Superhydrophobic Pt-CeO2 nanoparticles as efficient catalyst for the reverse water-gas shift reaction

• Ano de defesa: 2023
• Autor(a) principal: Santos, Kauê Giese Gomes dos
• Orientador(a): Bernardi, Fabiano
• Tipo de documento: Dissertação
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: eng
• Palavras-chave em Português: Nanopartículas; Catálise; Aquecimento global; Oxigênio
• Palavras-chave em Inglês: Reverse water gas shift reaction,; Pt-CeO2; Global warming; Oxygen vacancy
• Link de acesso: http://hdl.handle.net/10183/268226

A queima excessiva de combustíveis fósseis como o petróleo e o carvão aumentaram a concentração de CO2 na atmosfera que atualmente excede 400 ppm. Consequentemente, o efeito estufa aumenta a temperatura média da Terra, eleva o nível dos oceanos e prejudica a biodiversidade. Portanto, é necessário um meio eficiente de dissociar a molécula de CO2. Um caminho promissor para dissociar essa molécula é através da reação Inversa de Deslocamento Gás-Água (RWGS). Neste trabalho, foram sintetizadas e caracterizadas três diferentes nanopartículas de Pt-CeO2 para aplicação na reação RWGS, sendo uma delas super-hidrofóbica. Espera-se que as nanopartículas superhidrofóbicas desloquem o equilíbrio da reação RWGS para a formação de CO, aumentando assim a eficiência da dissociação da molécula de CO2. Inicialmente, foram realizadas medidas de TEM e SAXS para determinar a distribuição de tamanho das nanopartículas comerciais de Pt, obtendo um diâmetro médio de 3 nm. A concentração de Pt em cada amostra foi de aproximadamente 8 wt%, conforme obtido por medidas de RBS. As componentes químicas na superfície das amostras como preparadas foram investigados usando medidas de XPS. A superfície das nanopartículas de Pt é principalmente composta por uma componente de Pt(OH)x. Após, as amostras de Pt-CeO2 foram aquecidas a 400 ◦C enquanto expostas a uma atmosfera redutora de H2 para criar vacâncias de oxigênio antes de iniciar a reação RWGS. Durante esse processo, as amostras foram caracterizadas por Espectrometria de Massas, medidas de XANES in situ com resolução temporal na borda L3 do Ce e medidas de EXAFS in situ na borda L3 da Pt. Observou-se uma melhoria na reatividade na reação RWGS para as amostras superhidrofóbicas. A reatividade é diretamente proporcional à capacidade de redução do suporte de CeO2, ou seja, à população de vacâncias de oxigênio na superfície do suporte de CeO2. As nanopartículas de Pt foram encapsuladas por grupos de óxido do suporte durante o tratamento de redução (efeito de Interação Forte entre Metal-Suporte (SMSI)), mas, além disso, as nanopartículas continuam ativas para a reação de RWGS. As nanopartículas de Pt-CeO2 super-hidrofóbicas sintetizadas são promissoras para futuras aplicações na reação RWGS.