Estudo da oxidação térmica e catalítica de cicloalcanos utilizando micro-ondas e peróxido de hidrogênio
Ano de defesa: | 2019 |
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Estudo da oxidação térmica e catalítica de cicloalcanos utilizando micro-ondas e peróxido de hidrogênioOXIDAÇÃOCICLOEXANOTECNOLOGIA DE MICRO-ONDASOXIDATIONCYCLOHEXANE OXIDATIONMICROWAVESPROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM CIÊNCIA E TECNOLOGIA/QUÍMICA - UFABCOrientador: Prof. Dr. Dalmo MandelliTese (doutorado) - Universidade Federal do ABC, Programa de Pós-Graduação em Ciência e Tecnologia/Química, Santo André, 2019.Atualmente a oxidação do cicloexano apresenta grande interesse industrial. São produzidos anualmente cerca de um bilhão de toneladas de cicloexanol e cicloexanona no mundo, os quais são usados na sua maioria na produção de nylon-6 e nylon-6,6. Entretanto a eficiência dos processos atuais para a produção destes compostos são extremamente baixas, chegando a apenas 4 % de conversão e 3 % de rendimento em produtos de interesse (ka oil ¿ uma mistura de cicloexanol e cicloexanona). Neste trabalho foi realizada a reação de oxidação do cicloexano e ciclooctano na presença (e ausência) de diferentes catalisadores, peróxido de hidrogênio como oxidante e aquecimento elétrico ou por meio de micro-ondas. Foram avaliados diferentes catalisadores homogêneos cloreto férrico, cloreto de cobre II, nitrato de cobre II, pirofosfato e tripolifosfato de cobre. Também foi testado um catalisador heterogêneo de baixo custo, uma argila montmorilonita natural (NT25) à base de ferro, sem tratamento e tratada com nitrato de ferro III. Uma otimização de processo foi realizada utilizando o método Simplex para o catalisador cloreto de cobre II. Entre os catalisadores homogêneos estudados, o que apresentou melhor desempenho para a oxidação do cicloexano à pressão atmosférica foi o nitrato de cobre com adição lenta do oxidante (H2O2), no qual se atingiu rendimento total de 20 % (cicloexanol, cicloexanona e ácido adípico). Já entre os catalisadores heterogêneos, o melhor resultado foi obtido com o uso da NT25 tratada com Fe(NO3)3, com 22 % de rendimento total, e formação de 11 % de ácido adípico. Para os testes com ciclooctano em pressão autogênica atingiu-se rendimentos em produtos na ordem de 45 % apenas com o uso de micro-ondas. Assim conseguiu-se atingir resultados superiores de rendimentos em cicloexanol e cicloexanona aos obtidos atualmente na indústria química utilizando catalisadores simples e de baixo custo.Currently the oxidation of cyclohexane has great industrial interest. Annually are produced 1 billion tons of cyclohexanol and cyclohexanone in the world, which the majority are used in nylon-6 and nylon-6.6 production. However the efficiency of current processes are extremely low, only 4 % and 3 % of yield on products of interest (ka oil ¿ cyclohexanol and cyclohexanone mixture). The oxidation reaction of cyclohexane and ciclooctane was held in different conditions, using different catalysts and hydrogen peroxide as oxidizer and the results were compared in electric heating and microwave. The catalysts used were ferric chloride, copper II chloride, copper II nitrate, copper pyrophosphate, copper tripolyphosphate. A low cost heterogeneous catalyst, a NT25 clay montmorillonite natural and treated with iron III nitrate. A optimization process was performed using the Simplex method for copper II chloride catalyst. Between the homogeneous catalysts, which presented a better performance for the oxidation of cyclohexane, performed at atmospheric pressure was the copper nitrate with slow addition of oxidant (H2O2), which reached 20 % in total yield (cyclohexanol, cyclohexanone and adipic acid). Among the heterogeneous catalysts, the best result was obtained with the use of NT25-treated with Fe(NO3)3, with 22 % of total yield, and 11 % of adipic acid. For tests with cyclooctane in autogenic pressure, without catalyst, reached products yields in the order of 45 % only with the use of a microwave. So it¿s possible to achieve superior results of cyclohexanol and cyclohexanone yields obtained in chemical industry using simple and inexpensive catalysts.Mandelli, DalmoNasser Junior, RobertoTaralli, GuglielmoSakata, Solange KazumiPoço, Joao Guilherme RochaNascimento, Renata Borges do2019info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdf144 f. : il.http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=118896http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=118896&midiaext=77739http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=118896&midiaext=77738Cover: http://biblioteca.ufabc.edu.br/php/capa.php?obra=118896porreponame:Repositório Institucional da UFABCinstname:Universidade Federal do ABC (UFABC)instacron:UFABCinfo:eu-repo/semantics/openAccess2019-11-22T10:23:26Zoai:BDTD:118896Repositório InstitucionalPUBhttp://www.biblioteca.ufabc.edu.br/oai/oai.phpopendoar:2019-11-22T10:23:26Repositório Institucional da UFABC - Universidade Federal do ABC (UFABC)false |
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