Efeito do óxido de molibdênio sobre as propriedades catalíticas do sistema Fe2O3/Al2O3 frente a reação de desidrogenação do etilbenzeno
| Ano de defesa: | 2019 |
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Resumo: | Catalysts composed of aluminum, iron and molybdenum oxides were synthesized by thermal decomposition of the precursor salts at 600 °C. Molybdenum was added with the purpose of evaluating its effect on the structure and catalytic stability of Fe2O3/Al2O3 in the reaction of dehydrogenation of ethylbenzene. The samples were characterized by various techniques: X-Ray Fluorescence (XRF), X-Ray diffraction (XRD), Nitrogen adsorption-desorption isotherms, Fourier-transform infrared (FTIR) spectroscopy, Scanning electron micrographs (SEM), temperature-programmed desorption of CO2 (CO2-TPD), Temperature-programmed reduction technique (TPR), Thermogravimetric analysis (TGA) and Differential thermal analysis (DTA). The catalytic performance test in the dehydrogenation reaction of ethylbenzene was carried out in the gas phase, using inert (N2) and oxidant (N2/CO2) atmosphere. The effect of catalytic pretreatment conditions was also evaluated by modifying the inert (N2) or reductive (H2) atmosphere. It was observed that the addition of CO2 in the feed stream promoted an improvement in the conversion and selectivity for the catalysts containing molybdenum oxide (MoAl and FeMoAl), and had little effect for the FeAl catalyst. Partial reduction of the catalysts, pretreatment under H2 flow, affected the styrene selectivity of the MoAl sample, which is consistent with the small increase in styrene conversion. However, the previous reduction of the FeMoAl sample affected the conversion with small increasing of selectivity to styrene. The addition of CO2 did not result in an effective decrease in coke deposition in any of the catalysts studied. However, the use of CO2 together with molybdenum oxide resulted in higher catalytic stability. |
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Lima, José Gerlande SilvaValentini, Antoninho2019-05-23T16:56:37Z2019-05-23T16:56:37Z2019LIMA, José Gerlande Silva. Efeito do óxido de molibdênio sobre as propriedades catalíticas do sistema Fe2O3/Al2O3 frente a reação de desidrogenação do etilbenzeno. 2019. 82 f. Dissertação (Mestrado em Química) - Universidade Federal do Ceará, Fortaleza, 2019.http://www.repositorio.ufc.br/handle/riufc/41962Catalysts composed of aluminum, iron and molybdenum oxides were synthesized by thermal decomposition of the precursor salts at 600 °C. Molybdenum was added with the purpose of evaluating its effect on the structure and catalytic stability of Fe2O3/Al2O3 in the reaction of dehydrogenation of ethylbenzene. The samples were characterized by various techniques: X-Ray Fluorescence (XRF), X-Ray diffraction (XRD), Nitrogen adsorption-desorption isotherms, Fourier-transform infrared (FTIR) spectroscopy, Scanning electron micrographs (SEM), temperature-programmed desorption of CO2 (CO2-TPD), Temperature-programmed reduction technique (TPR), Thermogravimetric analysis (TGA) and Differential thermal analysis (DTA). The catalytic performance test in the dehydrogenation reaction of ethylbenzene was carried out in the gas phase, using inert (N2) and oxidant (N2/CO2) atmosphere. The effect of catalytic pretreatment conditions was also evaluated by modifying the inert (N2) or reductive (H2) atmosphere. It was observed that the addition of CO2 in the feed stream promoted an improvement in the conversion and selectivity for the catalysts containing molybdenum oxide (MoAl and FeMoAl), and had little effect for the FeAl catalyst. Partial reduction of the catalysts, pretreatment under H2 flow, affected the styrene selectivity of the MoAl sample, which is consistent with the small increase in styrene conversion. However, the previous reduction of the FeMoAl sample affected the conversion with small increasing of selectivity to styrene. The addition of CO2 did not result in an effective decrease in coke deposition in any of the catalysts studied. However, the use of CO2 together with molybdenum oxide resulted in higher catalytic stability.Foram sintetizados catalisadores compostos pelos óxidos de alumínio, ferro e molibdênio, por meio da decomposição térmica dos sais precursores a 600 °C. O molibdênio foi adicionado com o intuito de avaliar sua influência na estrutura e estabilidade catalítica de Fe2O3/Al2O3 frente a reação de desidrogenação do etilbenzeno. As amostras foram caracterizadas por meio de diferentes técnicas: Fluorescência de Raio-X (FRX), Difração de Raios-X (DRX), Isoterma de Adsorção e Dessorção de N2, espectroscopia no Infravermelho por transformada de Fourier (FTIR), microscopia eletrônica de varredura (MEV), dessorção de CO2 em temperatura programada (TPD-CO2), redução a temperatura programada (TPR-H2) e medida termogravimétrica e termodiferencial (TG/DTA). O teste de desempenho catalítico na reação de desidrogenação do etilbenzeno (DEB) foi conduzida em fase gasosa, utilizando-se atmosfera inerte (N2) e oxidante (N2/CO2). Foi avaliada também o efeito das condições do pré-tratamento catalítico modificando a atmosfera de inerte (N2) ou redutora(H2). Foi observado que a adição de CO2 na corrente de alimentação promoveu uma melhora na conversão e seletividade para os catalisadores que contém óxido de molibdênio (MoAl e FeMoAl), tendo apresentado efeito pouco significativo para o catalisador de FeAl. A redução parcial dos catalisadores, pré-tratamento sob fluxo de H2, afetou a seletividade a estireno da amostra MoAl, coerente com o pequeno acréscimo da conversão de estireno. Porém a redução prévia da amostra FeMoAl afetou a conversão com pequeno acréscimo de seletividade para estireno. A adição do CO2 não resultou em um efetivo decréscimo na deposição de coque em nenhum dos catalisadores estudados. No entanto, a inserção do CO2 em conjunto com o óxido de molibdênio resultou em superior estabilidade catalítica.EtilbenzenoEstirenoCO2Molibdênio óxidosEfeito do óxido de molibdênio sobre as propriedades catalíticas do sistema Fe2O3/Al2O3 frente a reação de desidrogenação do etilbenzenoEffect of molybdenum oxide on the catalytic properties of the Fe2O3/Al2O3 system against the dehydrogenation reaction of ethylbenzeneinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisporreponame:Repositório Institucional da Universidade Federal do Ceará (UFC)instname:Universidade Federal do Ceará (UFC)instacron:UFCinfo:eu-repo/semantics/openAccessORIGINAL2019_dis_jgslima.pdf2019_dis_jgslima.pdfapplication/pdf3191036http://repositorio.ufc.br/bitstream/riufc/41962/3/2019_dis_jgslima.pdf4c88b829b2a101fdb975623ef3604323MD53LICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-81748http://repositorio.ufc.br/bitstream/riufc/41962/4/license.txt8a4605be74aa9ea9d79846c1fba20a33MD54riufc/419622019-05-23 13:56:37.902oai:repositorio.ufc.br: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Repositório InstitucionalPUBhttp://www.repositorio.ufc.br/ri-oai/requestbu@ufc.br || repositorio@ufc.bropendoar:2019-05-23T16:56:37Repositório Institucional da Universidade Federal do Ceará (UFC) - Universidade Federal do Ceará (UFC)false |
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