O uso de MOFs como templates na produção de nanomateriais para aplicação em fotossíntese artificial
| Ano de defesa: | 2025 |
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| Tipo de documento: | Dissertação |
| Tipo de acesso: | Acesso aberto |
| Idioma: | por |
| Instituição de defesa: |
Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
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| Programa de Pós-Graduação: |
Não Informado pela instituição
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| Departamento: |
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| Palavras-chave em Português: | |
| Link de acesso: | https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/59/59138/tde-01102025-093140/ |
Resumo: | O aumento da concentração atmosférica de CO2 tem intensificado a busca por materiais catalíticos eficientes para sua conversão em produtos de valor agregado. Neste estudo, sintetizamos a MOF-808-EDTA-Cu, com o objetivo de desenvolver um novo design de MOF com maior atividade fotocatalítica e eletrocatalítica. Inicialmente, investigamos seu desempenho na fotorredução de CO2 sob irradiação com luz UVC. A análise da fase líquida revelou a formação de etanol como principal produto. Experimentos de controle realizados em atmosfera de N2, mesmo sob exposição à luz UVC, não produziram etanol, sugerindo que sua formação não foi resultado da decomposição do EDTA, mas sim da redução do CO2. No entanto, a análise estrutural do material pós-reação indicou degradação parcial do EDTA e a formação de espécies de Cu0, o que pode ter influenciado o processo catalítico. Para mitigar essa instabilidade, optamos pela eletrocatálise a fim de explorar o potencial da MOF-808-EDTA-Cu na redução de CO2. Sob condições eletroquímicas, a MOF manteve sua integridade estrutural, e os resultados preliminares demonstraram atividade catalítica promissora, indicando a viabilidade da conversão de CO2 em produtos de interesse comercial. Além disso, avaliamos o material para eletrólise da água, o qual exibiu atividade extremamente alta dentro da faixa de potencial estudada (1,0-2,5 V vs. RHE.). As densidades de corrente observadas foram significativamente elevadas, destacando o excelente potencial da MOF-808-EDTA-Cu para a evolução de oxigênio. Esses resultados não apenas revelam os desafios associados à estabilidade das MOFs em condições fotocatalíticas, mas também ressaltam a versatilidade do material como um eletrocatalisador para redução de CO2 e eletrólise da água. |
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O uso de MOFs como templates na produção de nanomateriais para aplicação em fotossíntese artificialThe use of MOFs as templates in the production of nanomaterials for application in artificial photosynthesisCO2CO2CO2 reductionElectro-catalysisEletrocatáliseFotocatáliseMOFsMOFsPhoto-catalysisRedução de CO2O aumento da concentração atmosférica de CO2 tem intensificado a busca por materiais catalíticos eficientes para sua conversão em produtos de valor agregado. Neste estudo, sintetizamos a MOF-808-EDTA-Cu, com o objetivo de desenvolver um novo design de MOF com maior atividade fotocatalítica e eletrocatalítica. Inicialmente, investigamos seu desempenho na fotorredução de CO2 sob irradiação com luz UVC. A análise da fase líquida revelou a formação de etanol como principal produto. Experimentos de controle realizados em atmosfera de N2, mesmo sob exposição à luz UVC, não produziram etanol, sugerindo que sua formação não foi resultado da decomposição do EDTA, mas sim da redução do CO2. No entanto, a análise estrutural do material pós-reação indicou degradação parcial do EDTA e a formação de espécies de Cu0, o que pode ter influenciado o processo catalítico. Para mitigar essa instabilidade, optamos pela eletrocatálise a fim de explorar o potencial da MOF-808-EDTA-Cu na redução de CO2. Sob condições eletroquímicas, a MOF manteve sua integridade estrutural, e os resultados preliminares demonstraram atividade catalítica promissora, indicando a viabilidade da conversão de CO2 em produtos de interesse comercial. Além disso, avaliamos o material para eletrólise da água, o qual exibiu atividade extremamente alta dentro da faixa de potencial estudada (1,0-2,5 V vs. RHE.). As densidades de corrente observadas foram significativamente elevadas, destacando o excelente potencial da MOF-808-EDTA-Cu para a evolução de oxigênio. Esses resultados não apenas revelam os desafios associados à estabilidade das MOFs em condições fotocatalíticas, mas