Estudo da eficiência de produção catódica de H2 a partir da oxidação eletroquímica avançada dos poluentes vermelho de metila e 2,4-diclorofenoxiacetato de sódio

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2021
Autor(a) principal: Santos, José Eudes Lima
Orientador(a): Huitle, Carlos Alberto Martinez
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Tese
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: Universidade Federal do Rio Grande do Norte
Programa de Pós-Graduação: PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICA
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Brasil
Palavras-chave em Português:
Link de acesso: https://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/32227
Resumo: A poluição ambiental, em especial da água, e a crise energética causada pelo crescente uso de combustíveis fósseis são dois dos maiores problemas mundiais contemporâneos que requerem uma solução imediata. Por isso, este trabalho propôs avaliar a eficiência da produção de hidrogênio a partir da oxidação de duas das fontes mais poluidoras da água, os corantes e herbicidas. Para tanto, a oxidação eletroquímica do corante vermelho de metila (MR) e o herbicida 2,4-diclorofenóxiacetato de sódio (2,4-DNa) foi investigada nos ânodos de Si/BDD, Pb/PbO2 e Ti/SnO2 dopado com Sb em meio aquoso ácido aplicando 30 mA cm-2 com simultânea produção e quantificação do gás hidrogênio produzido no compartimento catódico. Os experimentos eletroquímicos foram realizados em uma célula eletroquímica de dois compartimentos separados por uma membrana de Náfion®. O processo de degradação eletroquímica foi monitorado por espectroscopia de absorção na região UV-VIS, cromatografia líquida de alto desempenho e carbono orgânico total. Já as propriedades eletrocatalíticas dos ânodos e cátodos foram avaliadas pelos parâmetros de Tafel obtidos por voltametria de varredura linear. Os resultados mostraram, claramente que, MR e 2,4-DNa podem ser oxidados sobre tais ânodos, mas ambos o nível de oxidação e a eficiência de corrente anódica variaram significativamente entre esses materiais. O Si/BDD teve a maior capacidade de remoção eletroquímica dos poluentes orgânicos, que foi atribuída à alta participação dos radicais hidroxila e sulfato. A formação do radical sulfato, apenas no ânodo de BDD, inibiu a produção de oxigênio no ânodo em cerca de 50% em 0,5 mol L-1 de H2SO4. Em relação à produção de hidrogênio, os resultados mostraram que a velocidade de produção de H2 é dependente da corrente aplicada, do tempo de eletrólise e do desenho da célula. Além disso, a eficiência de corrente catódica foi superior a 80% na célula do tipo H e 100% na célula do tipo II. O uso de materiais catódicos (Pt-10%Rh e aço inoxidável, SS) alternativos à platina tem eficiências semelhantes a este metal nobre, diferindo apenas em sua estabilidade química/eletroquímica no meio eletrolítico estudado e no sobre potencial de hidrogênio. Com a produção de hidrogênio, o consumo de energia do sistema eletroquímico pode ser reduzido em até 44% com o ânodo de BDD suportado em nióbio e cátodo de platina em 2 mol L-1 de H2SO4. Portanto, com esse sistema acoplado é possível reduzir o impacto da poluição da água e gerar uma fonte de energia limpa que pode ser utilizada para reduzir o custo dos processos de tratamento eletroquímico da água.
