Simulações moleculares de nanoestruturas para tecnologias de separação de gases por membrana

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2025
Autor(a) principal: Martins Junior, Carlos Alberto
Orientador(a): Não Informado pela instituição
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Tese
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
Programa de Pós-Graduação: Não Informado pela instituição
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Palavras-chave em Português:
Bayesian Optimization
Density Functional Theory
Dinâmica Molecular
flue gas separation
Genetic Algo rithm
Membranas
Membranes
Molecular Simulations
Otimização
Separação N2/CO2
Teoria do Funcional da Densidade
Link de acesso: https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/43/43134/tde-15012026-182948/
Resumo: A dependência de combustíveis fósseis para suprir a demanda energética levou a consequências ambientais, sendo a mais notável a mudança climática, ocasionada pela emissão de dióxido de carbono. As Membranas de Matriz Mista (MMMs), compostas por nanomateriais em uma matriz polimérica, são uma tecnologia promissora para a redução das emissões. No entanto, o desenvolvimento de MMMs que combinem alta permeabilidade, seletividade e estabilidade é um grande desafio. Este trabalho emprega uma abordagem multiescala, abrangendo desde cálculos de primeiros princípios até simulações atomísticas e coarse-grained, para investigar o potencial de nanomateriais de carbono em MMMs para separação de gases de exaustão. Além disso, algoritmos de otimização são utilizados para melhorar a seletividade desses nanomateriais e para desenvolver campos de força poliméricos, possibilitando o estudo de MMMs em maiores escalas. Inicialmente, novos campos de força foram desenvolvidos para descrever as interações entre N e materiais à base de carbono. Com esses potenciais, foram realizadas simulações moleculares para estudar a permeação de CO e N em estruturas à base de grafeno. Os resultados mostraram que esses materiais apresentam baixa seletividade, sugerindo baixo potencial para a separação de gases de exaustão. Para melhorar a seletividade, um algoritmo de otimização evolutiva, voltado ao aumento da adsorção de CO, foi acoplado a simulações de dinâmica molecular para identificar moléculas que pudessem ser ancoradas nas superfícies de grafeno. Entre os candidatos promissores, destacou-se o 2-cloroetanol, que já foi reportado na literatura para captura de CO. Para permitir o estudo de MMMs além do nível atomístico, um modelo de Otimização Bayesiana (BO) foi introduzido para acelerar a parametrização de campos de força coarse-grained. O modelo identificou de forma eficiente os parâmetros ótimos capazes de reproduzir propriedades termodinâmicas e estruturais. Essa abordagem demonstra o potencial da Otimização Bayesiana na automatização do desenvolvimento de campos de força. Este trabalho fornece: (1) uma análise das limitações associadas ao uso de materiais à base de grafeno de forma isolada na separação de gases de exaustão; (2) um fluxo computacional orientado por dados para o projeto de materiais nanoestruturados; e (3) a aplicação da Otimização Bayesiana para o desenvolvimento eficiente de campos de força. Os resultados demonstram como simulações moleculares combinadas com otimização podem guiar o desenvolvimento de nanomateriais com propriedades específicas.
