Pré-tratamentos bioquímicos para isolamento de celulose nanofibrilada

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2020
Autor(a) principal: Gabriela Leila Berto
Orientador(a): Valdeir Arantes
Banca de defesa: Juliana da Silva Bernades, André Luis Ferraz
Tipo de documento: Tese
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Universidade de São Paulo
Programa de Pós-Graduação: Biotecnologia Industrial
Departamento: Não Informado pela instituição
País: BR
Link de acesso: https://doi.org/10.11606/T.97.2020.tde-05082021-173225
Resumo: Celulose nanofibrilada (CNF) é um material biodegradável que possui excelente propriedades mecânicas e reológicas, o que a torna adequada para inúmeras aplicações (ex. impresão 3D e composto para reforço). A obtenção da CNF é usualmente feita por desfibrilação mecânica, em sistemas de alta pressão (microfluidizador ou homogeneizador) ou ultra-refinadores de disco. Estes processos demandam elevado consumo energético, sendo essa uma barreira econômica da produção. Uma etapade pré-tratamento reduz o alto consumo energético, sendo a utilização de enzimas bastante promissor devido à sua seletividade e ao apelo ambiental do processo.. A enzima mais explorada é uma endoglucanase (EG) monocomponente comercial, combinada com etapas sequenciais de pré-refino mecânico. As condições de reação descritas até o momento são extremamente amplas (ex. tempo de reação e carga enzimática), resultando em diferententes benefícos ao processo e nas características do nanomaterial final. Este trabalho explorou o efeito e a seletividade de diferentes enzimas hidrolíticas aplicadas em uma única etapa de pré-tratamento para o isolamente de CNF. Para isso, considerou-se a capacidade de redução do consumo energético na etapa de desfibrilação em SuperMassColloider e também as propriedades das nanofibrilas isoladas. Primeiramente, investigou-se detalhadamente a cinética de operação do ultra-refindor de disco, o qual foi adequeado para isolar CNF e também celulose microfibrilada (CMF), sendo que CNF com excelentes propriedades foi obtida atingindo o consumo energético de 20 kWh/kg. Em seguida, a EGtipicamente utilizada no pré-tratamento foi investigada em diferentes condições hidrolíticas previstas por planejamento experimental. Na condição mais drástica de pré tratamento enzimático o consumo energético decaiu em 50% e a reologia da suspensão foi alterada, gerando um material desejável para algumas aplicações. Buscando otimizar a condição de pre-tratamento que resultase no mínimo consumo de energia e na maximização da reologia , a condição extremamente branda predita reduziu o consumo em 25% e preservou as propriedades reologicas. Nessa mesma condição , 5 EGs provenientes de 4 diferentes famílias de glicosil hidrolase, com e sem o modulo de ligação ao carbohidrato, foram investigas quanto seus efeitos no isolamento de CNF e interação com a superfície da celulose. Com exceção da EG da família 7, todas as EGs testadas foram eficientes na redução do consumo energético e na preservação das propriedades reologicas e morfologicas das CNFs. De maneira geral, a especificidade das EGs pelas regiões menos organizadas não comprometeu a qualidade da fibra de celulose e das CNFs obtidas, além disso o efeito hidrolítico foi negligenciável, atingindo 100% de rendimento de sólidos. As diferenças observadas quanto ao consumo energético podem ser relacionadas com os diferentes comportamentos de ação das EGs na fibra celulose (ex. interação com a superfície da celulose e modificação do grau de polimerização). Compreendendo o efetio das EGs é possível utilizar EGs de diferentes famílias e variar e controlar as condições do pré-tratamento enzimático, possibilitando obter CNF com as propriedades desejáveis.
