Estudo da reação de oxidação do metanol sobre fases intermetálicas ordenadas Pt-M com a técnica de espectroscopia de impedância eletroquímica

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2010
Autor(a) principal: Perez, Letícia [UNESP]
Orientador(a): Ângelo, Antonio Carlos Dias [UNESP]
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Dissertação
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Universidade Estadual Paulista (Unesp)
Programa de Pós-Graduação: Não Informado pela instituição
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Palavras-chave em Português:
Eletrocatálise
Metanol
Oxidação
Espectroscopia de impedancia
Espectroscopia de impedância eletroquímica (EIE)
Palavras-chave em Inglês:
Intermetallic
Electrocatalysis
Platinum
Methanol
Oxidation
Electrochemical impedance spectroscopy (EIS)
Link de acesso: http://hdl.handle.net/11449/88455
Resumo: A oxidação do metanol apresenta problemas acentuadamente complexos que ainda não foram satisfatoriamente solucionados. Possui um mecanismo duplo caminho, ou seja, diretamente a CO2 ou pelo caminho alternativo via intermediários. Também como intermediário/produto da reação ocorre a formação de CO que é usualmente identificado como o agente bloqueador da superfície eletródica devido à sua adsorção irreversível. Baseado em um estudo recente da reação de oxidação do metanol sobre Pt por espectroscopia de impedância eletroquímica (EIE), este trabalho teve por objetivo aplicar a técnica de EIE no estudo da eletrocatálise da reação de oxidação do metanol sobre fases intermetálicas ordenadas de PtMn, PtSb e PtSn em meio ácido, visto que os metais Mn, Sb e Sn por apresentarem característica oxifílica, podem formar mais facilmente espécies OH que promovem a oxidação de intermediários fortemente adsorvidos nos sítios ativos da superfície eletródica. Os intermetálicos também apresentam maior distância entre os sítios da platina o que pode favorecer uma configuração de adsorção vertical da molécula de CO que é mais fácil de oxidar quando comparado a uma configuração em ponte. Uma análise prévia da atividade catalítica desses materiais para a reação de oxidação do metanol foi realizada empregando-se as técnicas de voltametria cíclica cronoamperometria. Os resultados obtidos mostraram que o processo de oxidação do metanal utilizando os intermetálicos apresentou um deslocamento para valores menos positivos do potencial de início de oxidação, necessitando de uma menor demanda energética para que o processo de oxidação ocorra sobre a superfície destes intermetálicos. A oxidação do metanol apresentou densidade de corrente de corrente de pico superior para esses materiais quando comparado...
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Baseado em um estudo recente da reação de oxidação do metanol sobre Pt por espectroscopia de impedância eletroquímica (EIE), este trabalho teve por objetivo aplicar a técnica de EIE no estudo da eletrocatálise da reação de oxidação do metanol sobre fases intermetálicas ordenadas de PtMn, PtSb e PtSn em meio ácido, visto que os metais Mn, Sb e Sn por apresentarem característica oxifílica, podem formar mais facilmente espécies OH que promovem a oxidação de intermediários fortemente adsorvidos nos sítios ativos da superfície eletródica. Os intermetálicos também apresentam maior distância entre os sítios da platina o que pode favorecer uma configuração de adsorção vertical da molécula de CO que é mais fácil de oxidar quando comparado a uma configuração em ponte. Uma análise prévia da atividade catalítica desses materiais para a reação de oxidação do metanol foi realizada empregando-se as técnicas de voltametria cíclica cronoamperometria. Os resultados obtidos mostraram que o processo de oxidação do metanal utilizando os intermetálicos apresentou um deslocamento para valores menos positivos do potencial de início de oxidação, necessitando de uma menor demanda energética para que o processo de oxidação ocorra sobre a superfície destes intermetálicos. A oxidação do metanol apresentou densidade de corrente de corrente