Catalisadores bifuncionais à base de silicoaluminofosfato e fosfatos de nióbio para emprego em reações de hidroisomerização e hidrocraqueamento do n-hexadecano

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2015
Autor(a) principal: Bassan, Íria Almeida Leal
Orientador(a): Pergher, Sibele Berenice Castella
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Tese
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Universidade Federal do Rio Grande do Norte
Programa de Pós-Graduação: PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICA
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Brasil
Palavras-chave em Português:
SAPO
Materiais mesoporosos
Hidroisomerização
Hidrocraqueamento
N-hexadecano
Área do conhecimento CNPq:
CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA
Link de acesso: https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/21135
Resumo: Os lubrificantes e cortes de destilados médios possuem, normalmente, grandes quantidades de n-parafinas que lhes confere valores de pontos de congelamento e de fluidez mais elevados. Nesse sentido, a remoção de n-parafinas de cadeias longas de óleos lubrificantes e do diesel é essencial para se obter um produto com boas propriedades de fluxo a frio. O desenvolvimento de novos catalisadores que apresentem estabilidade térmica e atividade catalítica frente à reação de hidroisomerização ainda é um desafio. Sendo assim, silicoaluminofosfatos (SAPO) foram sintetizados por diferentes rotas. Utilizou-se, também, tratamento pós-síntese para obtenção de estruturas híbridas e realizou-se sínteses com direcionadores (soft templates e hard templates) de estrutura mesoporosa. Os catalisadores foram impregnados com platina, pelo método de impregnação úmida, para posterior avaliação catalítica frente à reação de hidroisomerização do n-hexadecano. Além dos SAPO, fosfatos de nióbio (NbP) também foram impregnados com platina e avaliados na referida reação. Após a impregnação, esses catalisadores foram caracterizados por difração de Raios X (DRX), adsorção de nitrogênio, espectroscopia no infravermelho com piridina adsorvida (IV-PY), microscopia eletrônica de varredura (MEV), microscopia eletrônica de transmissão (MET) e ressonância magnética nuclear do 29Si (29Si-RMN). Os resultados de caracterização por DRX mostraram que foi possível a obtenção de SAPO mesoestruturados. No entanto, para as sínteses com soft template houve colapso da estrutura após a remoção dos direcionadores orgânicos. Mesmo assim, esses catalisadores apresentaram atividade catalítica. Foi possível a obtenção de materiais híbridos por meio das sínteses do SAPO-11 realizadas com hard templates e também por meio de tratamentos pós- síntese em amostras de SAPO-11. Ademais, os NbP apresentaram DRX característicos de materiais amorfos, com alta acidez e foram ativos na conversão do n-hexadecano.
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Nesse sentido, a remoção de n-parafinas de cadeias longas de óleos lubrificantes e do diesel é essencial para se obter um produto com boas propriedades de fluxo a frio. O desenvolvimento de novos catalisadores que apresentem estabilidade térmica e atividade catalítica frente à reação de hidroisomerização ainda é um desafio. Sendo assim, silicoaluminofosfatos (SAPO) foram sintetizados por diferentes rotas. Utilizou-se, também, tratamento pós-síntese para obtenção de estruturas híbridas e realizou-se sínteses com direcionadores (soft templates e hard templates) de estrutura mesoporosa. Os catalisadores foram impregnados com platina, pelo método de impregnação úmida, para posterior avaliação catalítica frente à reação de hidroisomerização do n-hexadecano. Além dos SAPO, fosfatos de nióbio (NbP) também foram impregnados com platina e avaliados na referida reação. Após a impregnação, esses catalisadores foram caracterizados por difração de Raios X (DRX), adsorção de nitrogênio, espectroscopia no infravermelho com piridina adsorvida (IV-PY), microscopia eletrônica de varredura (MEV), microscopia eletrônica de transmissão (MET) e ressonância magnética nuclear do 29Si (29Si-RMN). Os resultados de caracterização por DRX mostraram que foi possível a obtenção de SAPO mesoestruturados. No entanto, para as sínteses com soft template houve colapso da estrutura após a remoção dos direcionadores orgânicos. Mesmo assim, esses catalisadores apresentaram atividade catalítica. Foi possível a obtenção de materiais híbridos por meio das sínteses do SAPO-11 realizadas com hard templates e também por meio de tratamentos pós- síntese em amostras de SAPO-11. Ademais, os NbP apresentaram DRX característicos de materiais amorfos, com alta acidez e foram ativos na conversão do n-hexadecano.Lubricants and cutting middle distillates typically have large amounts of n-paraffins to increase its freezing point and fluidity. Accordingly, the removal of n-paraffins of long chain lubricants oils and diesel is essential to get a product with good cold flow properties. The development of new catalysts, which exhibit thermal stability and catalytic activity for the hydroisomerization reaction is still a challenge. Thus, silicoaluminophosphates (SAPO) were synthesized by different routes. Have been used also post-synthesis treatment for obtaining hybrid structures and others synthesis have been carried out with mesoporous template (soft and hard-template). Therefore, SAPO have been impregnated with H2PtCl6 solution by the incipient wetness method. Then assessments of catalytic activities in hydroisomerization and hydrocracking reactions of hexadecane have been held. Besides SAPO, niobium phosphate - NbP - were also impregnated with platinum and evaluated in the same reaction. After impregnation, these catalysts have been characterized by X-ray diffraction (XRD), nitrogen adsorption, infrared spectroscopy with adsorbed pyridine (IV-PY), scanning electron microscopy (SEM) and resonance nuclear magnetic 29Si (29Si-NMR). The characterization results by XRD have shown that it has been possible to obtain mesoporous SAPOs. However, for the syntheses with soft template there was collapse of the structure after removal of the organic template. Even so, these catalysts have been actives. It was possible to obtain hybrid materials through the synthesis of SAPO-11 made with hard templates and by means of post-synthesis treatments samples of SAPO-11. Moreover, NbP has shown characteristic XRD of amorphous materials, with high acidity and were active in the conversion of hexadecane.Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES)porUniversidade Federal do Rio Grande do NortePROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICAUFRNBrasilCNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICASAPOMateriais mesoporososHidroisomerizaçãoHidrocraqueamentoN-hexadecanoCatalisadores bifuncionais à base de silicoaluminofosfato e fosfatos de nióbio para emprego em reações de hidroisomerização e hidrocraqueamento do n-hexadecanoinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UFRNinstname:Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)instacron:UFRNORIGINALIriaAlmeidaLealBassan_TESE.pdfIriaAlmeidaLealBassan_TESE.pdfapplication/pdf3136371https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/21135/1/IriaAlmeidaLealBassan_TESE.pdf279b1e4d667ceaef48f9cc159ab537f0MD51TEXTIriaAlmeidaLealBassan_TESE.pdf.txtIriaAlmeidaLealBassan_TESE.pdf.txtExtracted texttext/plain234461https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/21135/6/IriaAlmeidaLealBassan_TESE.pdf.txtb7b098db951f2ccbcfd18b2d810560f8MD56THUMBNAILIriaAlmeidaLealBassan_TESE.pdf.jpgIriaAlmeidaLealBassan_TESE.pdf.jpgIM Thumbnailimage/jpeg4467https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/21135/7/IriaAlmeidaLealBassan_TESE.pdf.jpg3164d81d15ba3e7e7187d7b890daa9b5MD57123456789/211352017-11-03 13:37:11.419oai:https://repositorio.ufrn.br:123456789/21135Repositório de PublicaçõesPUBhttp://repositorio.ufrn.br/oai/opendoar:2017-11-03T16:37:11Repositório Institucional da UFRN - Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)false
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