Produção e caracterização de materiais luminescentes amorfos e semicristalinos para aplicações em lasers aleatórios.
| Ano de defesa: | 2025 |
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| Tipo de documento: | Tese |
| Tipo de acesso: | Acesso aberto |
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Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
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| Programa de Pós-Graduação: |
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| Palavras-chave em Português: | |
| Link de acesso: | https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/3/3140/tde-29012026-104508/ |
Resumo: | Motivado pela necessidade de compreender a propagação da luz em meios desordenados, este trabalho investiga a emissão de laser aleatório (RL) em materiais vítreos e vitrocerâmicos (GCs) de germanato de chumbo (GP) dopados com íons de terras-raras. Sistemas fotônicos desordenados não apenas oferecem aplicações promissoras em fontes de luz e sensores, mas também servem como plataformas experimentais para explorar fenômenos físicos complexos, como a quebra de simetria de réplicas (RSB). Vidros de GP contendo alumínio dopados com Nd³ (GPA) foram sintetizados e caracterizados, e a emissão RL foi observada pela primeira vez nessa matriz sob excitação em 808 nm, com um limiar de emissão de cerca de 0,3 mJ/mm². As partículas vítreas forneceram simultaneamente ganho óptico e espalhamento, possibilitando a ação de RL com durações de pulso curtas ( 10 ns) e emissão estimulada eficiente. Estudos adicionais foram realizados utilizando vidros e vitrocerâmicas de GP contendo magnésio dopados com Nd³ (GPM), com cristalização controlada. O tratamento térmico promoveu a formação de cristalitos de NdGeO e MgPbGeO, reduzindo o livre caminho médio dos fótons e aumentando a fotoluminescência em até 500%. O limiar laser foi reduzido em amostras com maior grau de cristalinidade, e o fenômeno RSB foi observado em todas as amostras acima do limiar laser, indicando o surgimento de estados fotônicos vítreos. GCs de GPM co-dopadas com Er³/Yb³ também foram estudadas, apresentando emissão RL por conversão ascendente em torno de 547 nm sob bombeamento a 980 nm. A cristalização levou à formação das fases (Er,Yb)GeO e (Er,Yb)PbO, contribuindo para a redução do limiar de excitação para RLs. RSB e mapas do coeficiente de correlação de Pearson foram relatados pela primeira vez em um sistema RL baseado em conversão ascendente por transferência de energia. Por fim, a emissão de RL foi utilizada para investigar experimentalmente perfis de energia complexas em sistemas fotônicos desordenados formados por sílica sol-gel dopados com rodamina 6G. Ao analisar a distribuição dos parâmetros de sobreposição de Parisi () e sua representação gráfica, identificamos a topologia ultramétrica de estados semelhantes aos de vidros de spin. Isso representa a primeira evidência experimental de ultrametricidade em um sistema RL, conceito anteriormente demonstrado apenas em simulações teóricas. Esses resultados destacam o potencial dos materiais estudados aqui como uma plataforma versátil tanto para aplicações fotônicas quanto para estudos fundamentais de sistemas complexos, unindo os campos da ciência dos materiais, óptica e física estatística. |
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Produção e caracterização de materiais luminescentes amorfos e semicristalinos para aplicações em lasers aleatórios.Production and characterization of amorphous and semicrystalline luminescent materials for applications in random lasers.Glass and glass-ceramicLasersRandom laserReplica symmetry breakingSpin glassTerras rarasUltrametricityVidrosVitrocerâmicosMotivado pela necessidade de compreender a propagação da luz em meios desordenados, este trabalho investiga a emissão de laser aleatório (RL) em materiais vítreos e vitrocerâmicos (GCs) de germanato de chumbo (GP) dopados com íons de terras-raras. Sistemas fotônicos desordenados não apenas oferecem aplicações promissoras em fontes de luz e sensores, mas também servem como plataformas experimentais para explorar fenômenos físicos complexos, como a quebra de simetria de réplicas (RSB). Vidros de GP contendo alumínio dopados com Nd³ (GPA) foram sintetizados e caracterizados, e a emissão RL foi observada pela