Adsorção competitiva dos ions cobre e mercurio em membranas de quitosana natural e reticulada

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2008
Autor(a) principal: Vieira, Rodrigo Silveira, 1979-
Orientador(a): Não Informado pela instituição
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Tese
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: [s.n.]
Programa de Pós-Graduação: Não Informado pela instituição
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Palavras-chave em Português:
Quitosana
Mercúrio
Metais pesados
Cobre
Adsorção
Misturas
Heavy metals
Copper
Mercury
Chitosan
Mixture adsorption
Link de acesso: https://hdl.handle.net/20.500.12733/1607258
Resumo: Orientadores: Marisa Masumi Beppu, Eric Guibal
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spelling Adsorção competitiva dos ions cobre e mercurio em membranas de quitosana natural e reticuladaCompetitive adsorption of copper and mercury ions on natural and crosslinked chitosan membranesQuitosanaMercúrioMetais pesadosCobreAdsorçãoMisturasHeavy metalsCopperMercuryChitosanMixture adsorptionOrientadores: Marisa Masumi Beppu, Eric GuibalTese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia QuimicaResumo: Nos últimos anos, a quitosana, um polissacarídeo linear obtido através da desacetilação da quitina, tem sido descrito como um biopolímero para remoção de metais pesados a partir de efluentes industrias, devido a presença de grupos amino e hidroxilas em suas estruturas, os quais podem atuar como sitios ativos. Vários métodos têm sido utilizados para modificar a quitosana natural, como reticulação com glutaraldeído (GLA) ou eplicloridrina (ECH). As propriedades de adsorção de diferentes espécies metálicas individuais vêm sendo largamente estudadas, embora, a maioria dos efluentes industriais não contenha somente uma espécie metálica, mas várias. Este trabalho foi proposto objetivando-se investigar o fenômeno de adsorção em um sistema binário sintético, constituído dos íons Hg(II) e Cu(II), utilizando-se quitosana natural ou reticulada como bioadsorvente. Membranas de quitosana foram obtidas e seguiu-se com o levantamento das propriedades cinéticas e de equilíbrio, em sistemas monocomponentes e de mistura. O estudo de equilíbrio monocomponente mostrou que a quitosana possui maior afinidade pelos íons Hg(II) quando comparado aos íons Cu(II). Observou-se que a reticulação aumentou a capacidade de adsorção. Para os sistemas de misturas pôde-se observar que o Hg é menos afetado pela presença de Cu. Usando somente dados monocomponentes de equilíbrio os efeitos de adsorção competitiva dos diferentes íons na mistura foram avaliados utilizando o modelo de Langmuir Estendido e a Teoria da Solução Adsorvida Ideal (IAST). A modelagem da cinética de adsorção mostrou que a difusão externa (efeito de filme) é menos significativa que a difusão intrapartícula para íons Cu(II), e o contrário para os íons Hg(II). Ao aumentar a concentração de Hg, a cinética do Cu foi fortemente influenciada. Obtiveram-se bons resultados de dessorção para os íons Hg(II) utilizando-se soluções de NaCl e KI como eluente, e para os íons Cu(II) utilizando-se H2SO4 e tiouréia. Estes resultados indicam que para os íons Hg(II) a adsorção pode-se dar tanto por quelação, troca-iônica ou atração eletrostática, enquanto para os íons Cu(II), o mecanismo de quelação é mais significativo. Utilizaram-se as técnicas de espectroscopia de foto-elétrons (XPS) e estrutura fina de absorção de raios-X (EXAFS) utilizando radiação Síncrotron. Pela técnica de XPS, pôde-se observar que as espécies de Cu(II) são reduzidas sobre a quitosana reticulada com glutaraldeído. A técnica EXAFS confirmou que a adsorção destas espécies se dá nos grupos amino e hidroxilas, embora não tenha sido possível diferenciá-los entre siAbstract: Recent investigations have described chitosan, a linear polysaccharide obtained from deacetylation of chitin, as a suitable biopolymer to remove heavy metal ions from wastewater, since the amino and hydroxyl groups present in its structure can act as chelating sites. Several methods have been used to modify natural chitosan, such as crosslinking with glutaraldehyde (GLA) or epiclorohydrin (ECH). The adsorption of different heavy metal ions in single systems has been investigated. However, in real systems it is more common to observe several ions in solution, which may interfere and compete for adsorption sites. The aim of this work was to study the adsorption of copper and mercury ions on natural and crosslinked chitosan membranes (single and binary systems), in order to evaluate the competition of different metallic ions for the chelation sites of chitosan. Chitosan membranes were prepared and used to obtain the single and binary kinetic and equilibrium properties. The values of adsorption capacity for mercury ions were higher than those for copper ions for all kinds of chitosan membranes. The highest adsorption capacities were found for crosslinked chitosan. It is possible to notice that the presence of copper ions in the mixture has a more significant impact on mercury adsorption than the other way around. Using only the monocomponent data, the competitive adsorption effects of the different ions in mixture were evaluated using the Langmuir Extended Model and Ideal Adsorbed Solution Theory (IAST). The adsorption kinetic modeling showed that external diffusion (boundary layer) is more significant than intraparticle diffusion for copper ions and the opposite for mercury ions. By increasing the mercury concentration, the copper kinetics was strongly influenced. The best desorption results were obtained for Hg(II) ions using NaCl and KI solutions as elutants. For Cu(II) ions, the best results were obtained by using H2SO4 and thioreia solutions. These results indicated that the adsorption mechanism for Hg(II) ions on chitosan is either by chelation, ion-exchange and electrostatic attraction, while for Cu(II) ions the chelation is more significant mechanism. X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and extended X-ray absorption fine structure spectroscopy (EXAFS) were used to investigate the complex properties. The XPS results showed a possible reduction of Cu(II) ions on glutaraldehydecrosslinked chitosan. The EXAFS results confirmed that copper and mercury adsorption could have happen both on amino and hydroxil groupsDoutoradoEngenharia de ProcessosDoutor em Engenharia Química[s.n.]Beppu, Marisa Masumi, 1972-Guibal, EricCavalcante Júnior, Celio LoureiroAbreu, Charlles Rubber de AlmeidaFranco, Telma TeixeiraCampana Filho, Sergio PauloUniversidade Estadual de Campinas (UNICAMP). Faculdade de Engenharia QuímicaPrograma de Pós-Graduação em Engenharia QuímicaUNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINASVieira, Rodrigo Silveira, 1979-20082008-02-28T00:00:00Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdf148p. : il.(Broch.)https://hdl.handle.net/20.500.12733/1607258VIEIRA, Rodrigo Silveira. Adsorção competitiva dos ions cobre e mercurio em membranas de quitosana natural e reticulada. 2008. 148p. Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Quimica, Campinas, SP. Disponível em: https://hdl.handle.net/20.500.12733/1607258. Acesso em: 27 fev. 2025.https://repositorio.unicamp.br/acervo/detalhe/426639porreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)instname:Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)instacron:UNICAMPinfo:eu-repo/semantics/openAccess2017-02-18T05:13:11Zoai::426639Biblioteca Digital de Teses e DissertaçõesPUBhttp://repositorio.unicamp.br/oai/tese/oai.aspsbubd@unicamp.bropendoar:2017-02-18T05:13:11Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP) - Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)false
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