Oxidação de hidrocarbonetos saturados e insaturados com H2O2 e polímeros de coordenação de Cu (II) em condições brandas

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2017
Autor(a) principal: Odorico, Polyana Tomé de Paiva
Orientador(a): Não Informado pela instituição
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Dissertação
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Não Informado pela instituição
Programa de Pós-Graduação: Não Informado pela instituição
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Palavras-chave em Português:
CATÁLISE HOMOGÊNEA
POLÍMEROS DE COORDENAÇÃO
OXIDAÇÃO
HOMOGENEOUS CATALYSIS
COORDINATION POLYMERS
OXIDATION
PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM CIÊNCIA E TECNOLOGIA/QUÍMICA - UFABC
Link de acesso: http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=109140
Resumo: Orientador: Prof. Dr. Dalmo Mandelli
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spelling Oxidação de hidrocarbonetos saturados e insaturados com H2O2 e polímeros de coordenação de Cu (II) em condições brandasCATÁLISE HOMOGÊNEAPOLÍMEROS DE COORDENAÇÃOOXIDAÇÃOHOMOGENEOUS CATALYSISCOORDINATION POLYMERSOXIDATIONPROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM CIÊNCIA E TECNOLOGIA/QUÍMICA - UFABCOrientador: Prof. Dr. Dalmo MandelliDissertação (mestrado) - Universidade Federal do ABC. Programa de Pós-Graduação em Ciência e Tecnologia/Química, 2017.A oxidação catalítica de hidrocarbonetos continua sendo uma atividade em plena expansão. Além da abundância dessa classe de compostos, os hidrocarbonetos são substratos relativamente baratos para a síntese de vários produtos de oxidação importantes e de alto valor agregado. Entretanto, esse tipo de reação é dificultada devido à pouca reatividade dos hidrocarbonetos, tornando-se um desafio sua aplicação em sínteses diretas de produtos oxigenados em condições relativamente brandas. Na indústria, processos que envolvem a oxidação de alcanos são efetuados com baixas conversões (muitas vezes não excedendo 10%), para se minimizar a sobreoxidação dos produtos formados que são mais reativos que o substrato inicial. Assim, vários trabalhos têm sido realizados no sentido de se desenvolver novos sistemas catalíticos eficientes para oxidação seletiva, com a finalidade de se obter processos que levem a quantidade cada vez menor de subprodutos e resíduos de reação. No presente trabalho, foi proposto um novo sistema catalítico para a oxidação de hidrocarbonetos saturados e insaturados por H2O2, baseados em polímeros de coordenação de Cu (II) com ligantes de dicarboxilatos e aminoálcoois. De acordo com os resultados, os compostos de coordenação mostraram-se ativos na oxidação dos substratos testados, com um rendimento de até 22% para os produtos de oxidação do cicloexano. Também são capazes de catalisar a oxidação de cicloexeno e limoneno resultando na geração de diferentes produtos de oxidação com rendimentos totais de cerca de 20%. Na oxidação do cicloocteno foi observado a formação de epóxido, o que permitiu confirmar a possível formação desse composto como intermediários na oxidação do cicloexeno. A oxidação do n-heptano é menos eficiente, levando à formação de álcoois isoméricos como principais produtos com uma razão de C(1): C (2): C(3): C(4) = 1,0:5,5:5,5:5,0, o que permitiu sugerir que os mecanismos de reação ocorrem via radicais livres que operam com a participação de radicais hidroxila como principal espécie oxidante.Catalytic oxidation of hydrocarbons continues to be a booming activity. In addition to the abundance of this class of compounds, hydrocarbons are relatively inexpensive substrates for the synthesis of several high value added oxidation products. However, this type of reaction is difficult due to the low reactivity of the hydrocarbons, making it a challenge to apply them in direct syntheses of oxygenated products under relatively mild conditions. In industry, processes involving oxidation of alkanes are carried out with low conversions (often not exceeding 10%), to minimize the over-oxidation of the formed products that are more reactive than the initial substrate. Thus, several studies have been carried out in order to develop new efficient catalytic systems for selective oxidation of these hydrocarbons, in order to obtain processes that lead to a decreasing amount of by-products and reaction residues. In the present work, new catalytic systems was proposed for the oxidation of saturated and unsaturated hydrocarbons by H2O2 based in Cu (II) coordination polymers built with dicarboxylates and aminoalcohols molecules. According to the results, the coordination compounds were active in the oxidation of the tested substrates, with a total yield of up to 22% for the oxidation products of cyclohexane. They are also capable of catalyzing the oxidation of cyclohexene and limonene resulting in the generation of different oxidation products with total product yields of nearly 20%. In the oxidation of the cyclooctene the epoxide formation was observed, which allowed to confirm the hypothesis of formation of this compound as intermediate in the oxidation of cyclohexene. The oxidation of n-heptane is less efficient, leading to the formation of isomeric alcohols as major products with a ratio of C (1):C (2):C (3): C(4) = 1.0:5.5:5.5:5.0, suggesting that the mechanisms of reaction occur through free radicals that operate with the participation of hydroxyl radicals as the main oxidizing species.Mandelli, DalmoTeixeira Neto, Ângela AlbuquerqueSeabra, Amedea BarozziOdorico, Polyana Tomé de Paiva2017info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisapplication/pdf69 f. : il.http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=109140http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=109140&midiaext=75628http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=109140&midiaext=75627Cover: http://biblioteca.ufabc.edu.br/php/capa.php?obra=109140porreponame:Repositório Institucional da UFABCinstname:Universidade Federal do ABC (UFABC)instacron:UFABCinfo:eu-repo/semantics/openAccess2018-06-22T15:44:16Zoai:BDTD:109140Repositório InstitucionalPUBhttp://www.biblioteca.ufabc.edu.br/oai/oai.phpopendoar:2018-06-22T15:44:16Repositório Institucional da UFABC - Universidade Federal do ABC (UFABC)false
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