também ressaltam a versatilidade do material como um eletrocatalisador para redução de CO2 e eletrólise da água.The increasing atmospheric concentration of CO2 has intensified the search for efficient catalytic materials for its conversion into valuable products. In this study, we synthesized MOF-808-EDTA-Cu, aiming to develop a novel MOF design with improved photocatalytic and electrocatalytic activity. Initially, we investigated its performance in the photoreduction of CO2 under UVC irradiation. The liquid-phase analysis revealed the formation of ethanol as the main product. Control experiments conducted under a N2 atmosphere, even with UVC exposure, did not produce ethanol, suggesting that its formation was not a result of EDTA decomposition but rather CO2 reduction. However, structural analysis of the material post-reaction indicated partial degradation of EDTA and the formation of Cu0 species, which may have influenced the catalytic process. To mitigate this instability, we transitioned to electrocatalysis to explore the potential of MOF-808-EDTA-Cu for CO2 reduction. Under electrochemical conditions, the MOF maintained its structural integrity, and preliminary results demonstrated promising catalytic activity, indicating the feasibility of CO2 conversion into valuable products. Additionally, we evaluated the material for water electrolysis, where it exhibited extremely high activity within the studied potential range (1.0-2.5 V vs RHE.). The observed current densities were significantly high, highlighting the excellent potential of MOF-808-EDTA-Cu for oxygen evolution. These findings not only reveal the challenges associated with MOF stability under photocatalytic conditions but also underscore the materials versatility as an electrocatalyst for CO2 reduction and water electrolysis.Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USPSerra, Osvaldo AntonioSousa, Gabriel Castro de2025-08-05info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisapplication/pdfhttps://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/59/59138/tde-01102025-093140/reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USPinstname:Universidade de São Paulo (USP)instacron:USPLiberar o conteúdo para acesso público.info:eu-repo/semantics/openAccesspor2025-11-05T19:08:02Zoai:teses.usp.br:tde-01102025-093140Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttp://www.teses.usp.br/PUBhttp://www.teses.usp.br/cgi-bin/mtd2br.plvirginia@if.usp.br|| atendimento@aguia.usp.br||virginia@if.usp.bropendoar:27212025-11-05T19:08:02Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP - Universidade de São Paulo (USP)false |
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O aumento da concentração atmosférica de CO2 tem intensificado a busca por materiais catalíticos eficientes para sua conversão em produtos de valor agregado. Neste estudo, sintetizamos a MOF-808-EDTA-Cu, com o objetivo de desenvolver um novo design de MOF com maior atividade fotocatalítica e eletrocatalítica. Inicialmente, investigamos seu desempenho na fotorredução de CO2 sob irradiação com luz UVC. A análise da fase líquida revelou a formação de etanol como principal produto. Experimentos de controle realizados em atmosfera de N2, mesmo sob exposição à luz UVC, não produziram etanol, sugerindo que sua formação não foi resultado da decomposição do EDTA, mas sim da redução do CO2. No entanto, a análise estrutural do material pós-reação indicou degradação parcial do EDTA e a formação de espécies de Cu0, o que pode ter influenciado o processo catalítico. Para mitigar essa instabilidade, optamos pela eletrocatálise a fim de explorar o potencial da MOF-808-EDTA-Cu na redução de CO2. Sob condições eletroquímicas, a MOF manteve sua integridade estrutural, e os resultados preliminares demonstraram atividade catalítica promissora, indicando a viabilidade da conversão de CO2 em produtos de interesse comercial. Além disso, avaliamos o material para eletrólise da água, o qual exibiu atividade extremamente alta dentro da faixa de potencial estudada (1,0-2,5 V vs. RHE.). As densidades de corrente observadas foram significativamente elevadas, destacando o excelente potencial da MOF-808-EDTA-Cu para a evolução de oxigênio. Esses resultados não apenas revelam os desafios associados à estabilidade das MOFs em condições fotocatalíticas, mas também ressaltam a versatilidade do material como um eletrocatalisador para redução de CO2 e eletrólise da água. |
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