Hidróxidos duplos lamelares magnéticos: adsorção de cobalto(ii) e aplicação do material saturado como catalisador na degradação de nitroarenos
| Ano de defesa: | 2025 |
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| Autor(a) principal: | |
| Orientador(a): | |
| Banca de defesa: | |
| Tipo de documento: | Dissertação |
| Tipo de acesso: | Acesso aberto |
| Idioma: | por |
| Instituição de defesa: |
Universidade Tecnológica Federal do Paraná
Medianeira Brasil Programa de Pós-Graduação em Tecnologias Ambientais UTFPR |
| Programa de Pós-Graduação: |
Não Informado pela instituição
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| Departamento: |
Não Informado pela instituição
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| País: |
Não Informado pela instituição
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| Palavras-chave em Português: | |
| Link de acesso: | http://repositorio.utfpr.edu.br/jspui/handle/1/38699 |
Resumo: | Herein, iron oxide nanoparticles coated with nickel–iron layered double hydroxides (Mag-LDH-NiFe) were prepared and characterized using the coprecipitation method. The magnetic LDH was employed as an adsorbent for cobalt ions (Co2+) in aqueous solution, and the resulting material was applied as a catalyst in the catalytic reduction of nitroaromatic compounds. The obtained LDHs were characterized by powder X-ray diffraction (XRD), Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR), scanning electron microscopy (SEM) coupled with energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDS), transmission electron microscopy (TEM), surface area and porosity analysis (BET), and flame atomic absorption spectrometry (FAAS). The point of zero charge (pHPZC) of Mag-LDH-NiFe was also determined, assessing the dependence of the solid surface charge on the solution pH, an important factor in the adsorption of cobalt cations. Adsorption experiments showed efficient removal of cobalt ions from aqueous media, and the Langmuir isotherm fitting indicated a maximum adsorption capacity of approximately 15.95 mg g-1 for Mag-LDH-NiFe. The solid used as a catalyst after cobalt adsorption proved to be efficient in the catalytic reduction of 4-nitrophenol, enhancing the apparent rate constant (kapp) of the reaction by nearly nine times compared to the cobalt-free material. The reaction followed the Langmuir–Hinshelwood model. The catalyst was reused for ten consecutive cycles, maintaining 100% substrate conversion, despite a gradual decrease in the reaction rate. Furthermore, the cobalt-modified catalyst demonstrated versatility in reducing other nitroarenes, such as 4-nitrotoluene, 2,4-dinitrophenol, and 1-chloro-4-nitrobenzene, regardless of the presence of electron-donating or electron-withdrawing substituents. These results highlight the material's potential for practical and sustainable applications, offering high catalytic efficiency, structural stability, and recyclability. |
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Hidróxidos duplos lamelares magnéticos: adsorção de cobalto(ii) e aplicação do material saturado como catalisador na degradação de nitroarenosMagnetic layered double hydroxides: adsorption of cobalt(ii) and application of the saturated material as a catalyst in nitroarene degradationGases - Absorção e adsorçãoCobaltoCatáliseGases - Absortion and adsortionCobaltCatalysisCNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA SANITARIAEngenharia/Tecnologia/GestãoHerein, iron oxide nanoparticles coated with nickel–iron layered double hydroxides (Mag-LDH-NiFe) were prepared and characterized using the coprecipitation method. The magnetic LDH was employed as an adsorbent for cobalt ions (Co2+) in aqueous solution, and the resulting material was applied as a catalyst in the catalytic reduction of nitroaromatic compounds. The obtained LDHs were characterized by powder X-ray diffraction (XRD), Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR), scanning electron microscopy (SEM) coupled with energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDS), transmission electron microscopy (TEM), surface area and porosity analysis (BET), and flame atomic absorption spectrometry (FAAS). The point of zero charge (pHPZC) of Mag-LDH-NiFe was also determined, assessing the dependence of the solid surface charge on the solution pH, an important factor in the adsorption of cobalt cations. Adsorption experiments showed efficient removal of cobalt ions from aqueous media, and the Langmuir isotherm fitting indicated a maximum adsorption capacity of approximately 15.95 mg g-1 for Mag-LDH-NiFe. The solid used as a catalyst after cobalt adsorption proved to be efficient in the catalytic reduction of 4-nitrophenol, enhancing the apparent rate constant (kapp) of the reaction by nearly nine times compared to the cobalt-free material. The reaction followed the Langmuir–Hinshelwood model. The catalyst was reused for ten consecutive cycles, maintaining 100% substrate conversion, despite a gradual decrease in the reaction rate. Furthermore, the cobalt-modified catalyst demonstrated versatility in reducing other nitroarenes, such as 4-nitrotoluene, 2,4-dinitrophenol, and 1-chloro-4-nitrobenzene, regardless of the presence of electron-donating or electron-withdrawing substituents. These results highlight the material's potential for practical and sustainable applications, offering high catalytic efficiency, structural stability, and recyclability.Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES)Neste trabalho foram preparadas e caracterizadas nanopartículas de óxido de ferro recobertas com hidróxidos duplos lamelares de níquel e ferro (Mag-HDL-NiFe), sintetizado pelo método de coprecipitação. O HDL magnético foi utilizado como adsorvente de íons de cobalto (Co2+) em solução aquosa, e o material resultante desse processo foi aplicado como catalisador na reação de redução catalítica de compostos nitroaromáticos. Os HDLs resultantes foram caracterizados pelos difração de raios X em pó (DRX), espectroscopia na região do infravermelho (FTIR), microscopia eletrônica de varredura (MEV) com espectroscopia de energia dispersiva (EDS), microscopia eletrônica de transmissão (TEM), análise de área superficial e porosidade (BET) e espectrometria de absorção atômica em chama (FAAS). Também foi determinado o ponto de carga zero do Mag-HDL-NiFe, avaliando-se a dependência da carga superficial do sólido em relação ao pH da solução contaminante, fator importante para o processo de adsorção do cátion cobalto. Os resultados obtidos nos ensaios de adsorção indicaram uma boa remoção de íons cobalto do meio aquoso, e o ajuste da isoterma de Langmuir apontou que a capacidade máxima de adsorção do Mag-HDL-NiFe foi de aproximadamente 15,95 mg g-1. O sólido que foi utilizado como catalisador após a adsorção do cobalto mostrou-se eficiente no processo de redução catalítica do 4-nitrofenol, e aumentou a constante da velocidade aparente kapp da reação em aproximadamente 9 vezes, comparando-se com o material sem cobalto. A reação seguiu o modelo de Langmuir-Hinshelwood. O catalisador foi reutilizado em dez ciclos, mantendo 100% de conversão do substrato consecutivamente, apesar de um declínio gradual na velocidade de reação. Além disso, o catalisador modificado com cobalto demonstrou ser um catalisador versátil para redução de outros nitroarenos como 4-nitrotolueno, 2,4-dinitrofenol e 1-cloro-4-nitrobenzeno, independentemente da presença de substituintes doadores ou retiradores de elétrons. Esses resultados destacam o potencial do material para aplicações práticas e sustentáveis, oferecendo alta eficiência catalítica, estabilidade estrutural e reciclabilidade.Universidade Tecnológica Federal do ParanáMedianeiraBrasilPrograma de Pós-Graduação em Tecnologias AmbientaisUTFPRGiona, Renata Mellohttps://orcid.org/0000-0002-1759-0671https://lattes.cnpq.br/0374251191542394Baraldi, Ilton Joséhttps://orcid.org/0000-0001-5606-0027https://lattes.cnpq.br/1989626876274601Friedrich, Leidi Ceciliahttps://orcid.org/0000-0003-4203-4324http://lattes.cnpq.br/2076572370836291Giona, Renata Mellohttps://orcid.org/0000-0002-1759-0671https://lattes.cnpq.br/0374251191542394Borges, Rogerhttps://lattes.cnpq.br/5132912946768292Fernandes, Jardel Lopes2025-10-16T12:16:56Z2025-10-16T12:16:56Z2025-09-18info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisapplication/pdfFERNANDES, Jardel Lopes. Hidróxidos duplos lamelares magnéticos: adsorção de cobalto(ii) e aplicação do material saturado como catalisador na degradação de nitroarenos. 2025. Dissertação (Mestrado em Tecnologias Ambientais) - Universidade Tecnológica Federal do Paraná, Medianeira, 2025.http://repositorio.utfpr.edu.br/jspui/handle/1/38699porhttps://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/4.0/info:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UTFPR (da Universidade Tecnológica Federal do Paraná (RIUT))instname:Universidade Tecnológica Federal do Paraná (UTFPR)instacron:UTFPR2025-10-17T06:15:54Zoai:repositorio.utfpr.edu.br:1/38699Repositório InstitucionalPUBhttp://repositorio.utfpr.edu.br:8080/oai/requestriut@utfpr.edu.br || sibi@utfpr.edu.bropendoar:2025-10-17T06:15:54Repositório Institucional da UTFPR (da Universidade Tecnológica Federal do Paraná (RIUT)) - Universidade Tecnológica Federal do Paraná (UTFPR)false |
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Herein, iron oxide nanoparticles coated with nickel–iron layered double hydroxides (Mag-LDH-NiFe) were prepared and characterized using the coprecipitation method. The magnetic LDH was employed as an adsorbent for cobalt ions (Co2+) in aqueous solution, and the resulting material was applied as a catalyst in the catalytic reduction of nitroaromatic compounds. The obtained LDHs were characterized by powder X-ray diffraction (XRD), Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR), scanning electron microscopy (SEM) coupled with energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDS), transmission electron microscopy (TEM), surface area and porosity analysis (BET), and flame atomic absorption spectrometry (FAAS). The point of zero charge (pHPZC) of Mag-LDH-NiFe was also determined, assessing the dependence of the solid surface charge on the solution pH, an important factor in the adsorption of cobalt cations. Adsorption experiments showed efficient removal of cobalt ions from aqueous media, and the Langmuir isotherm fitting indicated a maximum adsorption capacity of approximately 15.95 mg g-1 for Mag-LDH-NiFe. The solid used as a catalyst after cobalt adsorption proved to be efficient in the catalytic reduction of 4-nitrophenol, enhancing the apparent rate constant (kapp) of the reaction by nearly nine times compared to the cobalt-free material. The reaction followed the Langmuir–Hinshelwood model. The catalyst was reused for ten consecutive cycles, maintaining 100% substrate conversion, despite a gradual decrease in the reaction rate. Furthermore, the cobalt-modified catalyst demonstrated versatility in reducing other nitroarenes, such as 4-nitrotoluene, 2,4-dinitrophenol, and 1-chloro-4-nitrobenzene, regardless of the presence of electron-donating or electron-withdrawing substituents. These results highlight the material's potential for practical and sustainable applications, offering high catalytic efficiency, structural stability, and recyclability. |
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