Ativação mecanoquímica para obtenção da Zeólita ZSM-5 hierárquica e aplicação na pirólise do plástico

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2023
Autor(a) principal: Queiroz, Pedro Filipe Alves Chaves de
Orientador(a): Não Informado pela instituição
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Dissertação
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Universidade Federal do Rio Grande do Norte
Brasil
UFRN
PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICA
Programa de Pós-Graduação: Não Informado pela instituição
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Palavras-chave em Português:
Link de acesso: https://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/60268
Resumo: Hierarchical zeolites are materials with a combination of micropores, mesopores, and macropores designed to facilitate the diffusion of bulky molecules while maintaining the characteristics of the original microporous zeolite. Hydrothermal synthesis employs solvent, heat, and time, resulting in higher costs and waste generation. Thus, this research aims to bypass hydrothermal synthesis by utilizing mechanochemical synthesis through the ball milling technique of NH4ZSM-5 zeolite, solvent-free, in conjunction with co-templates: cetyltrimethylammonium bromide (CTMABr) and tetrapropylammonium bromide (TPABr). The grinding time, diameter and number of balls and the rotation scale were optimized to identify the best operational conditions of the ball mill (IKA ULTRA TURRAX TUBE DRIVE – UTTD), for mechanochemical activation of the ZSM-5 zeolite. Data analysis involved X-Ray Diffraction (XRD), Fourier Transform Infrared (FTIR) spectroscopy, and Scanning Electron Microscopy (SEM) coupled with Energy-Dispersive X-ray Spectroscopy (EDS). These analyses revealed that the optimal conditions for the ball mill involved employing fifteen steel balls with 6 mm in diameter without the use of solvents. Textural Analysis (N2 Adsorption and Desorption) indicated that only five minutes were necessary to significantly alter the structure and chemical composition, resulting in reorganization through recrystallization and new bonds generated by the silicate and aluminate groups of the catalysts. Data from thermogravimetric analysis of zeolites underscored the importance of templates in intercrystalline mesopore development. The modified catalysts were applied in the pyrolysis of polypropylene and the products were analyzed by gas chromatography coupled to mass spectrometry (GC/MS). It was observed that the zeolite ZSM-5 with mechanochemical activation produced 94% by mass of compounds in the range of hydrocarbons in the range of C7 to C10, similar to gasoline and diesel, with selectivity for mono-aromatic compounds, showing that the material was obtained effective for the production of high value-added sustainable fuels from the conversion of plastics.
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The grinding time, diameter and number of balls and the rotation scale were optimized to identify the best operational conditions of the ball mill (IKA ULTRA TURRAX TUBE DRIVE – UTTD), for mechanochemical activation of the ZSM-5 zeolite. Data analysis involved X-Ray Diffraction (XRD), Fourier Transform Infrared (FTIR) spectroscopy, and Scanning Electron Microscopy (SEM) coupled with Energy-Dispersive X-ray Spectroscopy (EDS). These analyses revealed that the optimal conditions for the ball mill involved employing fifteen steel balls with 6 mm in diameter without the use of solvents. Textural Analysis (N2 Adsorption and Desorption) indicated that only five minutes were necessary to significantly alter the structure and chemical composition, resulting in reorganization through recrystallization and new bonds generated by the silicate and aluminate groups of the catalysts. Data from thermogravimetric analysis of zeolites underscored the importance of templates in intercrystalline mesopore development. The modified catalysts were applied in the pyrolysis of polypropylene and the products were analyzed by gas chromatography coupled to mass spectrometry (GC/MS). It was observed that the zeolite ZSM-5 with mechanochemical activation produced 94% by mass of compounds in the range of hydrocarbons in the range of C7 to C10, similar to gasoline and diesel, with selectivity for mono-aromatic compounds, showing that the material was obtained effective for the production of high value-added sustainable fuels from the conversion of plastics.As zeólitas hierárquicas são materiais com uma combinação de microporos, mesoporos e macroporos para facilitar a difusão de moléculas volumosas preservando as características da zeólita microporosa de origem. Solvente, calor e tempo são usados na síntese hidrotérmica que é mais cara e produzem resíduos. Esta pesquisa visa evitar a síntese hidrotérmica usando a síntese mecanoquímica, através da técnica de moagem de bolas da zeólita NH4ZSM-5, livre de solvente, com co-templates: brometo de cetiltrimetilamônio (CTMABr) e brometo de tetrapropilamônio (TPABr). O tempo de moagem, diâmetro, quantidade de bolas e a escala de rotação foram otimizados para identificar as melhores condições operacionais do moinho de bolas (IKA ULTRA TURRAX TUBE DRIVE – UTTD), para ativação mecanoquímica da zeólita ZSM-5. A análise de dados usando Difração de raios X (DRX), Infravermelho com transformada de Fourier (FTIR) e Microscopia eletrônica de Varredura acoplada a Espectroscopia de dispersão de elétrons (MEV/EDS) mostraram as melhores condições do moinho de bolas: utilizando 15 bolas de aço com 6 mm de diâmetro, sem solvente e a análise textural por adsorção e dessorção de N2 revelaram que apenas cinco minutos são necessários para alterar significativamente a estrutura e a forma química, levando à reorganização via recristalização e novas ligações geradas pelos grupos silicatos e aluminatos dos catalisadores. Os dados de análise termogravimétrica das zeólitas mostraram a importância dos templates para o desenvolvimento de mesoporos intercristalinos. Os catalisadores modificados foram aplicados na pirólise do polipropileno e os produtos foram analisados por cromatografia a gás acoplado a espectrometria de massas (CG/EM). Foi observado que a zeólita ZSM-5 com ativação mecanoquímica produziu 94% em massa de compostos na faixa de hidrocarbonetos na faixa de C7 a C10, semelhantes a gasolina e diesel, com seletividade para compostos monoaromáticos, evidenciando que o material obtido foi efetivo para produção de combustíveis sustentável de alto valor agregado a partir da conversão de plásticos.Universidade Federal do Rio Grande do NorteBrasilUFRNPROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICAFernandes Júnior, Valter Joséhttps://orcid.org/0000-0002-2507-0983http://lattes.cnpq.br/8492996132669709http://lattes.cnpq.br/1595902438130772Araújo, Antônio Souza dehttp://lattes.cnpq.br/9770622597949866Araújo, Aruzza Mabel de MoraisCarvalho, Florival Rodrigues deQueiroz, Pedro Filipe Alves Chaves de2024-09-27T19:07:14Z2024-09-27T19:07:14Z2023-10-27info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisapplication/pdfQUEIROZ, Pedro Filipe Alves Chaves de. Ativação mecanoquímica para obtenção da Zeólita ZSM-5 hierárquica e aplicação na pirólise do plástico. Orientador: Dr. Valter José Fernandes Júnior. 2023. 128f. Dissertação (Mestrado em Química) - Centro de Ciências Exatas e da Terra, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2023.https://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/60268info:eu-repo/semantics/openAccessporreponame:Repositório Institucional da UFRNinstname:Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)instacron:UFRN2024-09-27T19:08:17Zoai:repositorio.ufrn.br:123456789/60268Repositório InstitucionalPUBhttp://repositorio.ufrn.br/oai/repositorio@bczm.ufrn.bropendoar:2024-09-27T19:08:17Repositório Institucional da UFRN - Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)false
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