primeira vez nessa matriz sob excitação em 808 nm, com um limiar de emissão de cerca de 0,3 mJ/mm². As partículas vítreas forneceram simultaneamente ganho óptico e espalhamento, possibilitando a ação de RL com durações de pulso curtas ( 10 ns) e emissão estimulada eficiente. Estudos adicionais foram realizados utilizando vidros e vitrocerâmicas de GP contendo magnésio dopados com Nd³ (GPM), com cristalização controlada. O tratamento térmico promoveu a formação de cristalitos de NdGeO e MgPbGeO, reduzindo o livre caminho médio dos fótons e aumentando a fotoluminescência em até 500%. O limiar laser foi reduzido em amostras com maior grau de cristalinidade, e o fenômeno RSB foi observado em todas as amostras acima do limiar laser, indicando o surgimento de estados fotônicos vítreos. 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Esses resultados destacam o potencial dos materiais estudados aqui como uma plataforma versátil tanto para aplicações fotônicas quanto para estudos fundamentais de sistemas complexos, unindo os campos da ciência dos materiais, óptica e física estatística.Motivated by the need to understand light propagation in disordered media, this work investigates random laser (RL) emission in rare-earth-ion-doped lead-germanate glass (GP) and glassceramic (GC) materials. Disordered photonic systems not only offer promising applications in light sources and sensing but also serve as experimental platforms for exploring complex physical phenomena such as replica symmetry breaking (RSB). Nd3+-doped aluminum GP (GPA) glasses were synthesized and characterized, and RL emission was observed for the first time in this matrix under 808 nm excitation, with a lasing threshold of about 0.3 mJ/mm2. The glassy particles provided both optical gain and scattering, enabling RL action with short pulse durations ( 10 ns) and efficient stimulated emission. Further studies were carried out using Nd³- doped magnesium GP (GPM) glasses and GCs with controlled crystallization. Heat treatment promoted the formation of Nd2Ge2O7 and MgPb3GeO crystallites, decreasing the photon mean-free-path and enhancing the photoluminescence by up to 500%. The lasing threshold was reduced in samples with higher crystallinity, and RSB phenomenon was observed for all samples above the threshold, indicating the emergence of glassy photonic states. Er³/Yb³ co-doped GPM GCs were also studied, showing upconversion RL emission at about 547 nm under 980 nm pumping. Crystallization led to the formation of (Er,Yb)GeO and (Er,Yb)PbO phases and contributed to the reduction of the RL excitation threshold. RSB and Pearson correlation coefficient maps were reported for the first time in an energy-transfer-based upconversion RL system. Finally, RL emission was used to experimentally investigate complex energy landscapes in disordered photonic systems formed by silica sol-gel doped with rhodamine 6G. By analyzing the distribution of Parisi overlap parameters () and their graph representation, we identified the ultrametric topology of spin-glasslike states. This represents the first experimental evidence of ultrametricity in a RL system, a concept previously demonstrated only in theoretical simulations. These results highlight the potential of the materials used here as a versatile platform for both photonic applications and fundamental studies of complex systems, bridging the fields of materials science, optics, and statistical physics.Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USPSilva, Davinson Mariano daCâmara, Josivanir Gomes2025-08-22info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdfhttps://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/3/3140/tde-29012026-104508/reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USPinstname:Universidade de São Paulo (USP)instacron:USPLiberar o conteúdo para acesso público.info:eu-repo/semantics/openAccesspor2026-01-29T12:58:02Zoai:teses.usp.br:tde-29012026-104508Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttp://www.teses.usp.br/PUBhttp://www.teses.usp.br/cgi-bin/mtd2br.plvirginia@if.usp.br|| atendimento@aguia.usp.br||virginia@if.usp.bropendoar:27212026-01-29T12:58:02Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP - Universidade de São Paulo (USP)false |
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