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spelling info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesis Pré-tratamentos bioquímicos para isolamento de celulose nanofibrilada Biochemical pre-treatments for isolation of cellulose nanofibrils 2020-06-30Valdeir ArantesJuliana da Silva BernadesAndré Luis FerrazGabriela Leila BertoUniversidade de São PauloBiotecnologia IndustrialUSPBR Consumo energético Endoglucana Endoglucanase Energy consumption Enzimas hidrolíticas Enzyme cellulose interaction Hydrolytic enzymes Interação enzima-celulose Properties of nanocelluloses Propriedades das nanoceluloses Celulose nanofibrilada (CNF) é um material biodegradável que possui excelente propriedades mecânicas e reológicas, o que a torna adequada para inúmeras aplicações (ex. impresão 3D e composto para reforço). A obtenção da CNF é usualmente feita por desfibrilação mecânica, em sistemas de alta pressão (microfluidizador ou homogeneizador) ou ultra-refinadores de disco. Estes processos demandam elevado consumo energético, sendo essa uma barreira econômica da produção. Uma etapade pré-tratamento reduz o alto consumo energético, sendo a utilização de enzimas bastante promissor devido à sua seletividade e ao apelo ambiental do processo.. A enzima mais explorada é uma endoglucanase (EG) monocomponente comercial, combinada com etapas sequenciais de pré-refino mecânico. As condições de reação descritas até o momento são extremamente amplas (ex. tempo de reação e carga enzimática), resultando em diferententes benefícos ao processo e nas características do nanomaterial final. Este trabalho explorou o efeito e a seletividade de diferentes enzimas hidrolíticas aplicadas em uma única etapa de pré-tratamento para o isolamente de CNF. Para isso, considerou-se a capacidade de redução do consumo energético na etapa de desfibrilação em SuperMassColloider e também as propriedades das nanofibrilas isoladas. Primeiramente, investigou-se detalhadamente a cinética de operação do ultra-refindor de disco, o qual foi adequeado para isolar CNF e também celulose microfibrilada (CMF), sendo que CNF com excelentes propriedades foi obtida atingindo o consumo energético de 20 kWh/kg. Em seguida, a EGtipicamente utilizada no pré-tratamento foi investigada em diferentes condições hidrolíticas previstas por planejamento experimental. Na condição mais drástica de pré tratamento enzimático o consumo energético decaiu em 50% e a reologia da suspensão foi alterada, gerando um material desejável para algumas aplicações. Buscando otimizar a condição de pre-tratamento que resultase no mínimo consumo de energia e na maximização da reologia , a condição extremamente branda predita reduziu o consumo em 25% e preservou as propriedades reologicas. Nessa mesma condição , 5 EGs provenientes de 4 diferentes famílias de glicosil hidrolase, com e sem o modulo de ligação ao carbohidrato, foram investigas quanto seus efeitos no isolamento de CNF e interação com a superfície da celulose. Com exceção da EG da família 7, todas as EGs testadas foram eficientes na redução do consumo energético e na preservação das propriedades reologicas e morfologicas das CNFs. De maneira geral, a especificidade das EGs pelas regiões menos organizadas não comprometeu a qualidade da fibra de celulose e das CNFs obtidas, além disso o efeito hidrolítico foi negligenciável, atingindo 100% de rendimento de sólidos. As diferenças observadas quanto ao consumo energético podem ser relacionadas com os diferentes comportamentos de ação das EGs na fibra celulose (ex. interação com a superfície da celulose e modificação do grau de polimerização). Compreendendo o efetio das EGs é possível utilizar EGs de diferentes famílias e variar e controlar as condições do pré-tratamento enzimático, possibilitando obter CNF com as propriedades desejáveis. Cellulose nanofibrillated (CNF) is a biodegradable material that has excellent mechanical and rheological characteristics, or becomes easier for applications (e.g. 3D printing and reinforcement compound). The use of CNF is usually made by mechanical defibrillation, in high pressure systems (microfluidizer or homogenizer) or ultra-disc refiners. These processes require high energy consumption, which is an economic barrier to production. A pretreatment stage reduces high energy consumption, and the use of enzymes is very promising due to their selectivity and the environmental appeal of the process. The most explored enzyme is a commercial monocomponent endoglucanase (EG), combined with sequential mechanical pre refining steps. The reaction conditions described so far are extremely wide (e.g. reaction time and enzyme load), resulting in different benefits to the process and to the characteristics of the final nanomaterial. This work explored the effect and selectivity of different hydrolytic enzymes applied in a single pre-treatment step for CNF isolation. For this, the ability to reduce energy consumption in the defibrillation stage in SuperMassColloider was considered, as well as the properties of isolated nanofibrils. First, the kinetics of operation of the disc ultra-refiner were investigated in detail, which was adapted to isolate CNF and also microfibrillated cellulose (MFC), with CNF with excellent properties reaching the energy consumption of 20 kWh/kg. Then, the EG typically used in the pre-treatment was investigated under different hydrolytic conditions predicted by experimental design. In the harsher condition, the energy consumption dropped by 50% and the suspension rheology was changed, generating a suitable material for some applications. Seeking to optimize the pre treatment condition that results in minimum energy consumption and maximization of rheology, the predicted extremely mild condition reduced the energy consumption by 25% and preserved rheological properties. In this same condition, 5 others EGs from 4 different glycosyl hydrolase families, with and without the carbohydrate binding module, were investigated for their effects on CNF isolation and interaction with the cellulose surface. With the exception of the EG of family 7, all the EGs tested were efficient in reducing energy consumption and in preserving the rheological and morphological properties of CNFs. In general, the specificity of EGs by less organized regions did not compromise the quality of the cellulose fiber and obtained CNFs, in addition the hydrolytic effect was negligible, reaching 100% of solids yield. The differences observed in terms of energy consumption can be related to the different action behaviors of EGs on cellulose fiber (e.g. interaction with the cellulose surface and modification of the degree of polymerization). Understanding the effect of EGs it is possible to use EGs from different families and vary and control the conditions of the enzymatic pre-treatment, making it possible to obtain CNF with the desirable properties. https://doi.org/10.11606/T.97.2020.tde-05082021-173225info:eu-repo/semantics/openAccessporreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USPinstname:Universidade de São Paulo (USP)instacron:USP2023-12-21T18:16:33Zoai:teses.usp.br:tde-05082021-173225Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttp://www.teses.usp.br/PUBhttp://www.teses.usp.br/cgi-bin/mtd2br.plvirginia@if.usp.br|| atendimento@aguia.usp.br||virginia@if.usp.bropendoar:27212021-08-05T20:34:03Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP - Universidade de São Paulo (USP)false
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