Estudo da remoção de diclofenaco sódico por processo de adsorção
Ano de defesa: | 2020 |
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Universidade Tecnológica Federal do Paraná
Curitiba |
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Programa de Pós-Graduação em Ciência e Tecnologia Ambiental
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Resumo: | O aumento da população atrelado ao desenvolvimento tecnológico tem proporcionado uma demanda maior de fármacos, que após o seu uso acabam atingindo os recursos hídricos. Novas tecnologias de tratamento vêm sendo estudadas a fim de eliminar estes compostos presentes nas águas de abastecimento. Neste contexto, frente ao atual cenário brasileiro, esta pesquisa teve como principal objetivo avaliar a eficiência da remoção do fármaco diclofenaco sódico (DCF) em soluções aquosas pelo processo de adsorção utilizando nanotubos de titanato de hidrogênio (H-TiNT) e carvão ativado de madeira de eucalipto (AC). Na primeira etapa, foram realizados os testes com H-TiNTs. Este adsorvente foi caracterizado quanto o ponto de carga zero (pHpcz), que teve como resultado 6,21 e apresentou uma ABET de 309,30 m2 g-1. Foram realizados experimentos de adsorção avaliando o efeito do pH e os resultados obtidos demonstraram que a melhor condição de remoção ocorreu em pH 2. O estudo cinético da adsorção de diclofenaco sódico em H-TiNT foi avaliado através dos modelos de pseudo-primeira ordem, pseudosegunda ordem e difusão intrapartícula. O modelo cinético que melhor descreveu o processo foi o de pseudo-primeira ordem (R2 = 0,985). Foi realizado o planejamento experimental BoxBehnken para otimizar o processo de adsorção, utilizando três parâmetros: temperatura, tempo e concentração do fármaco. As condições ótimas foram 22°C, 360 min e 14,54 mg L-1. Não foi possível observar afinidade entre os nanotubos de titanato de hidrogênio e o diclofenaco sódico através dos resultados. Na segunda etapa, foram realizados testes com carvão ativado. Na caracterização deste adsorvente, obteve-se ABET de 619,35 m2 g-1 e pHpcz de 7,98. O estudo de influência do pH foi realizado utilizando diferentes valores de pH e a melhor remoção ocorreu em pH próximo ao natural da solução (pH = 5). Foi realizado o planejamento experimental Box-Behnken para otimizar as condições do processo de adsorção, utilizando três parâmetros: velocidade de agitação, concentração de DCF e massa de adsorvente. As condições ótimas obtidas foram 183,8 rpm, 15 mg L-1 e 10 mg. O estudo da cinética de adsorção foi avaliado através dos modelos de pseudo-primeira ordem, pseudo-segunda ordem e difusão intrapartícula. O modelo cinético que melhor se ajustou aos dados experimentais foi o de pseudo-segunda ordem (R2 = 0,979). O estudo do equilíbrio de adsorção foi avaliado através dos modelos de Langmuir, Freundlich, Sips e Redlich-Peterson. O modelo da isoterma de Sips foi o que melhor se ajustou aos dados experimentais. No estudo termodinâmico, os valores de ΔG foram negativos para as três temperaturas estudadas (-28,16, -29,33 e -30,34 kJ mol-1), isso significa que o processo adsortivo ocorreu de forma espontânea e que o fármaco apresenta afinidade com o adsorvente. Já o valor positivo para o ΔH (3,97 kJ mol-1) indica que o processo é de natureza endotérmica e, por fim, com o valor ΔS (0,109 kJ mol-1 K-1), aponta-se que houve um aumento da desordem na interface adsorvente-adsorvato durante o processo de adsorção. Sendo assim, devido a eficiência do carvão ativado de madeira de eucalipto na remoção de diclofenaco sódico, pode-se afirmar que este adsorvente é uma boa alternativa para o tratamento do fármaco em soluções aquosas. |
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2020-08-26T21:59:22Z2023-03-062020-08-26T21:59:22Z2020-03-05TREMÉA, Renata. Estudo da remoção de diclofenaco sódico por processo de adsorção. 2020. Dissertação (Mestrado em Ciência e Tecnologia Ambiental) - Universidade Tecnológica Federal do Paraná, Curitiba, 2020.http://repositorio.utfpr.edu.br/jspui/handle/1/5147O aumento da população atrelado ao desenvolvimento tecnológico tem proporcionado uma demanda maior de fármacos, que após o seu uso acabam atingindo os recursos hídricos. Novas tecnologias de tratamento vêm sendo estudadas a fim de eliminar estes compostos presentes nas águas de abastecimento. Neste contexto, frente ao atual cenário brasileiro, esta pesquisa teve como principal objetivo avaliar a eficiência da remoção do fármaco diclofenaco sódico (DCF) em soluções aquosas pelo processo de adsorção utilizando nanotubos de titanato de hidrogênio (H-TiNT) e carvão ativado de madeira de eucalipto (AC). Na primeira etapa, foram realizados os testes com H-TiNTs. 