Manipulação de complexos excitônicos em monocamadas e heteroestruturas de WSe2 usando ondas acústicas de superfície

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2025
Autor(a) principal: Gomes, Marcos Luiz Ferreira, 1995-
Orientador(a): Não Informado pela instituição
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Tese
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: [s.n.]
Programa de Pós-Graduação: Não Informado pela instituição
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Palavras-chave em Português:
Van der Waals heterostructures
Excitons
Biexcitons
Acoustic surface waves
Transition metal dichalcogenides
Photoluminescence
ODS: 4. Educação de qualidade
ODS: 9. Indústria, inovação e infraestrutura
Heteroestruturas de van der Waals
Éxcitons
Biéxcitons
Ondas acústicas superficiais
Dicalcogenetos de metais de transição
Fotoluminescência
Link de acesso: https://hdl.handle.net/20.500.12733/46877
Resumo: Orientador: Odilon Divino Damasceno Couto Júnior
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Neste trabalho, avaliamos a interação dos diferentes complexos excitônicos opticamente gerados em estruturas pristinas de disseleneto de tungstênio (WSe$_2$) e encapsuladas por nitreto de boro (hBN) com as ondas acústicas de superfície (SAW). Na monocamada (1L) isolada, um forte acoplamento (identificado pelas largas e fracas intensidades das emissões excitônicas) com o substrato de niobato de lítio (LiNbO$_3$) é observado levando a uma interação excitônica lenta e menos eficiente com a SAW. No sistema encapsulado, a emissão óptica em baixa temperatura é intensa e possui linhas de emissão bem definidas. Neste sistema, caracterizamos uma modulação acústica eficiente de todos os complexos com exceção do éxciton neutro ($X^0$), isto é, dos tríons negativamente carregados intra (X$^-_{intra}$) e inter-vales (X$^-_{inter}$), dos biéxcitons neutros (XX) e carregados negativamente (XX$^-$) e também dos estados localizados (X$^{LS}$). Mostramos que o incremento na mobilidade dos portadores, proporcionado pelo encapsulamento pelo hBN, faz com que a resposta ao estímulo acústico seja mais rápido quando comparado ao caso sem o encapsulamento, o que é demonstrado por uma taxa rápida de ativação e desativação (\textit{on/off}) do \textit{quenching} da fotoluminescência induzido pela SAW. Uma interação mais forte com o campo piezoelétrico da SAW é observada para os complexos X$^-{intra}$ e X$^-{inter}$ devido à sua carga extra e às suas relativamente baixas energias de ligação. A interação menos efetiva do X$^0$ com a SAW pode ser entendida devido à diminuição do \textit{screening} dielétrico associado com o desacoplamento da 1L com o substrato LiNbO$_3$ devido a presença da estrutura do hBN. Com o aumento da temperatura, a energia térmica permite modulações mais intensas do X$^0$. Em temperatura ambiente, a dinâmica acústica é sensível ao efeito local de injeção de cargas induzidas pela fotodopagem e inomogeneidades na estrutura da amostra. Em altas potências de excitação óptica, ao invés da dissociação excitônica esperada, observamos um aumento incomum da intensidade em algumas situações, que estão associadas ao fato de que, em potencias acústicas mais elevadas, os campos piezoelétricos da SAW revertem parcialmente o efeito da fotodopagem que se acumulam préviamente a aplicação da onda. Nossos resultados revelam alguns dos principais mecanismos que regem a interação de diferentes complexos excitônicos com as SAWs em heteroestruturas de van der WaalsAbstract: Efficient and high frequency control of the excitonic emission in 2D materials is of strong fundamental and technological interests. We probe the interaction of different optically-generated excitonic complexes with surface acoustic waves (SAWs) in non-encapsulated and boron nitride (hBN)-encapsulated tungsten diselenide (WSe$_2$) monolayers (1L). In the non-encapsulated system, strong coupling with the lithium niobate (LiNbO$_3$) substrate (revealed by a broad and weak photoluminescence (PL) emission at low temperatures) is observed, leading to slow and less efficient exciton interaction with the SAW. In the encapsulated WSe$_2$ monolayer, optical emission at low temperatures is strong and has well-defined emission lines. In this way, we detect efficient acoustic modulation of all excitonic complexes except the neutral exciton (X$^0$), i.e., of the negatively-charged intra (X$^-_{intra}$) and intervalley (X$^-_{inter}$) excitons, the neutral (XX) and charged (XX$^-$) biexcitons, as well as localized states (LS). We show that the increase in carrier mobility achieved by the hBN encapsulation makes the response to the acoustic stimulus faster in comparison to non-encapsulated monolayers, which is demonstrated by a fast on/off rate of PL quenching induced by the SAW. A stronger interaction with the SAW piezoelectric field is observed for X$^-_{intra}$ and X$^-_{inter}$ due to their extra charge and relatively low binding energies. The less effective interaction of X$^0$ with the SAW can be understood in terms of the decrease in the dielectric screening associated with the LiNbO$_3$ substrate due to the presence of the hBN layer. As the temperature increases, the thermal energy increases the response of X$^0$ to the SAW and allows higher modulation rates. At room temperature, the acoustic dynamics is sensitive to local laser-induced photodoping and sample inhomogeneities. At high laser excitation powers, instead of a decrease in PL intensity due to exciton dissociation, an unusual increase is observed in some situations, which is associated with the fact that, at higher acoustic powers, the SAW piezoelectric field partially reverses the photodoping which builds up prior to the application of the wave. Our results unveil some of the main mechanisms underlying the interaction of different excitonic complexes with SAWs in van der Waals heterostructuresAcesso abertoDoutoradoFísica AplicadaDoutor em CiênciasCAPES88887.372038/2019-00FAPESP2021/06803-4; 2022/03323-4; 2023/00191-2CNPQ306201/2022-4[s.n.]Couto Júnior, Odilon Divino Damasceno, 1979-Siqueira, Jonathas de PaulaDeneke, Christoph FriedrichTeodoro, Marcio DaldinFaria Junior, Paulo Eduardo deUniversidade Estadual de Campinas (UNICAMP). Instituto de Física Gleb WataghinPrograma de Pós-Graduação em FísicaUNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINASGomes, Marcos Luiz Ferreira, 1995-20252025-12-11T00:00:00Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdf1 recurso online (175 p.) : il., digital, arquivo PDF.https://hdl.handle.net/20.500.12733/46877GOMES, Marcos Luiz Ferreira. Manipulação de complexos excitônicos em monocamadas e heteroestruturas de WSe2 usando ondas acústicas de superfície. 2025. 1 recurso online (175 p.) Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP), Instituto de Física Gleb Wataghin, Campinas, SP. Disponível em: https://hdl.handle.net/20.500.12733/46877. Acesso em: 31 ago. 2026.https://repositorio.unicamp.br/acervo/detalhe/1558773Cover: https://repositorio.unicamp.br/capa/capa?codigo=1558773Requisitos do sistema: Software para leitura de arquivo em PDFporreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)instname:Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)instacron:UNICAMPinfo:eu-repo/semantics/openAccess2026-08-04T16:47:40Zoai::1558773Biblioteca Digital de Teses e DissertaçõesPUBhttp://repositorio.unicamp.br/oai/tese/oai.aspsbubd@unicamp.bropendoar:2026-08-04T16:47:40Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP) - Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)false
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