Estudos teóricos e experimentais da reação de oxidação de hidrogênio na presença de CO em células a combustível de membrana de troca protônica

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2003
Autor(a) principal: Silva, Giuseppe Abíola Câmara da
Orientador(a): Não Informado pela instituição
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Tese
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
Programa de Pós-Graduação: Não Informado pela instituição
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Palavras-chave em Português:
célula a combustível
CO tolerance
electrocatalysis
eletrocatálise
fuel cell
platina-rutênio
platinum-ruthenium
tolerância ao CO
Link de acesso: https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/75/75131/tde-09022026-152953/
Resumo: Neste trabalho, foi realizado um estudo detalhado da reação de oxidação de hidrogênio em presença de monóxido de carbono (reação de tolerância ao CO) em eletrocatalisadores de Pt e PtRu suportados em carbono, utilizando a técnica do eletrodo de difusão de gás em célula unitária de eletrólito polimérico (PEMFC). Os resultados experimentais de curvas de polarização foram analisados através de modelos matemáticos que consideram as etapas de adsorção, dessorção e eletrooxidação das espécies envolvidas. Foi observado que a presença de CO inibe fortemente a oxidação de H2 devido ao bloqueio dos sítios ativos da platina. A adição de rutênio à platina promove um aumento significativo na tolerância ao CO, o que foi atribuído ao mecanismo bifuncional, onde a oxidação do CO ocorre em potenciais mais baixos devido à presença de espécies oxigenadas adsorvidas sobre os átomos de rutênio. Estudos teóricos baseados em simulações numéricas permitiram ajustar parâmetros cinéticos e determinar a cobertura de superfície pelas espécies CO e H. Os resultados indicaram que a distribuição do CO na superfície do catalisador não é uniforme e que a cinética de oxidação é influenciada pela estrutura eletrônica do sistema bimetálico. Além disso, foram realizados experimentos de voltametria cíclica e cronoamperometria para caracterizar os processos de adsorção e oxidação de CO sobre os eletrocatalisadores, confirmando a maior eficiência do sistema PtRu em comparação à platina pura para operação em células a combustível alimentadas com hidrogênio contaminado por CO.
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