Suporte à Base de Bismuto Silicato para imobilização de Lacase de Myceliophthora thermophila expressa em Aspergillus sp.: uma solução sustentável para o tratamento ambiental de efluentes da indústria têxtil e farmacêutica

• Ano de defesa: 2024
• Autor(a) principal: Cancella, Erick Paiva [UNESP]
• Orientador(a): Nery, José Geraldo [UNESP]
• Tipo de documento: Tese
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: Universidade Estadual Paulista (Unesp)
• Palavras-chave em Português: Síntese; Bismuto silicato; Estrutura hierárquica; Lacase imobilizada; Processo de biodegradação
• Palavras-chave em Inglês: Synthesis; Bismuth silicate; Hierarchical structure; Immobilized laccase; Biodegradation process
• Link de acesso: https://hdl.handle.net/11449/257907

A crescente demanda por materiais avançados para aplicações ambientais tem impulsionado a pesquisa de novos compostos com propriedades únicas e eficientes. Nesse contexto, a lacuna no conhecimento sobre a síntese e aplicação de materiais avançados oferece uma oportunidade significativa para inovação e progresso científico. À vista de tais afirmações, a presente tese teve como objetivo sintetizar e caracterizar um novo material hierárquico de bismuto (BS) e modular sua superfície para imobilizar lacases provenientes de Myceliophthora thermophila e aplicá-lo em experimentos de remediação ambiental. Para tal, foi empregado o biocatalisador Lac-BS na biodegradação do corante Tectilon 4R (Acid Blue 277) e do fármaco Ibuprofeno, conhecidos por serem poluentes emergentes. Inicialmente, foi realizada a investigação acerca da importância de diferentes agentes direcionadores de estrutura (SDAs) e da influência do envelhecimento na síntese do material. Em seguida, análises como DRX, FTIR, MEV, MET, BET, RMN e XANES identificaram um material inédito com estrutura hierárquica de poros em escalas micro e meso, além de uma alta área superficial. Ademais, o processo de extração Soxhlet se fez necessário para preservar a estrutura cristalográfica durante a remoção do SDA. Posteriormente, o BS passou por processos que visaram a modulação da superfície com o intuito de ser empregado na imobilização de enzimas. O método utilizado para a realização desta pesquisa foi bem-sucedido devido a confirmação através de resultados de FTIR e DRX, e a imobilização da lacase no suporte BS alcançou 100% de rendimento, mantendo alta eficiência mesmo com variações na massa do suporte e diferentes concentrações de enzima. Os resultados de imobilização obtidos apresentaram um efeito denominado de hiperativação enzimática, no qual a atividade do biocatalisador supera a atividade da enzima livre, especialmente em utilizando concentrações de lacase de 0,5 U/mL. As simulações de dinâmica molecular indicaram que, durante a imobilização, os resíduos Lys-188 – Pro-193 adotaram uma conformação ao redor do sítio ativo, aumentando o volume e se mostrando como uma possível explicação para o efeito de hiperativação mencionado anteriormente. Além disso, todos os parâmetros de caracterização bioquímica da Lac-BS foram superiores aos da enzima livre, demonstrando maior estabilidade térmica, durante a qual a atividade foi mantida a 40 °C e ocorreu a proteção parcial da enzima a 50 °C, além do biocatalisador apresentar excelentes resultados através de ciclos de testes catalíticos repetidos. Nos testes de degradação do corante, o biocatalisador Lac-BS demonstrou 100% de eficácia na remoção em 2 horas, enquanto o suporte funcionalizado sem a enzima (Func-BS) alcançou 88,46%, ambos superando os resultados obtidos pela enzima livre. Portanto, a combinação do suporte BS com a enzima lacase promoveu uma potente sinergia na degradação do corante. Na remoção de ibuprofeno, o biocatalisador Lac-BS atingiu 72,58% de degradação em duas horas em solução aquosa a 40 °C devido à combinação de adsorção e atividade enzimática, superando a eficiência do Func-BS (52,43%) e da enzima livre (49,83%). Portanto, pode-se afirmar que os resultados obtidos comprovam que a integração da lacase com o suporte BS mostrou potencial para ser uma solução promissora na remediação de corantes e fármacos em matrizes aquosas.