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In this sense, under the circumstances of the current Brazilian scenario, this research attempts to find solutions for the presence of these compounds in water supply and the aim of the study is to evaluate the efficiency of the removal of diclofenac sodium in an aqueous solution by the adsorption process using hydrogen titanate nanotubes (H-TiNT) and activated carbon from eucalyptus wood (AC). At the first stage, the experiments were conducted using H-TiNTs. The adsorbent was characterized as the Point of Zero Charge (pHpzc), which resulted in 6.21 and showed an ABET of 309.30 m2 g-1. Adsorption experiments were carried out to evaluate the pH effect and the obtained results showed that the best removal condition occured at pH 2. The kinetic study of diclofenac sodium adsorption in hydrogen titanate nanotubes was evaluated by pseudo-first order, pseudo-second order and intraparticle diffusion models. The kinetic model that best described the adsorption process was the pseudo-first order (R2 = 0.985). The Box-Behnken experimental design was performed to optimize the adsorption process, adopting three parameters: temperature, time and drug concentration. The optimal conditions were 22 °C, 360 min and 14.54 mg L-1. The results demonstrated that it was not possible to observe affinity between hydrogen titanate nanotubes and diclofenac sodium. At the second stage, experiments using the activated carbon were performed. The adsorbent characterization showed a ABET = 619.35 m2 g-1 and a pHpcz = 7.98. The study of the pH effect was conducted measuring different pH values and the best removal was found for the pH of the DCF solution close to the natural (pH = 5). The Box-Behnken experimental design was performed to optimize the adsorption process conditions, adopting three parameters: stirring rate, DCF concentration and adsorbent dosage. The optimal conditions were 183.8 rpm, 15 mg L-1 and 10 mg. The kinetic study was evaluated by pseudo-first order, pseudo-second order and intraparticle diffusion models. The kinetic model that best described the adsorption process was the pseudo-second order (R2 = 0,979). The equilibrium study was evaluated by Langmuir, Freundlich, Sips and RedlichPeterson models. Sips isotherm was the model that best fit the experimental data. For the thermodynamic study, ΔG showed negative values for both temperatures (-28.16, -29.33 and - 30.34kJ mol-1), this implies that the adsorption process was spontaneous and the drug shows high affinity with the adsorbent. The ΔH positive value (3.97 kJ mol-1) indicates that the adsorption process was endothermic and, finally, the ΔS value (0.109 kJ mol-1 K-1) showed that randomness increases at the solid-solution interface during the adsorption process. Thus, due to the activated carbon from eucalyptus wood efficiency in the removal of DCF, this adsorbent is a good alternative for the removal of the drug in aqueous solutions.Conselho Nacional do Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq)Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES)porUniversidade Tecnológica Federal do ParanáCuritibaPrograma de Pós-Graduação em Ciência e Tecnologia AmbientalUTFPRBrasilCNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA::TECNOLOGIA QUIMICACNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA SANITARIA::TRATAMENTO DE AGUAS DE ABASTECIMENTO E RESIDUARIASCiências AmbientaisNanotubosCarbono ativadoÁgua - PurificaçãoMedicamentos - Contaminação - Aspectos ambientaisAdsorçãoNanotubesCarbon, ActivatedWater - PurificationDrugs - Contamination - Environmental aspectsAdsorptionEstudo da remoção de diclofenaco sódico por processo de adsorçãoStudy of diclofenac sodium removal through an adsorption processinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisCuritibaBergamasco, Rosangelahttps://orcid.org/0000-0002-2934-6641http://lattes.cnpq.br/2031806059477046Bassetti, Fatima de Jesushttp://lattes.cnpq.br/2503217084973311Bassetti, Fatima de Jesushttp://lattes.cnpq.br/2503217084973311Lenzi, Marcelo Kaminskihttps://orcid.org/0000-0002-0103-9017http://lattes.cnpq.br/8471869055654497Domingues, Roberta Carolina Pelissari Rizzohttp://lattes.cnpq.br/7418360755556349http://lattes.cnpq.br/2132533248105944Treméa, Renatainfo:eu-repo/semantics/embargoedAccessreponame:Repositório Institucional da UTFPR (da Universidade Tecnológica Federal do Paraná (RIUT))instname:Universidade Tecnológica Federal do Paraná (UTFPR)instacron:UTFPRORIGINALremocaodiclofenacosodicoadsorcao.pdfapplication/pdf3474032http://repositorio.utfpr.edu.br:8080/jspui/bitstream/1/5147/1/remocaodiclofenacosodicoadsorcao.pdf29058bf2848fb3ab8412e104784b598fMD51LICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-81290http://repositorio.utfpr.edu.br:8080/jspui/bitstream/1/5147/2/license.txtb9d82215ab23456fa2d8b49c5df1b95bMD52TEXTremocaodiclofenacosodicoadsorcao.pdf.txtremocaodiclofenacosodicoadsorcao.pdf.txtExtracted texttext/plain261282http://repositorio.utfpr.edu.br:8080/jspui/bitstream/1/5147/3/remocaodiclofenacosodicoadsorcao.pdf.txtc7fd435dd3e5bd6a035dc8eb7f914a56MD53THUMBNAILremocaodiclofenacosodicoadsorcao.pdf.jpgremocaodiclofenacosodicoadsorcao.pdf.jpgGenerated Thumbnailimage/jpeg1158http://repositorio.utfpr.edu.br:8080/jspui/bitstream/1/5147/4/remocaodiclofenacosodicoadsorcao.pdf.jpg1e13ab852cff134e54771ab9c4a44e73MD541/51472020-08-27 03:03:04.26oai:repositorio.utfpr.edu.br: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ório de PublicaçõesPUBhttp://repositorio.utfpr.edu.br:8080/oai/requestopendoar:2020-08-27T06:03:04Repositório Institucional da UTFPR (da Universidade Tecnológica Federal do Paraná (RIUT)) - Universidade Tecnológica Federal do Paraná (UTFPR)false |
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