Catalisadores de CuCeO2/SiO2 aplicados à reação de oxidação preferencial de monóxido de carbono (PROX-CO)

• Ano de defesa: 2021
• Autor(a) principal: Silva, Natália Fratta da
• Tipo de documento: Dissertação
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
• Palavras-chave em Português: catalisadores de CuCe/SiO2; CuCe/SiO2 catalyst; efeito da morfologia; efeito sinérgico; morphology effect; PROX-CO reaction; reação de PROX-CO; synergistic effect
• Link de acesso: https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/75/75134/tde-28042022-104119/

Neste trabalho, catalisadores de CuCe/SiO2 foram estudados visando a purificação de H2 através da reação de oxidação preferencial do monóxido de carbono (PROX-CO). Inicialmente, foi realizada a síntese do suporte, SiO2, através do método de Stöber, obtendo-se duas geometrias, esfera e bastonete. Em seguida, foram sintetizados os catalisadores de CuO-CeO2 suportados na SiO2 com morfologia esférica através do método de impregnação em uma única etapa e na presença de surfactante. Para a síntese dos catalisadores, três teores mássicos de cobre ( 3%, 5% e 7%) e um único teor mássico de cério (10%) foram avaliados. Além disso, foi investigado o efeito da morfologia da sílica, bastonete e esfera, para o menor teor de cobre. Este teor foi escolhido após avaliar o efeito do teor de cobre para os catalisadores suportados na sílica com morfologia esférica. Os catalisadores foram caracterizados através da análise termogravimétrica (ATG), fisissorção de nitrogênio (B.E.T.), difração de raios X (DRX), redução a temperatura programada com H2 (TPR), microscopia eletrônica de varredura (MEV), microscopia eletrônica de transmissão (MET), quimissorção de N2O, e aplicados na reação PROX-CO. Alérm disso, os catalisadores (CuCe/SiO2(E)) foram submetidos a ensaios in situ utilizando espectroscopia no infravermelho por refletância difusa com transformada de Fourier (DRIFTS) durante a quimissorção do CO e sob as condições da reação. O catalisador com menor teor de cobre suportado na sílica com morfologia esférica, 3CuCe/SiO2(E), apresentou a maior conversão do CO (XCO = 78%) e seletividade para o CO2 (SCO2 = 87%) na temperatura de 150 oC quando comparado com os outros catalisadores suportados na sílica esférica. A maior atividade deste catalisador pode estar atribuída ao menor tamanho das partículas de cobre, maior dispersão metálica e maior interação cobre-céria quando comparado aos outros catalisadores. Além disso, foi evidenciado através da análise de DRIFTS in situ que o Cu+ é um dos sítios ativos durante a reação para todos os catalisadores avaliados. Em relação ao efeito da morfologia da sílica, observou-se que o catalisador suportado na morfologia bastonete, 3CuCe/SiO2(B), apresentou menor conversão do CO para todas as temperaturas avaliadas quando comparado ao catalisador suportado na morfologia esférica, 3CuCe/SiO2(E). O bom desempenho do catalisador 3CuCe/SiO2(E) na reação de PROX-CO pode estar associado a maior dispersão do cobre e a exposição de diferentes planos cristalinos do CeO2, facilitado a adsorção e a conversão do CO.