de pico superior para esses materiais quando comparado...Methanol oxidation reaction congregates very complex constraints that were not conveniently solved so far. This reaction usually follows a dual pathway, i.e. direct oxidation to CO2 or through an alternative path via stable intermediates. CO is the most commom identified intermediate of the reaction and surface blocking agent due to its irreversible adsorption characteristic. The here in research is based on recent study performed with the methanol oxidation reaction on Platinum by employing the Electrochemical Impedance Spectroscopy (EIS) technique. The aim of the research was to investigate the methanol oxidation reaction on PtMn, PtSb and PtSn ordered intermetallic surfaces, in acid medium, by means of the EIS technique. These materials were selected to the study since they have oxophilic metals (Mn, Sb and Sn) that could provide OH species on the electrode surface at electrode potentials less positive than polycrystalline Platinum under the same experimental conditions. Moreover, these surfaces also exhibits a larger Pt-Pt distance in comparison to polycrystalline Platinum that inhibits the stable bridge configuration adsorption of CO. The electrochemical data obtained have demonstrated that ehe methanol oxidation reaction on the studied surfaces presented a less positive onset potential as compared to Pt. The materials also have exhibited a higher maxima current densities and lower susceptibility for CO blocking than Pt. EIS spectra obtained fot the reaction taking place on Pt, PtSb and PtSn have presented an inductive component that is characteristic of stable intermediate adsorption process. Steady state measurements have pointed to a change in the mechanism of the reaction probably due to the action of surface oxygenated species. Furthemore, the EIS technique has been proved o be a powerful tool to investigate... (Complete abstract click electronic access below)Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES)102 f. : il.porUniversidade Estadual Paulista (Unesp)Alephreponame:Repositório Institucional da UNESPinstname:Universidade Estadual Paulista (UNESP)instacron:UNESPEletrocatáliseMetanolOxidaçãoEspectroscopia de impedanciaEspectroscopia de impedância eletroquímica (EIE)IntermetallicElectrocatalysisPlatinumMethanolOxidationElectrochemical impedance spectroscopy (EIS)Estudo da reação de oxidação do metanol sobre fases intermetálicas ordenadas Pt-M com a técnica de espectroscopia de impedância eletroquímicainfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisinfo:eu-repo/semantics/openAccessCiência e Tecnologia de Materiais - FCCiência e tecnologia de materiaisUniversidade Estadual Paulista (UNESP), Faculdade de Ciências, Bauru3122186027481205[1]0000-0002-7980-185X[1]Publicationaef1f5df-a00f-45f4-b366-6926b097829bvirtual::67116-1aef1f5df-a00f-45f4-b366-6926b097829bvirtual::67116-1ORIGINALperez_l_me_bauru.pdfapplication/pdf2493638https://repositorio.unesp.br/bitstreams/e65b5750-6c1e-46cc-b89a-76cbef77ec9f/download26329bfa30a60d575a769d58ce9d9493MD51trueAnonymousREADTEXTperez_l_me_bauru.pdf.txtWritten by FormatFilter org.dspace.app.mediafilter.TikaTextExtractionFilter on 2023-12-07T06:15:13Z (GMT).Extracted texttext/plain103175https://repositorio.unesp.br/bitstreams/6147c3f8-6338-404a-8712-8864f3fc485f/download6362e24d848cc815c4604ec032eb6001MD54falseAnonymousREADTHUMBNAILperez_l_me_bauru.pdf.jpgWritten by FormatFilter org.dspace.app.mediafilter.ImageMagickPdfThumbnailFilter on 2016-11-13T06:35:26Z (GMT).IM Thumbnailimage/jpeg4439https://repositorio.unesp.br/bitstreams/dd5f1943-a048-4e65-be56-c64c0f2f5c8f/download658973fd34c935f53128bd4010111a75MD53falseAnonymousREAD11449/884552026-03-10T17:48:43.118958Zopen.accessoai:repositorio.unesp.br:11449/88455https://repositorio.unesp.brRepositório InstitucionalPUBhttp://repositorio.unesp.br/oai/requestrepositoriounesp@unesp.bropendoar:29462026-03-10T17:48:43Repositório Institucional da UNESP - Universidade Estadual Paulista (UNESP)false
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