Efeitos de tratamento térmico em ambiente de vácuo sobre as propriedades estruturais, ópticas e elétricas de filmes de ZNO depositados por pulverização catódica DC

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2022
Autor(a) principal: Corrales, Karla Jahaira Paz
Orientador(a): Não Informado pela instituição
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Dissertação
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Não Informado pela instituição
Programa de Pós-Graduação: Não Informado pela instituição
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Palavras-chave em Português:
Filmes de ZnO
Tratamento térmico em vácuo
Vacâncias de oxigênio
Sensor de gás CH4
Link de acesso: https://repositorio.unb.br/handle/10482/44446
Resumo: Dissertação (mestrado) — Universidade de Brasília, Instituto de Física, Programa de Pós-Graduação em Física, 2022.
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spelling Efeitos de tratamento térmico em ambiente de vácuo sobre as propriedades estruturais, ópticas e elétricas de filmes de ZNO depositados por pulverização catódica DCFilmes de ZnOTratamento térmico em vácuoVacâncias de oxigênioSensor de gás CH4Dissertação (mestrado) — Universidade de Brasília, Instituto de Física, Programa de Pós-Graduação em Física, 2022.Neste trabalho, foram depositados filmes de óxido de Zinco (ZnO) pela técnica de DC sputtering e posteriormente tratados termicamente em vácuo variando a temperatura desde 373 até 773 K. As propriedades estruturais, morfológicas, vibracionais, ópticas e elétricas dos filmes foram estudadas por difração de raios X, microscopia eletrônica de varredura, microscopia de força atômica, espectroscopia Raman, fotoluminescência e medidas elétricas. Os resultados indicaram que todos os filmes tem uma espessura de ~2 μm, crescendo preferencialmente orientados ao longo do eixo c, característica que permaneceu após o tratamento térmico. O filme como crescido mostrou um volume da célula unitária maior que o sistema bulk e tensões residuais. Estes resultados foram associados com a presença de uma alta concentração de defeitos estruturais e distorções. Tanto o volume da célula unitária como o estresse residual tenderam a diminuir com o aumento da temperatura de tratamento térmico. Este efeito de relaxação foi associado com a remoção de defeitos estruturais, levando a uma melhora na cristalinidade e ao incremento do tamanho do cristalito. No entanto, para tratamentos térmicos em temperaturas acima de 573 K, determinou-se uma ligeira diminuição do tamanho do cristalito, o que sugere o reaparecimento de distorções na rede cristalina. Os resultados obtidos por espectroscopia Raman mostraram que os modos vibracionais canônicos E2 High, E2 Low, A1(LO) e E1(LO) tendem a se deslocar para posições esperadas para o ZnO bulk com o aumento da temperatura de tratamento térmico. Outros picos não canônicos nas posições 274, ~ 510, ~ 643 cm-1 foram observados para todas as amostras, que foram relacionados com a presença de defeitos estruturais. Medidas de UV-Vis mostraram que o gap de energia tende a aumentar com o aumento da temperatura de tratamento até 573 K. Esta tendência foi associada com o efeito de relaxação provocada pela remoção de defeitos estruturais e distorções na rede provocada por dito tratamento. Já o fechamento do gap determinado nos filmes tratados em temperaturas maiores que 573 K foi associado com a geração de vacâncias de oxigênio devido ao processo de desoxidação parcial de ZnO em altas temperaturas. Estes resultados são consistentes com o aumento da intensidade das emissões no verde determinado nos espectros de fotoluminescência para as amostras tratadas em temperaturas acima de 573K. Por outro lado, a energia de ativação determinada de medidas de resistividade elétrica em função da temperatura dos filmes mostra uma diminuição progressiva com a temperatura de tratamento térmico. Isto foi associado com o aumento progressivo na concentração de defeitos doadores provocado pelo aumento da temperatura de tratamento térmico até 573K. Já os tratamentos térmicos em temperaturas maiores provocam um ligeiro aumento da energia de ativação, o que sugere o surgimento de níveis doadores mais profundos no gap de energia. Estes resultados são consistentes com a tendência a diminuir mostrada pela resistividade até atingir um valor mínimo em 573 K, o que foi associado com à remoção de defeitos geradores de carga tipo p. O evidente incremento da resistividade nas amostras tratadas em temperaturas maiores que 573K foi associado com um aumento na concentração de vacâncias de oxigênio que ocupam níveis mais profundos dentro do gap como VO 0 , que dificultam a condutividade. Os testes de resposta sensorial dos filmes a gás metano indicaram que a sensibilidade diminui nos filmes que contem grãos de tamanho maiores.In this work, ZnO films were deposited by the DC sputtering technique and subsequently the films were annealed in vacuum at different temperatures from 373 to 773 