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Este trabalho emprega uma abordagem multiescala, abrangendo desde cálculos de primeiros princípios até simulações atomísticas e coarse-grained, para investigar o potencial de nanomateriais de carbono em MMMs para separação de gases de exaustão. Além disso, algoritmos de otimização são utilizados para melhorar a seletividade desses nanomateriais e para desenvolver campos de força poliméricos, possibilitando o estudo de MMMs em maiores escalas. Inicialmente, novos campos de força foram desenvolvidos para descrever as interações entre N e materiais à base de carbono. Com esses potenciais, foram realizadas simulações moleculares para estudar a permeação de CO e N em estruturas à base de grafeno. Os resultados mostraram que esses materiais apresentam baixa seletividade, sugerindo baixo potencial para a separação de gases de exaustão. Para melhorar a seletividade, um algoritmo de otimização evolutiva, voltado ao aumento da adsorção de CO, foi acoplado a simulações de dinâmica molecular para identificar moléculas que pudessem ser ancoradas nas superfícies de grafeno. Entre os candidatos promissores, destacou-se o 2-cloroetanol, que já foi reportado na literatura para captura de CO. Para permitir o estudo de MMMs além do nível atomístico, um modelo de Otimização Bayesiana (BO) foi introduzido para acelerar a parametrização de campos de força coarse-grained. O modelo identificou de forma eficiente os parâmetros ótimos capazes de reproduzir propriedades termodinâmicas e estruturais. Essa abordagem demonstra o potencial da Otimização Bayesiana na automatização do desenvolvimento de campos de força. Este trabalho fornece: (1) uma análise das limitações associadas ao uso de materiais à base de grafeno de forma isolada na separação de gases de exaustão; (2) um fluxo computacional orientado por dados para o projeto de materiais nanoestruturados; e (3) a aplicação da Otimização Bayesiana para o desenvolvimento eficiente de campos de força. Os resultados demonstram como simulações moleculares combinadas com otimização podem guiar o desenvolvimento de nanomateriais com propriedades específicas.The global dependence on fossil fuels to meet energy demands has led to severe environmental consequences, most notably climate change, driven by carbon diox ide emissions. Mixed Matrix Membranes (MMMs), which consist of nanomaterials embedded within a polymeric matrix, represent one of the most promising technol ogy for reducing carbon emissions due to its low energy requirements. However, the development of membranes that combine high permeability, selectivity, and stability remains a critical challenge. This work employs a multiscale approach, ranging from first principles calculations to atomistic and coarse-grained simula tions to investigate the potential of carbon nanomaterials within MMMs for flue gas separation. Furthermore, optimization algorithms are used to improve the selec tivity of these nanomaterials and develop accurate polymeric force fields, enabling the study of MMMs at larger length and time scales. Initially, new force fields were developed to accurately describe the interactions of N2 and carbon-based materials. With these potentials, molecular simulations were performed to study the permeation of CO2 and N2 through graphene-based structures. The results show these materials alone exhibited low selectivity, suggesting limited potential for flue gas separation. To improve the selectivity of graphene-based structures, an evolutionary optimization algorithm, aiming to improve CO2 adsorption, was coupled with molecular dynamics to identify molecules that could be anchored onto graphene surfaces. Among the promising candidates, 2-chloroethanol stood out, and notably, this molecule has been reported in the literature for CO2 capture. To enable the study of MMMs beyond the atomistic level, a bayesian optimiza tion (BO) model is introduced to accelerate the parametrization of coarse-grained force fields. The model efficiently finds optimal parameters that can reproduce thermodynamical and structural properties, achieving a notable accuracy with only a few hundred interactions. This approach demonstrates the potential of BO in automating force-field development, enabling future studies of membranes at larger length and time scales. This body of work provides: (1) an analysis of the limitations associated with standalone graphene-based materials for flue separation, (2) a data-driven pipeline for the design of nanostructured materials, and (3) the application of Bayesian Optimization for the efficient development of force fields. The results demonstrate how molecular simulations combined with data-driven optimization can guide the tailoring of nanomaterials with targeted properties.Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USPMiranda, Caetano RodriguesMartins Junior, Carlos Alberto2025-12-10info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdfhttps://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/43/43134/tde-15012026-182948/reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USPinstname:Universidade de São Paulo (USP)instacron:USPLiberar o conteúdo para acesso público.info:eu-repo/semantics/openAccesspor2026-01-16T18:58:02Zoai:teses.usp.br:tde-15012026-182948Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttp://www.teses.usp.br/PUBhttp://www.teses.usp.br/cgi-bin/mtd2br.plvirginia@if.usp.br|| atendimento@aguia.usp.br||virginia@if.usp.bropendoar:27212026-01-16T18:58:02Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP - Universidade de São Paulo (USP)false
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