Carbon Dots como fotossensibilizadores em reações de polimerização

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2016
Autor(a) principal: Alves, Larissa de Almeida
Orientador(a): Mesquita, João Paulo de
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Dissertação
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: UFVJM
Programa de Pós-Graduação: Não Informado pela instituição
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Link de acesso: https://acervo.ufvjm.edu.br/items/726e1402-6da9-4fcb-aad3-97fd2d68fdaf
Resumo: Disponibilização do conteúdo parcial, conforme Termo de Autorização no trabalho.
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spelling Alves, Larissa de AlmeidaMesquita, João Paulo deFerreira, Dalva Ester da CostaDonnici, Cláudio LuisMourão, Henrique A. de J. L.Ferreira, Dalva Ester da CostaUniversidade Federal dos Vales do Jequitinhonha e Mucuri (UFVJM)Mesquita, João Paulo de2017-03-06T11:41:19Z2017-03-06T11:41:19Z20162016-08-12ALVES, Larissa de Almeida. Carbon Dots como fotossensibilizadores em reações de polimerização. 2016. 99 p. Dissertação (Mestrado) – Programa de Pós-Graduação em Química, Universidade Federal dos Vales do Jequitinhonha e Mucuri, Diamantina, 2016.https://acervo.ufvjm.edu.br/items/726e1402-6da9-4fcb-aad3-97fd2d68fdafDisponibilização do conteúdo parcial, conforme Termo de Autorização no trabalho.Carbon Dots (CDs) solúveis em água preparados a partir da desidratação ácida da celulose foram utilizados como fotossensibilizadores na polimerização da acrilamida na presença do co-iniciador trietanolamina. Os materiais preparados foram caracterizados por diferentes técnicas, incluindo MET, IVFT, espectroscopia UV-Vis e fotoluminescência, voltametria cíclica, TG-MS, titulação potenciométrica, entre outras. Os Carbon Dots preparados apresentaram tamanho de partículas de aproximadamente 2,7 ±0,5nm, com uma superfície altamente funcionalizada com grupos funcionais oxigenados (carboxílicos, fenólicos, pironas, etc.) dos quais 65% são carboxílicos. Uma vez que estes grupos apresentam pKa ao redor de 4, potenciais zeta negativos foram observados em pHs ácidos maiores que 4. Por outro lado, as caracterizações das suas propriedades ópticas mostraram que os Carbon Dots apresentam uma absortividade molar (ε) de 20,1 Lg-1cm-1 em λ= 254nm e 7,6 Lg-1cm-1 em λ= 360 com fotoluminescência dependente do comprimento de onda de excitação e rendimento quântico de 0,6%. Devido às suas propriedades, os Carbon Dots foram usados como fotossensibilizadores na polimerização da acrilamida. A cinética da reação de polimerização foi realizada em pHs 3, 6, 8 e 10, sendo que em pH 8 foi verificada uma maior taxa de conversão. Neste pH as nanoestruturas possuem um pequeno excesso de carga negativa e a estrutura da trietanolamina está predominantemente desprotonada (pKa = 7,86) o que facilita a interação das duas espécies promovendo a formação de radicais iniciadores da reação. O material fotopolimerizado foi caracterizado e os resultados obtidos são típicos de poliacrilamida. Em adição, o material polimérico obtido foi solúvel em água sugerindo que o polímero seja linear (não apresenta reticulações) com uma massa molar viscosimétrica de até 3,1x106 Da. A partir dos resultados experimentais obtidos e cálculos teóricos da estrutura de ambos, fotossensibilizador e co-iniciador, foi sugerido que devido à capacidade dos Carbon Dots em receber elétrons em sua estrutura de bandas, sua alta absortividade molar e fotoestabilidade, as nanoestruturas quando excitadas foram capazes de gerar radicais amino, responsáveis pela iniciação da polimerização, devido ao acoplamento entre seus orbitais de fronteira com os orbitais HOMO-LUMO da trietanolamina. Por fim, os resultados apresentados demonstram uma nova e promissora aplicação para estas nanopartículas, com um grande potencial para o desenvolvimento futuro das tecnologias relacionadas à fotopolimerização.Dissertação (Mestrado) – Programa de Pós-Graduação em Química, Universidade Federal dos Vales