K. The structural, morphological, vibrational, optical and electrical properties of the films were studied by X-ray diffraction, scanning electron microscopy, atomic force microscopy, Raman spectroscopy, photoluminescence and electrical measurements. The results indicate that all films have a thickness of ~2 µm and form in the Wurtzite structure. The results indicate that the films have a preferential orientation along the c axis, which remains after the annealing. The as-grown film shows a larger unit cell volume than the bulk system and residual strain. Those features were associated with the presence of a high concentration of structural defects and distortions. Both unit cell volume and the residual strain tend to decrease with increasing the annealing temperature. This relaxation effect was associated with the removal of structural defects by increasing the annealing temperature, leading to the crystallinity improvement and crystallite size growth. However, for annealing temperatures above 573 K, a slight decrease in the crystallite size was determined, which suggests the reappearance of distortions in the crystal lattice. The results obtained by Raman spectroscopy showed that the canonical vibrational modes E2 High, E2 Low, A1(LO) and E1(LO) tend to shift to the expected positions for the ZnO bulk with increasing the annealing temperature. Other non-canonical peaks at positions 274, ~510, ~643 cm-1 were observed for all samples, which were related to the presence of structural defects. UVVis measurements showed that the energy gap tends to increase with increasing annealing temperature up to 573 K. This trend was associated with the relaxation effect caused by the removal of structural defects and lattice distortions caused by the annealing. On the other hand, the gap closure determined in the films treated at temperatures higher than 573 K was associated with the generation of oxygen vacancies due to the partial deoxidation process of ZnO at high temperatures. These results are consistent with the increase in the intensity of the green emissions determined in the photoluminescence spectra for samples treated at temperatures above 573 K. On the other hand, the activation energy determined from electrical resistivity measurements as a function of the annealing temperature shows a progressive decrease with the annealing temperature. This was associated with a progressive increase in the concentration of donor defects caused by increasing the annealing temperature up to 573K. However, annealing at higher temperatures cause a slight increase in the activation energy, which suggests the arising of deeper donor levels in the gap. These results are consistent with the decreasing trend shown by the resistivity until reaching a minimum value at 573 K, which was associated with the removal of p-type charge generating defects. The increase trend of the resistivity in samples treated at temperatures higher than 573K was associated with an increase in the concentration of oxygen vacancies occupying deeper levels within the gap such as VO 0 , which hinder the conductivity. Sensor response tests of the films to methane gas indicated that sensitivity decreases in films containing larger grains and no clear dependence on the films surface roughness was determined.Instituto de Física (IF)Programa de Pós-Graduação em FísicaCoaquira, José Antonio HuamaníHerrera Aragón, Fermín Fidelkarlapazcorrales72@gmail.comCorrales, Karla Jahaira Paz2022-08-08T22:09:41Z2022-08-08T22:09:41Z2022-08-082022-05-30info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisapplication/pdfCORRALES, Karla Jahaira Paz. Efeitos de tratamento térmico em ambiente de vácuo sobre as propriedades estruturais, ópticas e elétricas de filmes de ZNO depositados por pulverização catódica DC. 2022. xiv, 87 f., il. Dissertação (Mestrado em Física) — Universidade de Brasília, Brasília, 2022.https://repositorio.unb.br/handle/10482/44446porA concessão da licença deste item refere-se ao termo de autorização impresso assinado pelo autor com as seguintes condições: Na qualidade de titular dos direitos de autor da publicação, autorizo a Universidade de Brasília e o IBICT a disponibilizar por meio dos sites www.bce.unb.br, www.ibict.br, http://hercules.vtls.com/cgi-bin/ndltd/chameleon?lng=pt&skin=ndltd sem ressarcimento dos direitos autorais, de acordo com a Lei nº 9610/98, o texto integral da obra disponibilizada, conforme permissões assinaladas, para fins de leitura, impressão e/ou download, a título de divulgação da produção científica brasileira, a partir desta data.info:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UnBinstname:Universidade de Brasília (UnB)instacron:UNB2025-03-19T16:01:40Zoai:repositorio.unb.br:10482/44446Repositório InstitucionalPUBhttps://repositorio.unb.br/oai/requestrepositorio@unb.bropendoar:2025-03-19T16:01:40Repositório Institucional da UnB - Universidade de Brasília (UnB)false
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