Eletrodos de diamante modificados direta ou indiretamente com óxidos metálicos pela técnica sol-gel para a oxidação de metanol e etanol
| Ano de defesa: | 2005 |
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| Tipo de documento: | Tese |
| Tipo de acesso: | Acesso aberto |
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| Instituição de defesa: |
Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
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| Programa de Pós-Graduação: |
Não Informado pela instituição
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| Palavras-chave em Português: | |
| Link de acesso: | https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/75/75131/tde-09022026-170722/ |
Resumo: | Este trabalho descreve a utilização de eletrodos de diamante dopado com boro (DDB) modificados para a oxidação de etanol e metanol em meio ácido. Inicialmente, as propriedades superficiais do diamante foram estudadas para determinar os melhores pré-tratamentos para os experimentos eletroquímicos e para as modificações pretendidas, concluindo-se que a polarização catódica em potenciais elevados é a mais adequada para ambas as finalidades. Em uma primeira etapa, a superfície do DDB foi modificada diretamente com RuO2, IrO2 ou PbOx através da técnica Sol-Gel, e a oxidação de álcoois nesses materiais foi avaliada por voltametria cíclica. Análises de microscopia de força atômica (AFM) indicaram a formação de depósitos estáveis do tipo \"clusters\" ou \"ilhas\" com distribuição homogênea, embora esses materiais tenham apresentado baixa atividade catalítica para os processos de oxidação. Em seguida, uma abordagem diferente foi adotada, consistindo na preparação de pós de carbono modificados também via Sol-Gel com metais nobres e óxidos, fixando-os na superfície do DDB com auxílio de uma solução de Nafion. A comparação com o carbono vítreo demonstrou claramente as vantagens do uso do diamante como suporte. Em todos os casos, os materiais preparados apresentaram estabilidade e reprodutibilidade satisfatórias. A oxidação de álcoois foi estudada por diferentes técnicas, incluindo voltametria cíclica, cronoamperometria e curvas de polarização em estado estacionário (diagramas de Tafel). |
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Eletrodos de diamante modificados direta ou indiretamente com óxidos metálicos pela técnica sol-gel para a oxidação de metanol e etanolDiamond electrodes modified directly or indirectly with metal oxides by the Sol-Gel technique for the oxidation of methanol and ethanolalcohols oxidationboron-doped diamonddiamante dopado com boroeletrodos modificadosmodified electrodesoxidação de álcooisSol-Gel techniquetécnica Sol-GelEste trabalho descreve a utilização de eletrodos de diamante dopado com boro (DDB) modificados para a oxidação de etanol e metanol em meio ácido. Inicialmente, as propriedades superficiais do diamante foram estudadas para determinar os melhores pré-tratamentos para os experimentos eletroquímicos e para as modificações pretendidas, concluindo-se que a polarização catódica em potenciais elevados é a mais adequada para ambas as finalidades. Em uma primeira etapa, a superfície do DDB foi modificada diretamente com RuO2, IrO2 ou PbOx através da técnica Sol-Gel, e a oxidação de álcoois nesses materiais foi avaliada por voltametria cíclica. Análises de microscopia de força atômica (AFM) indicaram a formação de depósitos estáveis do tipo \"clusters\" ou \"ilhas\" com distribuição homogênea, embora esses materiais tenham apresentado baixa atividade catalítica para os processos de oxidação. Em seguida, uma abordagem diferente foi adotada, consistindo na preparação de pós de carbono modificados também via Sol-Gel com metais nobres e óxidos, fixando-os na superfície do DDB com auxílio de uma solução de Nafion. A comparação com o carbono vítreo demonstrou claramente as vantagens do uso do diamante como suporte. Em todos os casos, os materiais preparados apresentaram estabilidade e reprodutibilidade satisfatórias. A oxidação de álcoois foi estudada por diferentes técnicas, incluindo voltametria cíclica, cronoamperometria e curvas de polarização em estado estacionário (diagramas de Tafel).This work describes the use of modified boron-doped diamond (BDD) electrodes for the oxidation of ethanol and methanol in acid media. The surface properties of BDD electrodes were initially studied to find the best pre-treatments for electrochemical experiments as well as for the planned modifications. A cathodic polarization at high potentials was found to be appropriate for both purposes. The BDD surfaces were first modified directly with RuO2, IrO2 or PbOx using the Sol-Gel technique and the alcohols oxidation on those materials was evaluated by cyclic voltammetry. The AFM analyses indicated that stable cluster type deposits were formed with a homogeneous distribution. Meanwhile, these materials showed low activity for those oxidation processes. In the sequence, a different approach was followed and consisted in the preparation of carbon powder modified also by Sol-Gel with noble metals and oxides and fixation of those powders on the BDD surface using a Nafion solution. A comparison with vitreous carbon was performed and clearly showed the advantages of using BDD as the substrate for the powders. In all cases, the prepared materials had a satisfactory stability and reproducibility. The alcohols oxidation was then studied by different techniques that included cyclic voltammetry, chronoamperometry and steady-state polarization curves (Tafel diagrams).Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USPAvaca, Luis AlbertoSuffredini, Hugo Barbosa2005-03-30info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdfhttps://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/75/75131/tde-09022026-170722/reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USPinstname:Universidade de São Paulo (USP)instacron:USPLiberar o conteúdo para acesso público.info:eu-repo/semantics/openAccesspor2026-02-13T19:03:02Zoai:teses.usp.br:tde-09022026-170722Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttp://www.teses.usp.br/PUBhttp://www.teses.usp.br/cgi-bin/mtd2br.plvirginia@if.usp.br|| atendimento@aguia.usp.br||virginia@if.usp.bropendoar:27212026-02-13T19:03:02Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP - Universidade de São Paulo (USP)false |
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Este trabalho descreve a utilização de eletrodos de diamante dopado com boro (DDB) modificados para a oxidação de etanol e metanol em meio ácido. Inicialmente, as propriedades superficiais do diamante foram estudadas para determinar os melhores pré-tratamentos para os experimentos eletroquímicos e para as modificações pretendidas, concluindo-se que a polarização catódica em potenciais elevados é a mais adequada para ambas as finalidades. Em uma primeira etapa, a superfície do DDB foi modificada diretamente com RuO2, IrO2 ou PbOx através da técnica Sol-Gel, e a oxidação de álcoois nesses materiais foi avaliada por voltametria cíclica. Análises de microscopia de força atômica (AFM) indicaram a formação de depósitos estáveis do tipo \"clusters\" ou \"ilhas\" com distribuição homogênea, embora esses materiais tenham apresentado baixa atividade catalítica para os processos de oxidação. Em seguida, uma abordagem diferente foi adotada, consistindo na preparação de pós de carbono modificados também via Sol-Gel com metais nobres e óxidos, fixando-os na superfície do DDB com auxílio de uma solução de Nafion. A comparação com o carbono vítreo demonstrou claramente as vantagens do uso do diamante como suporte. Em todos os casos, os materiais preparados apresentaram estabilidade e reprodutibilidade satisfatórias. A oxidação de álcoois foi estudada por diferentes técnicas, incluindo voltametria cíclica, cronoamperometria e curvas de polarização em estado estacionário (diagramas de Tafel). |
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