Síntese de fotoeletrodos de hematita de alto desempenho obtidos por rotas químicas para aplicação na reação de quebra da molécula da água induzida pela luz solar

Detalhes bibliográficos
Ano de defesa: 2024
Autor(a) principal: Thomaz, Kelly Taise Cabral, 1991-
Orientador(a): Não Informado pela instituição
Banca de defesa: Não Informado pela instituição
Tipo de documento: Tese
Tipo de acesso: Acesso aberto
Idioma: por
Instituição de defesa: [s.n.]
Programa de Pós-Graduação: Não Informado pela instituição
Departamento: Não Informado pela instituição
País: Não Informado pela instituição
Palavras-chave em Português:
Hematita
Óxidos de ferro
Fotoeletroquimica
Hematite
Iron oxides
Photoelectrochemistry
Link de acesso: https://hdl.handle.net/20.500.12733/23220
Resumo: Orientador: Flávio Leandro de Souza
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Neste cenário, o óxido de ferro na fase hematita ('alpha'-Fe2O3) tornou se especialmente promissor na síntese de dispositivos capazes de promover a reação de fotoeletrólise da água, devido sua excelente estabilidade eletroquímica em ambiente aquoso, gap óptico favorável e grande disponibilidade na natureza. No entanto, sua baixa condutividade eletrônica e o curto tempo de vida das cargas fotogeradas levam a uma baixa eficiência na conversão de água em H2. Neste estudo, foram projetados fotoanodos baseados em filmes finos de hematita com diferentes dopantes (Hf4+, Nb5+, Ta5+ e Na+), a rota sintética utilizada foi o método dos precursores poliméricos seguida de deposição em substrato condutor via spin coating. As soluções precursoras dos filmes finos foram depositadas sobre substrato de vidro comercial com uma camada de óxido de estanho dopado com flúor (FTO), seguido de duas etapas de tratamento térmico a 550°C por 30 minutos em ar e 750°C por 30 minutos em atmosfera controlada de N2. Na primeira parte do trabalho foram preparados filmes de hematita pura e hematita modificada com diferentes concentrações de háfnio (1,0%, 3,0%, 4,0% e 5%). Na segunda parte do trabalho foi realizada uma pequena modificação na síntese dos filmes, sendo utilizados os íons Na+, Nb5+ e Ta5+, combinados de duas formas: Na+ com Nb5+ e Na+ com Ta5+. Os resultados de densidade de fotocorrente mostraram que todos os eletrodos modificados exibiram desempenho fotoeletroquímico superior em comparação à hematita pura. Os eletrodos projetados alcançaram uma eficiência geral de 44% (Na0.1HemNb1.5FeNiOx), 47% (4%Hf-Hem) e 58% (Na0.1HemTa1.0FeNiOx). Os dados do IMPS indicam que as modificações suprimiram os processos de recombinação, aumentando significativamente a eficiência de separação de carga (CSE) e a eficiência quântica dos materiais (EQE)Abstract: The generation of hydrogen through water photoelectrolysis, using sunlight as an energy source, is a particularly interesting way to reduce society's dependence on the current energy matrix, fossil fuels. In this scenario, iron oxide in the hematite phase ('alpha'-Fe2O3) has become especially promising in the synthesis of devices capable of promoting the water photoelectrolysis reaction, due to its excellent electrochemical stability in aqueous environments, favorable optical gap, and abundant availability in nature. However, its low electronic conductivity and short lifetime of photo-generated charges lead to low efficiency. In this study, thin films of hematite with different dopants (Hf4+, Nb5+, Ta5+, and Na+) were designed using the polymer precursor method and spin coating deposition. The precursor solutions of the thin films were deposited on a commercial glass substrate with a layer of fluorine-doped tin oxide (FTO), followed by two stages of heat treatment at 550°C for 30 minutes in air and 750°C for 30 minutes in a closed environment in a nitrogen atmosphere. In the first part of the work, films of pure hematite and modified with different concentrations of hafnium (1.0%, 3.0%, 4.0%, and 5%) were prepared. In the second part of the work, Na+, Nb5+, and Ta5+ were used, combined in two ways: Na-Nb and Na-Ta. The photocurrent density results showed that all modified electrodes exhibited superior photoelectrochemical performance compared to pure hematite. The designed electrodes achieved an overall efficiency of 44% (Na0.1HemNb1.5FeNiOx), 47% (4%Hf-Hem), and 58% (Na0.1HemTa1.0FeNiOx). IMPS data indicate that the modifications suppressed recombination processes, significantly increasing charge separation efficiency (CSE) and the quantum efficiency of the materials (EQE)AbertoDoutoradoQuímica InorgânicaDoutora em CiênciasFuncampFAPESP2017/11986-5; 2021/07459-5CAPES001[s.n.]Souza, Flávio Leandro de, 1977-Bonacin, Juliano AlvesFernández, Pablo SebastiánRodríguez Gutierrez, Ingrid GuadalupeVerissimo, Nathália CarolinaUniversidade Estadual de Campinas (UNICAMP). Instituto de QuímicaPrograma de Pós-Graduação em QuímicaUNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINASThomaz, Kelly Taise Cabral, 1991-20242024-04-30T00:00:00Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdf1 recurso online (97 p.) : il., digital, arquivo PDF.https://hdl.handle.net/20.500.12733/23220THOMAZ, Kelly Taise Cabral. Síntese de fotoeletrodos de hematita de alto desempenho obtidos por rotas químicas para aplicação na reação de quebra da molécula da água induzida pela luz solar. 2024. 1 recurso online (97 p.) Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP), Instituto de Química, Campinas, SP. Disponível em: 20.500.12733/23220. 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