Eletrorredução de dióxido de carbono em eletrocatalisadores do tipo Fe-N-C

• Ano de defesa: 2020
• Autor(a) principal: Salazar, Enrique Adalberto Paredes
• Tipo de documento: Dissertação
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
• Palavras-chave em Português: carbono dopado com nitrogênio; DEMS; CO; CO2 reduction reaction; DEMS; Fe-N-C materials; materiais tipo Fe-N-C; N-doped carbon; reação de redução de CO2
• Link de acesso: http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/75/75134/tde-19052020-160946/

Devido ao aumento das emissões de dióxido de carbono na atmosfera, problemas ambientais como o efeito estufa se intensificaram, sendo a provável causa do aumento na temperatura da Terra. Dentre as estratégias propostas para solucionar este problema, destaca-se a redução eletroquímica de CO2, uma vez que as emissões podem ser mitigadas e produtos de valor agregado podem ser obtidos. Neste trabalho, materiais formados pela combinação de ferro, nitrogênio e carbono, em diferentes proporções, foram estudados como eletrocatalisadores para a Reação de Redução de CO2 (CO2RR) para CO. A atividade e seletividade foram avaliadas por Espectrometria de Massas Diferencial Eletroquímica (DEMS) e por cromatografia gasosa. Os resultados mostraram que o aumento na quantidade de ferro leva à formação de partículas de ferro metálico e de Fe3O4, que catalisam a Reação de Evolução de Hidrogênio (HER), inibindo a CO2RR. Notou-se, entretanto, que estas partículas podem ser removidas sem danificar os sítios ativos para a CO2RR mediante lavagem em meio ácido (materiais denotados com H+) ou por ciclos de potencial, disponibilizando, assim, os sítios ativos. Foi observado que a formação e crescimento de partículas metálicas podem ser mitigados aumentando-se a quantidade de nitrogênio nos materiais. Os resultados de cromatografia gasosa mostraram que, em potenciais mais positivos, a produção de CO é governada pela quantidade de sítios ativos FeN4 e, assim, a maior eficiência faradaica foi apresentada pelo material Fe5N7,5C87,5H+ (alto conteúdo de FeN4), atingindo 98% a -0,7 V (vs. RHE). Em potenciais mais negativos, os sítios formados por carbono dopado com nitrogênio passam a ter alta contribuição para a CO2RR e o material Fe1N7C93 (alto teor de N-C) apresentou a maior eficiência faradaica, com um valor de 78% a -0,9 V (vs. RHE).