do Jequitinhonha e Mucuri, 2016.Water soluble Carbon Dots (CDs) prepared from the acid dehydration of cellulose were used as photosensitizers in the polymerization of the acrylamide in the presence of co-initiator triethanolamine. The prepared materials were characterized by different techniques, including TEM, FTIR, UV-Vis spectroscopy and photoluminescence, cyclic voltammetry, TG-MS, potentiometric titration, among others. The Carbon Dots prepared showed the particle size of approximately 2.7 ± 0.5nm and a highly functionalized surface with oxygenated functional groups (carboxylic, phenolic, pyrones, etc.) 65% of them carboxylic. Since these groups have pKa around 4, negative zeta potentials were observed uawes of pH hifher than 4. Furthermore, the characterization of their optical properties showed that Carbon Dots exhibit a molar absorptivity (ε) de 20.1 Lg-1cm-1 in λ= 254nm e 7.6 Lg-1cm-1 in λ= 360 with photoluminescence dependent of the excitation wavelength and quantum efficiency of 0.6%. Because their properties, the carbon dots were used as photosensitizers in the polymerization of the acrylamide. The kinetics of the polymerization reaction was carried out at pH 3,6,8 and 10, whereas at pH 8 was observed a higher conversion rate. At this pH the nanostructures have a small excess of negative charge and the structure of triethanolamine are predominantly deprotonated ( pKa = 7.86) that facilitates the interaction of the two species promoting the formation of radical reaction initiators. The polymeric material was characterized and the obtained results are typical of polyacrylamide. In addition, the polymerized material was water soluble and suggests that the polymer is linear (no presents crosslinks) and has a molecular weight of approximately 3.1x106 Da. The experimental results and theoretical calculations of the band structure of both, photosensitizer and co-initiator, suggest that due to the ability of Carbon Dots to receive electrons in its band structure, their high molar absorptivity and photostability, these nanostructures when excited were able to generate amine radicals, responsible for initiating polymerization, due to the coupling between their frontier orbitals with the HOMO-LUMO of triethanolamine. Finally, the results show a promising new application for carbon nanostructures in all areas related to photopolymerization.porUFVJMA concessão da licença deste item refere-se ao à termo de autorização impresso assinado pelo autor, assim como na licença Creative Commons, com as seguintes condições: Na qualidade de titular dos direitos de autor da publicação, autorizo a Universidade Federal dos Vales do Jequitinhonha e Mucuri e o IBICT a disponibilizar por meio de seus repositórios, sem ressarcimento dos direitos autorais, de acordo com a Lei nº 9610/98, o texto integral da obra disponibilizada, conforme permissões assinaladas, para fins de leitura, impressão e/ou download, a título de divulgação da produção científica brasileira, e preservação, a partir desta data.info:eu-repo/semantics/openAccessCarbon Dots como fotossensibilizadores em reações de polimerizaçãoinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisCarbon DotsFotopolimerizaçãoFotoiniciadorFotossensibilizadorAcrilamidaPhotopolymerizationPhotoinitiatorPhotosensitizerAcrylamidereponame:Repositório Institucional da UFVJMinstname:Universidade Federal dos Vales do Jequitinhonha e Mucuri (UFVJM)instacron:UFVJMTHUMBNAILlarissa_almeida_alves_parcial.pdf.jpglarissa_almeida_alves_parcial.pdf.jpgGenerated Thumbnailimage/jpeg2537https://acervo.ufvjm.edu.br//bitstreams/f5df69cd-4d12-48e6-9515-9309b5e0585d/download9189898ef5e148cd9d34a8b11b8d3c6fMD57falseAnonymousREADORIGINALlarissa_almeida_alves_parcial.pdflarissa_almeida_alves_parcial.pdfapplication/pdf127946https://acervo.ufvjm.edu.br//bitstreams/4c1a6f31-8427-49f7-9ee4-0e176588cdf2/downloadd9a934a0580a850c74fd0e5efc19ebe6MD51trueAnonymousREADCC-LICENSElicense_urllicense_urltext/plain; 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