Estudo de catalisadores contendo cobre para a reação de redução de NO pelo CO

• Ano de defesa: 2018
• Autor(a) principal: Teixeira, Camila de Oliveira Pereira
• Tipo de documento: Tese
• Tipo de acesso: Acesso aberto
• Idioma: por
• Instituição de defesa: Universidade do Estado do Rio de Janeiro; Centro de Tecnologia e Ciências::Instituto de Química; BR; UERJ; Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química
• Palavras-chave em Português: Catalytic converter; hydrotalcite; copper; NOx; Conversor catalítico; hidrotalcita; cobre; CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::FISICO-QUIMICA
• Link de acesso: http://www.bdtd.uerj.br/handle/1/11898

Este estudo concentra-se principalmente na investigação da influência dos métodos de preparo sobre o comportamento oxirredutor e a estabilidade térmica estrutural de catalisadores à base de Cu e Al visando à melhora na atividade catalítica para a redução de NO pelo CO. Foram utilizados o método de mistura física dos óxidos (CuAl-o), método de reação no estado sólido (CuAl-s) e o método do precursor (CuAl-p, CuAl-HT-c e Cu-p). Para o catalisador CuAl-HT-c foi utilizado o método do precursor visando a obtenção da fase hidrotalcita, obtendo-se um precursor de elevada pureza e um catalisador com vantagens em relação aos outros métodos de preparo, como maior área superficial e maior redutibilidade. Além disso, pode-se dizer que este catalisador mostrou-se estrutural e texturalmente mais estável (por DRX in situ), pois manteve seu tamanho de cristal ao longo do tratamento térmico até 500°C. Ao analisar o efeito do pré-tratamento sob atmosfera inerte para todos os catalisadores, o catalisador derivado de hidrotalcita apresentou uma redução significativa a partir de 440 °C, com a formação de Cu2O e Cu metálico confirmados por DRX e XANES, ambos in situ. Em um primeiro ciclo de redução de NO pelo CO, o catalisador CuAl-HT-c não é o mais ativo, entretanto, sua atividade melhora após um segundo ciclo de reação, o que foi atribuído à difusão das espécies ativas para a superfície. Além disso, foi estudado o impacto do envelhecimento térmico a 900 °C por 12 h que resultou em um catalisador (CuAl-HT-c_env) composto de uma mistura de CuO e CuAl2O4, bem como uma significativa queda na área superficial. Entretanto, os resultados dos testes catalíticos mostraram que não ocorre desativação térmica, melhorando a atividade catalítica em relação ao catalisador calcinado, que foi relacionado à formação de espécies Cu+, vacâncias de oxigênio e estabilidade térmica. Após pré-tratamento com H2, o catalisador CuAl-HT-c mostrou o melhor desempenho catalítico, alcançando 100 % de conversão a 200 °C, quando já não se verifica a formação do poluente N2O. Todos os outros catalisadores demonstraram desativação, possivelmente pela aglomeração de espécies de Cu metálico. Por fim, esta tese mostra que os métodos de preparo dos catalisadores levam a diferentes formações de espécies reduzidas de cobre durante o pré-tratamento e durante a reação de redução de NO pelo CO. A formação de N2O demonstra ser favorecida principalmente pela presença de Cu+ e possivelmente pela baixa reatividade da reação de redução de N2O pelo cobre metálico