degradação termocatalítica de petróleo pesado utilizando SBA-15 contendo alumínio e cério. 2016. 136f. Tese (Doutorado em Ciência e Engenharia de Petróleo) - Centro de Ciências Exatas e da Terra, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2016.
https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/23517
identifier_str_mv ARAÚJO, Larissa Cicianny Luz Ferreira de. Degradação termocatalítica de petróleo pesado utilizando SBA-15 contendo alumínio e cério. 2016. 136f. Tese (Doutorado em Ciência e Engenharia de Petróleo) - Centro de Ciências Exatas e da Terra, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2016.
url https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/23517
dc.language.iso.fl_str_mv por
language por
dc.rights.driver.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/openAccess
eu_rights_str_mv openAccess
dc.format.none.fl_str_mv application/pdf
dc.publisher.none.fl_str_mv Brasil
UFRN
PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM CIÊNCIA E ENGENHARIA DE PETRÓLEO
publisher.none.fl_str_mv Brasil
UFRN
PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM CIÊNCIA E ENGENHARIA DE PETRÓLEO
dc.source.none.fl_str_mv reponame:Repositório Institucional da UFRN
instname:Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)
instacron:UFRN
instname_str Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)
instacron_str UFRN
institution UFRN
reponame_str Repositório Institucional da UFRN
collection Repositório Institucional da UFRN
repository.name.fl_str_mv Repositório Institucional da UFRN - Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)
repository.mail.fl_str_mv repositorio@bczm.ufrn.br
_version_ 1855758855896563712