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Tese (Doutorado em Química) - Centro de Ciências Exatas e da Terra, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2021.https://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/32227A poluição ambiental, em especial da água, e a crise energética causada pelo crescente uso de combustíveis fósseis são dois dos maiores problemas mundiais contemporâneos que requerem uma solução imediata. Por isso, este trabalho propôs avaliar a eficiência da produção de hidrogênio a partir da oxidação de duas das fontes mais poluidoras da água, os corantes e herbicidas. Para tanto, a oxidação eletroquímica do corante vermelho de metila (MR) e o herbicida 2,4-diclorofenóxiacetato de sódio (2,4-DNa) foi investigada nos ânodos de Si/BDD, Pb/PbO2 e Ti/SnO2 dopado com Sb em meio aquoso ácido aplicando 30 mA cm-2 com simultânea produção e quantificação do gás hidrogênio produzido no compartimento catódico. 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Em relação à produção de hidrogênio, os resultados mostraram que a velocidade de produção de H2 é dependente da corrente aplicada, do tempo de eletrólise e do desenho da célula. Além disso, a eficiência de corrente catódica foi superior a 80% na célula do tipo H e 100% na célula do tipo II. O uso de materiais catódicos (Pt-10%Rh e aço inoxidável, SS) alternativos à platina tem eficiências semelhantes a este metal nobre, diferindo apenas em sua estabilidade química/eletroquímica no meio eletrolítico estudado e no sobre potencial de hidrogênio. Com a produção de hidrogênio, o consumo de energia do sistema eletroquímico pode ser reduzido em até 44% com o ânodo de BDD suportado em nióbio e cátodo de platina em 2 mol L-1 de H2SO4. Portanto, com esse sistema acoplado é possível reduzir o impacto da poluição da água e gerar uma fonte de energia limpa que pode ser utilizada para reduzir o custo dos processos de tratamento eletroquímico da água.Environmental pollution, in particular of water, and the energy crisis caused by the growing use of fossil fuels are two of the greatest contemporary world problems that require an immediate solution. For this reason, this work proposed to evaluate the efficiency of hydrogen production from the oxidation of two of the most common pollutant water sources, dyes and herbicides. For this purpose, the electrochemical oxidation of the methyl red dye (MR) and the herbicide 2,4-dichlorophenoxyacetate (2,4-DNa) was investigated in the anodes of Si/BDD, Pb/PbO2 and Ti/Sb doped SnO2 in acidic aqueous medium by applying 30 mA cm-2 with simultaneous production and quantification of the hydrogen gas produced in the cathode bay. The electrochemical experiments were performed in an electrochemical cell of two compartments separated by a Nafion® membrane. The electrochemical degradation process was monitored by UV-VIS spectroscopy, HPLC and Total Organic Carbon analysis. The electrocatalytic properties of anodes and cathodes were evaluated by Tafel parameters obtained by linear sweep voltammetry. The results clearly showed that MR and 2,4-DNa can be oxidized over such anodes, but both the oxidation level and anodic current efficiency varied significantly between these materials. Si/BDD had the highest electrochemical removal capacity of organic pollutants, which was attributed to the high participation of hydroxyl and sulphate radicals. The formation of the sulfate radical, only in the anode of BDD, inhibited the production of oxygen in the anode by about 50% in 0.5 mol L -1 of H2SO4. Regarding hydrogen production, the results showed that the H2 production rate is dependent on the current applied, the electrolysis time and the cell design. Moreover, the cathodic current efficiency was higher than 80% in the type H cell and 100% in the type II cell. The use of alternative cathodic materials to platinum has efficiencies similar to this noble metal, differing only in its chemical/electrochemical stability in the electrolytic medium studied and in the overpotential of hydrogen. With hydrogen production, the energy consumption of the electrochemical system can be reduced by up to 44% with the BDD anode supported on niobium and platinum cathode on 2 mol L-1 of H2SO4. Therefore, with this coupled system it is possible to reduce the impact of water pollution and generate a clean energy source that can be used to reduce the cost of electrochemical water treatment processes.Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPESUniversidade Federal do Rio Grande do NortePROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICAUFRNBrasilVermelho de Metila2,4-DNaÂnodos não ativosProdução de hidrogênioEletroxidaçãoEstudo da eficiência de produção catódica de H2 a partir da oxidação eletroquímica avançada dos poluentes vermelho de metila e 2,4-diclorofenoxiacetato de sódioinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisinfo:eu-repo/semantics/openAccessporreponame:Repositório Institucional da UFRNinstname:Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)instacron:UFRNORIGINALEstudoeficienciaproducao_Santos_2021.pdfapplication/pdf3010402https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/32227/1/Estudoeficienciaproducao_Santos_2021.pdfb9f56446bdebb34459022530e24af649MD51TEXTEstudoeficienciaproducao_Santos_2021.pdf.txtEstudoeficienciaproducao_Santos_2021.pdf.txtExtracted texttext/plain270801https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/32227/2/Estudoeficienciaproducao_Santos_2021.pdf.txt1a20b5fcf6c7e434be5a7847e12200f3MD52THUMBNAILEstudoeficienciaproducao_Santos_2021.pdf.jpgEstudoeficienciaproducao_Santos_2021.pdf.jpgGenerated Thumbnailimage/jpeg1458https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/32227/3/Estudoeficienciaproducao_Santos_2021.pdf.jpg82aa45dfc66131aae770bf056148750bMD53123456789/322272021-04-18 06:07:11.027oai:https://repositorio.ufrn.br:123456789/32227Repositório de PublicaçõesPUBhttp://repositorio.ufrn.br/oai/opendoar:2021-04-18T09:07:11Repositório Institucional da UFRN - Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)false
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